本文主要研究内容
作者杨耀宗（2019）在《瓶中造船法构建纳米反应器及其催化合成聚甲醛二甲醚的研究》一文中研究指出：聚甲醛二甲醚（PODEn）作为目前世界上最富有前景的环保型柴油添加剂,不仅在改善柴油燃烧性能、提高热效率、降低污染物排放方面效果显著,而且由于合成聚甲醛二甲醚的原料为甲醇及其衍生物,所以开发这一技术也有利于甲醇产业链延伸,缓解我国甲醇产能过剩的问题,具有显著的经济效益和环保效益。聚甲醛二甲醚的合成是一种酸催化反应,酸性离子液体催化合成聚甲醛二甲醚的活性及选择性都比较高,但受制于离子液体本身价格比较昂贵,不易回收等固有缺点,无法在工业中大规模应用。基于此,本论文选取MIL-100（Fe）作为载体,采用“瓶中造船”的方法将离子液体封装在MIL-100（Fe）的纳米笼内,制备成纳米反应器,在不同的原料体系中对聚甲醛二甲醚的合成进行研究,并制备了双磺酸离子液体来研究酸度对聚甲醛二甲醚合成的影响,有效解决了离子液体价格昂贵、无法循环利用的问题。同时,由于MIL-100（Fe）拥有与目标产物相匹配的孔道尺寸,所制备的纳米反应器具有一种择形催化作用,能有效限制高聚合度产物的生成、提高目标产物PODE35的选择性。主要内容如下:（1）采用“瓶中造船”方法,分别以四种阴离子不同的N-磺酸丁基咪唑类离子液体为活性组分,MIL-100（Fe）为载体制备纳米反应器,在有水体系中设计单因素实验,研究得到催化合成聚甲醛二甲醚的最优工艺条件为:反应温度110°C、反应时间2 h、甲醇与三聚甲醛摩尔比为2:1、催化剂用量4 wt%,在此条件下所得三聚甲醛转化率为93.07%,PODE35选择性为44.2%。在最佳反应条件下,对以四种N-磺酸丁基咪唑类离子液体为活性组分构建的纳米反应器的催化活性进行了对比研究,对催化剂的循环使用能力进行初步分析,发现催化剂在循环使用六次后依然维持了较高的催化活性,具有良好的重复使用能力。（2）采用“瓶中造船”方法,分别以两种碳链长度不同的离子液体为活性组分,MIL-100（Fe）为载体制备纳米反应器。在无水体系中设计了单因素实验,研究得到二甲氧基甲烷和三聚甲醛催化合成聚甲醛二甲醚的最优条件为:反应温度100°C、反应时间1 h、二甲氧基甲烷与三聚甲醛摩尔比为1.5:1、催化剂用量3 wt%,在此条件下所得三聚甲醛转化率为91.26%,PODE35选择性为48.86%。在最佳反应条件下,发现以碳链长度不同的离子液体[BSO3HIm][HSO4]、[PSO3HIm][HSO4]分别为活性组分时,后者构建的纳米反应器的催化活性明显偏低。以纳米反应器MIL-100（Fe）@[BSO3HIm][HSO4]作为催化剂,发现无水体系在反应条件及目标产物的选择性方面都要明显优于有水体系。进一步探讨了聚甲醛二甲醚合成的链增长机理,发现产物聚甲醛二甲醚满足Schulz-Flory分布规则,表明在合成聚甲醛二甲醚的过程中,三聚甲醛是先分解为单个的甲醛单元,然后再逐个插入PODEn链中的。（3）为了进一步探究酸度对聚甲醛二甲醚合成的影响,设计和合成了4种双磺酸咪唑类离子液体,用紫外光谱对离子液体的吸收进行检测,并计算哈密特函数H0值。在有水体系中,分别用酸度强弱不同的离子液体催化合成聚甲醛二甲醚,分析酸度对催化活性的影响,发现催化剂酸度需要控制在合适的范围内。
Abstract
ju jia quan er jia mi （PODEn）zuo wei mu qian shi jie shang zui fu you qian jing de huan bao xing chai you tian jia ji ,bu jin zai gai shan chai you ran shao xing neng 、di gao re xiao lv 、jiang di wu ran wu pai fang fang mian xiao guo xian zhe ,er ju you yu ge cheng ju jia quan er jia mi de yuan liao wei jia chun ji ji yan sheng wu ,suo yi kai fa zhe yi ji shu ye you li yu jia chun chan ye lian yan shen ,huan jie wo guo jia chun chan neng guo sheng de wen ti ,ju you xian zhe de jing ji xiao yi he huan bao xiao yi 。ju jia quan er jia mi de ge cheng shi yi chong suan cui hua fan ying ,suan xing li zi ye ti cui hua ge cheng ju jia quan er jia mi de huo xing ji shua ze xing dou bi jiao gao ,dan shou zhi yu li zi ye ti ben shen jia ge bi jiao ang gui ,bu yi hui shou deng gu you que dian ,mo fa zai gong ye zhong da gui mo ying yong 。ji yu ci ,ben lun wen shua qu MIL-100（Fe）zuo wei zai ti ,cai yong “ping zhong zao chuan ”de fang fa jiang li zi ye ti feng zhuang zai MIL-100（Fe）de na mi long nei ,zhi bei cheng na mi fan ying qi ,zai bu tong de yuan liao ti ji zhong dui ju jia quan er jia mi de ge cheng jin hang yan jiu ,bing zhi bei le shuang huang suan li zi ye ti lai yan jiu suan du dui ju jia quan er jia mi ge cheng de ying xiang ,you xiao jie jue le li zi ye ti jia ge ang gui 、mo fa xun huan li yong de wen ti 。tong shi ,you yu MIL-100（Fe）yong you yu mu biao chan wu xiang pi pei de kong dao che cun ,suo zhi bei de na mi fan ying qi ju you yi chong ze xing cui hua zuo yong ,neng you xiao xian zhi gao ju ge du chan wu de sheng cheng 、di gao mu biao chan wu PODE35de shua ze xing 。zhu yao nei rong ru xia :（1）cai yong “ping zhong zao chuan ”fang fa ,fen bie yi si chong yin li zi bu tong de N-huang suan ding ji mi zuo lei li zi ye ti wei huo xing zu fen ,MIL-100（Fe）wei zai ti zhi bei na mi fan ying qi ,zai you shui ti ji zhong she ji chan yin su shi yan ,yan jiu de dao cui hua ge cheng ju jia quan er jia mi de zui you gong yi tiao jian wei :fan ying wen du 110°C、fan ying shi jian 2 h、jia chun yu san ju jia quan ma er bi wei 2:1、cui hua ji yong liang 4 wt%,zai ci tiao jian xia suo de san ju jia quan zhuai hua lv wei 93.07%,PODE35shua ze xing wei 44.2%。zai zui jia fan ying tiao jian xia ,dui yi si chong N-huang suan ding ji mi zuo lei li zi ye ti wei huo xing zu fen gou jian de na mi fan ying qi de cui hua huo xing jin hang le dui bi yan jiu ,dui cui hua ji de xun huan shi yong neng li jin hang chu bu fen xi ,fa xian cui hua ji zai xun huan shi yong liu ci hou yi ran wei chi le jiao gao de cui hua huo xing ,ju you liang hao de chong fu shi yong neng li 。（2）cai yong “ping zhong zao chuan ”fang fa ,fen bie yi liang chong tan lian chang du bu tong de li zi ye ti wei huo xing zu fen ,MIL-100（Fe）wei zai ti zhi bei na mi fan ying qi 。zai mo shui ti ji zhong she ji le chan yin su shi yan ,yan jiu de dao er jia yang ji jia wan he san ju jia quan cui hua ge cheng ju jia quan er jia mi de zui you tiao jian wei :fan ying wen du 100°C、fan ying shi jian 1 h、er jia yang ji jia wan yu san ju jia quan ma er bi wei 1.5:1、cui hua ji yong liang 3 wt%,zai ci tiao jian xia suo de san ju jia quan zhuai hua lv wei 91.26%,PODE35shua ze xing wei 48.86%。zai zui jia fan ying tiao jian xia ,fa xian yi tan lian chang du bu tong de li zi ye ti [BSO3HIm][HSO4]、[PSO3HIm][HSO4]fen bie wei huo xing zu fen shi ,hou zhe gou jian de na mi fan ying qi de cui hua huo xing ming xian pian di 。yi na mi fan ying qi MIL-100（Fe）@[BSO3HIm][HSO4]zuo wei cui hua ji ,fa xian mo shui ti ji zai fan ying tiao jian ji mu biao chan wu de shua ze xing fang mian dou yao ming xian you yu you shui ti ji 。jin yi bu tan tao le ju jia quan er jia mi ge cheng de lian zeng chang ji li ,fa xian chan wu ju jia quan er jia mi man zu Schulz-Floryfen bu gui ze ,biao ming zai ge cheng ju jia quan er jia mi de guo cheng zhong ,san ju jia quan shi xian fen jie wei chan ge de jia quan chan yuan ,ran hou zai zhu ge cha ru PODEnlian zhong de 。（3）wei le jin yi bu tan jiu suan du dui ju jia quan er jia mi ge cheng de ying xiang ,she ji he ge cheng le 4chong shuang huang suan mi zuo lei li zi ye ti ,yong zi wai guang pu dui li zi ye ti de xi shou jin hang jian ce ,bing ji suan ha mi te han shu H0zhi 。zai you shui ti ji zhong ,fen bie yong suan du jiang ruo bu tong de li zi ye ti cui hua ge cheng ju jia quan er jia mi ,fen xi suan du dui cui hua huo xing de ying xiang ,fa xian cui hua ji suan du xu yao kong zhi zai ge kuo de fan wei nei 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自太原理工大学的杨耀宗，发表于刊物太原理工大学2019-07-26论文，是一篇关于聚甲醛二甲醚论文,纳米反应器论文,离子液体论文,酸度论文,太原理工大学2019-07-26论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自太原理工大学2019-07-26论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
标签：聚甲醛二甲醚论文; 纳米反应器论文; 离子液体论文; 酸度论文; 太原理工大学2019-07-26论文;