本文主要研究内容
作者赵芳（2019）在《Ni/SiO2中Ni存在状态的调控及催化1,4-丁炔二醇加氢反应的研究》一文中研究指出：1,4-丁炔二醇催化加氢目标产物以1,4-丁二醇、1,4-丁烯二醇为主。它们均为重要的有机合成和精细化工原料,在聚酯新材料、造纸、医药、农药、纺织和日用化工等领域有广泛而重要的用途。前期研究者以贵金属及Raney-Ni催化剂为核心进行探究,其中,贵金属催化剂以Pd/Pt为活性组分,研究了金属负载量、载体的种类和制备方法对催化加氢性能的影响,然而贵金属的成本较高;而Raney-Ni催化剂因其独特的电子性质,在1,4-丁炔二醇加氢中表现出良好的催化性能,但仍然存在催化剂耐磨性能差,反应易失活等缺陷。本课题组刘琳丽等[1]根据前期研究者的工作进行了改进,研究了以Al2O3、SiO2、ZrO2三种载体负载Ni催化剂对BYD加氢性能的影响,Ni/SiO2表现出最优的BYD加氢性能和较优的BED选择性。基于上述分析,本工作通过金属助剂的引入、铜镍含量比的调控、载体Si/Al比（酸碱性）的调变等方法来探究催化剂的Ni-M电子效应和Ni-载体表面性质对1,4-丁炔二醇加氢反应性能的影响。主要研究内容如下:1、以SiO2气凝胶为载体,采用等体积浸渍法制备了Ni/SiO2及不同金属助剂改性的Ni-M/SiO2（M=Fe、Co、Cu）催化剂,利用ICP、BET、XRD、H2-TPR和H2-TPD等手段对催化剂进行了表征,考察了不同第二金属对催化剂结构和1,4-丁炔二醇加氢性能的影响。结果表明,第二金属与Ni物种具有不同程度的双金属协同效应,其中Cu的加入不仅能够提高Ni活性物种的分散度,而且Ni-Cu双金属间的相互作用改善了NiO物种的还原性能及氢活化能力,有利于氢和1,4-丁炔二醇在活性位点的快速转化。2、采用超临界干燥法和等体积浸渍法制备了不同Ni/Cu比例（3:1,1:1,1:3）的Ni-Cu/SiO2双金属催化剂,利用ICP、BET、XRD、H2-TPR、H2-TPD和NH3-TPD手段对催化剂进行了结构表征,考察了不同Ni/Cu比例对催化剂结构以及对1,4-丁炔二醇加氢性能的影响。结果表明,少量Cu的加入不仅能够提高Ni活性物种的分散性,而且Ni-Cu双金属间的相互作用改善了NiO物种的还原性能和活性金属表面的氢溢流能力;15Ni5Cu/SiO2催化剂具有最优的双金属协同效应,并表现出最高的1,4-丁炔二醇加氢活性。3、采用过量浸渍法合成不同Si/Al摩尔比的SiO2-Al2O3复合氧化物负载Ni的催化剂(Ni/SA-x,xSi/Al=0,1,4,10和20),在高压反应釜中用于催化1,4-丁炔二醇加氢。通过ICP、XRD,BET,TEM,H2-TPR和NH3-TPD充分表征催化剂。结果表明,载体不同的Si/Al比显著影响了催化剂表面的酸碱性及Ni颗粒尺寸。使用1,4-丁炔二醇浓度为10%的甲醇溶液,在所测试的催化剂中,Ni/SA-10对1,4-丁二醇表现出优异的选择性,在70℃和1.0 MPa H2压力下选择性可达到79.4%。
Abstract
1,4-ding gui er chun cui hua jia qing mu biao chan wu yi 1,4-ding er chun 、1,4-ding xi er chun wei zhu 。ta men jun wei chong yao de you ji ge cheng he jing xi hua gong yuan liao ,zai ju zhi xin cai liao 、zao zhi 、yi yao 、nong yao 、fang zhi he ri yong hua gong deng ling yu you an fan er chong yao de yong tu 。qian ji yan jiu zhe yi gui jin shu ji Raney-Nicui hua ji wei he xin jin hang tan jiu ,ji zhong ,gui jin shu cui hua ji yi Pd/Ptwei huo xing zu fen ,yan jiu le jin shu fu zai liang 、zai ti de chong lei he zhi bei fang fa dui cui hua jia qing xing neng de ying xiang ,ran er gui jin shu de cheng ben jiao gao ;er Raney-Nicui hua ji yin ji du te de dian zi xing zhi ,zai 1,4-ding gui er chun jia qing zhong biao xian chu liang hao de cui hua xing neng ,dan reng ran cun zai cui hua ji nai mo xing neng cha ,fan ying yi shi huo deng que xian 。ben ke ti zu liu lin li deng [1]gen ju qian ji yan jiu zhe de gong zuo jin hang le gai jin ,yan jiu le yi Al2O3、SiO2、ZrO2san chong zai ti fu zai Nicui hua ji dui BYDjia qing xing neng de ying xiang ,Ni/SiO2biao xian chu zui you de BYDjia qing xing neng he jiao you de BEDshua ze xing 。ji yu shang shu fen xi ,ben gong zuo tong guo jin shu zhu ji de yin ru 、tong nie han liang bi de diao kong 、zai ti Si/Albi （suan jian xing ）de diao bian deng fang fa lai tan jiu cui hua ji de Ni-Mdian zi xiao ying he Ni-zai ti biao mian xing zhi dui 1,4-ding gui er chun jia qing fan ying xing neng de ying xiang 。zhu yao yan jiu nei rong ru xia :1、yi SiO2qi ning jiao wei zai ti ,cai yong deng ti ji jin zi fa zhi bei le Ni/SiO2ji bu tong jin shu zhu ji gai xing de Ni-M/SiO2（M=Fe、Co、Cu）cui hua ji ,li yong ICP、BET、XRD、H2-TPRhe H2-TPDdeng shou duan dui cui hua ji jin hang le biao zheng ,kao cha le bu tong di er jin shu dui cui hua ji jie gou he 1,4-ding gui er chun jia qing xing neng de ying xiang 。jie guo biao ming ,di er jin shu yu Niwu chong ju you bu tong cheng du de shuang jin shu xie tong xiao ying ,ji zhong Cude jia ru bu jin neng gou di gao Nihuo xing wu chong de fen san du ,er ju Ni-Cushuang jin shu jian de xiang hu zuo yong gai shan le NiOwu chong de hai yuan xing neng ji qing huo hua neng li ,you li yu qing he 1,4-ding gui er chun zai huo xing wei dian de kuai su zhuai hua 。2、cai yong chao lin jie gan zao fa he deng ti ji jin zi fa zhi bei le bu tong Ni/Cubi li （3:1,1:1,1:3）de Ni-Cu/SiO2shuang jin shu cui hua ji ,li yong ICP、BET、XRD、H2-TPR、H2-TPDhe NH3-TPDshou duan dui cui hua ji jin hang le jie gou biao zheng ,kao cha le bu tong Ni/Cubi li dui cui hua ji jie gou yi ji dui 1,4-ding gui er chun jia qing xing neng de ying xiang 。jie guo biao ming ,shao liang Cude jia ru bu jin neng gou di gao Nihuo xing wu chong de fen san xing ,er ju Ni-Cushuang jin shu jian de xiang hu zuo yong gai shan le NiOwu chong de hai yuan xing neng he huo xing jin shu biao mian de qing yi liu neng li ;15Ni5Cu/SiO2cui hua ji ju you zui you de shuang jin shu xie tong xiao ying ,bing biao xian chu zui gao de 1,4-ding gui er chun jia qing huo xing 。3、cai yong guo liang jin zi fa ge cheng bu tong Si/Alma er bi de SiO2-Al2O3fu ge yang hua wu fu zai Nide cui hua ji (Ni/SA-x,xSi/Al=0,1,4,10he 20),zai gao ya fan ying fu zhong yong yu cui hua 1,4-ding gui er chun jia qing 。tong guo ICP、XRD,BET,TEM,H2-TPRhe NH3-TPDchong fen biao zheng cui hua ji 。jie guo biao ming ,zai ti bu tong de Si/Albi xian zhe ying xiang le cui hua ji biao mian de suan jian xing ji Nike li che cun 。shi yong 1,4-ding gui er chun nong du wei 10%de jia chun rong ye ,zai suo ce shi de cui hua ji zhong ,Ni/SA-10dui 1,4-ding er chun biao xian chu you yi de shua ze xing ,zai 70℃he 1.0 MPa H2ya li xia shua ze xing ke da dao 79.4%。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自山西大学的赵芳，发表于刊物山西大学2019-11-12论文，是一篇关于基催化剂论文,双金属论文,催化剂论文,协同效应论文,酸碱效应论文,丁炔二醇加氢论文,山西大学2019-11-12论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自山西大学2019-11-12论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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