田盼亮:三维有序大孔Pt@ZIF-8/SiO2的结构设计及其选择性加氢性能研究论文

田盼亮:三维有序大孔Pt@ZIF-8/SiO2的结构设计及其选择性加氢性能研究论文

本文主要研究内容

作者田盼亮(2019)在《三维有序大孔Pt@ZIF-8/SiO2的结构设计及其选择性加氢性能研究》一文中研究指出:三维有序大孔材料独特的孔道结构能够赋予材料更高的传质效率,因此在大分子传输等相关领域中有巨大的潜在应用价值。金属有机骨架(Metal Organic Frameworks,MOFs)是一种由金属离子和有机配体通过配位键结合的新型多孔材料,因其超高的比表面积、高的孔隙率、结构的可设计性和可修饰性等特性,受到了科研工作者的广泛关注,近年来与MOFs相关的报道爆发式增长,并且对MOFs结构性能的研究也逐渐深入。然而到目前为止,报道的绝大部分MOFs材料仅有微孔和少量介孔结构,因此传质效率较低,严重限制了该类材料在有大分子参与的一些特殊领域的应用。基于以上背景,本文设计了一种自模板法策略,合成出原位封装Pt纳米粒子的具有三维有序大孔结构的MOFs复合材料,并将该复合材料用于催化烯烃加氢反应。本文使用聚苯乙烯(PS)胶晶为模板,先通过基于乙二醇溶剂体系的浸渍法和程序升温煅烧法制备了3DOM-Pt/ZnO/SiO2(3DOM为三维有序大孔的简写),随后采用复制配位的纳米铸造技术成功合成出3DOM-Pt@ZIF-8/SiO2材料。采用X-射线粉末衍射、透射电子显微镜、扫描电子显微镜、N2吸脱附分析等一系列表征手段对材料的结构和组分进行了分析。研究结果表明材料3DOM-Pt@ZIF-8/SiO2具有高度有序的三维大孔结构,其骨架表面外延生长了一层ZIF-8纳米壳,同时其框架内的Pt元素全部被还原为零价的Pt纳米粒子。进一步对不同配位时间制备的材料进行研究,并分析了材料在制备过程中的结构变化和ZIF-8壳在三维骨架上的生长现象。通过对溶剂组分的探究,发现溶剂对ZIF-8的外延晶化有至关重要的影响,只有当使用体积比为3:1的N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和水的混合液为溶剂时,三维骨架表面能够形成一层致密的ZIF-8纳米壳。此外,为了防止大孔结构堵塞并使ZIF-8均匀生长,对锌和硅的组分进行了调控,发现前驱体中锌与硅的摩尔比控制在1:1比较合适。在烯烃加氢反应中,3DOM-Pt@ZIF-8/SiO2具备分子尺寸选择性,并且催化剂循环多次后仍然能保持活性。总的来说,本文通过自模板法原位合成技术成功制备了具有三维有序大孔结构的MOFs复合材料,并揭示了其优异的选择性加氢性能。

Abstract

san wei you xu da kong cai liao du te de kong dao jie gou neng gou fu yu cai liao geng gao de chuan zhi xiao lv ,yin ci zai da fen zi chuan shu deng xiang guan ling yu zhong you ju da de qian zai ying yong jia zhi 。jin shu you ji gu jia (Metal Organic Frameworks,MOFs)shi yi chong you jin shu li zi he you ji pei ti tong guo pei wei jian jie ge de xin xing duo kong cai liao ,yin ji chao gao de bi biao mian ji 、gao de kong xi lv 、jie gou de ke she ji xing he ke xiu shi xing deng te xing ,shou dao le ke yan gong zuo zhe de an fan guan zhu ,jin nian lai yu MOFsxiang guan de bao dao bao fa shi zeng chang ,bing ju dui MOFsjie gou xing neng de yan jiu ye zhu jian shen ru 。ran er dao mu qian wei zhi ,bao dao de jue da bu fen MOFscai liao jin you wei kong he shao liang jie kong jie gou ,yin ci chuan zhi xiao lv jiao di ,yan chong xian zhi le gai lei cai liao zai you da fen zi can yu de yi xie te shu ling yu de ying yong 。ji yu yi shang bei jing ,ben wen she ji le yi chong zi mo ban fa ce lve ,ge cheng chu yuan wei feng zhuang Ptna mi li zi de ju you san wei you xu da kong jie gou de MOFsfu ge cai liao ,bing jiang gai fu ge cai liao yong yu cui hua xi ting jia qing fan ying 。ben wen shi yong ju ben yi xi (PS)jiao jing wei mo ban ,xian tong guo ji yu yi er chun rong ji ti ji de jin zi fa he cheng xu sheng wen duan shao fa zhi bei le 3DOM-Pt/ZnO/SiO2(3DOMwei san wei you xu da kong de jian xie ),sui hou cai yong fu zhi pei wei de na mi zhu zao ji shu cheng gong ge cheng chu 3DOM-Pt@ZIF-8/SiO2cai liao 。cai yong X-she xian fen mo yan she 、tou she dian zi xian wei jing 、sao miao dian zi xian wei jing 、N2xi tuo fu fen xi deng yi ji lie biao zheng shou duan dui cai liao de jie gou he zu fen jin hang le fen xi 。yan jiu jie guo biao ming cai liao 3DOM-Pt@ZIF-8/SiO2ju you gao du you xu de san wei da kong jie gou ,ji gu jia biao mian wai yan sheng chang le yi ceng ZIF-8na mi ke ,tong shi ji kuang jia nei de Ptyuan su quan bu bei hai yuan wei ling jia de Ptna mi li zi 。jin yi bu dui bu tong pei wei shi jian zhi bei de cai liao jin hang yan jiu ,bing fen xi le cai liao zai zhi bei guo cheng zhong de jie gou bian hua he ZIF-8ke zai san wei gu jia shang de sheng chang xian xiang 。tong guo dui rong ji zu fen de tan jiu ,fa xian rong ji dui ZIF-8de wai yan jing hua you zhi guan chong yao de ying xiang ,zhi you dang shi yong ti ji bi wei 3:1de N,N-er jia ji jia xian an (DMF)he shui de hun ge ye wei rong ji shi ,san wei gu jia biao mian neng gou xing cheng yi ceng zhi mi de ZIF-8na mi ke 。ci wai ,wei le fang zhi da kong jie gou du sai bing shi ZIF-8jun yun sheng chang ,dui xin he gui de zu fen jin hang le diao kong ,fa xian qian qu ti zhong xin yu gui de ma er bi kong zhi zai 1:1bi jiao ge kuo 。zai xi ting jia qing fan ying zhong ,3DOM-Pt@ZIF-8/SiO2ju bei fen zi che cun shua ze xing ,bing ju cui hua ji xun huan duo ci hou reng ran neng bao chi huo xing 。zong de lai shui ,ben wen tong guo zi mo ban fa yuan wei ge cheng ji shu cheng gong zhi bei le ju you san wei you xu da kong jie gou de MOFsfu ge cai liao ,bing jie shi le ji you yi de shua ze xing jia qing xing neng 。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自华南理工大学的田盼亮,发表于刊物华南理工大学2019-10-23论文,是一篇关于金属有机骨架论文,三维有序大孔论文,原位封装论文,尺寸选择性论文,多相催化论文,华南理工大学2019-10-23论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自华南理工大学2019-10-23论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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