环氧化物的环加成论文-杨朝琨,孙建敏

环氧化物的环加成论文-杨朝琨,孙建敏

导读:本文包含了环氧化物的环加成论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:CO2环加成,离子液体,环氧化物,环状碳酸酯

环氧化物的环加成论文文献综述

杨朝琨,孙建敏[1](2018)在《DBU基离子液体的合成及其在温和条件下与ZnI_2协同高效催化CO_2与环氧化物环加成反应》一文中研究指出二氧化碳(CO_2)的大量排放被广泛认为是造成温室效应的根本原因[1],与此同时,CO_2也是储量丰富、无毒、可再生的C1资源。CO_2与环氧化物环加成生成环状碳酸酯的耦合反应是工业中非常重要的反应[2],研究该环加成反应所需的高效催化剂是目前热门且有挑战的研究方向之一。我们通过DBU和常见酸发生中和反应合成了具有多种氢键供体的DBU基离子液体(DILs)(图1)作为环加成反应的催化剂,DILs-1与ZnI_2协同作用,在120 ℃, 3.0 MPa, 2h,无溶剂条件下高效催化CO_2与环氧化物发生环加成反应生成环状碳酸酯,其收率和选择(本文来源于《第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集》期刊2018-07-20)

Gyeong,Seon,Jeong,Amal,Cherian,Kathalikkattil,Robin,Babu,Yongchul,Greg,Chung,Dae,Won,Park[2](2018)在《基于氨基酸的Cu(Ⅱ)-色氨酸MOF催化剂上环氧化物与CO_2环加成反应(英文)》一文中研究指出由天然的/生物单元(氨基酸)构成的金属有机框架材料(MOFs)具有自然属性和丰富的酸/碱位和官能团,因而可用于CO_2化学中.本文报道了氨基酸系含铜MOF(CuTrp,Trp=L-色氨酸)的催化效率.以甲醇为溶剂,在室温采用直接混合法合成了CuTrp催化剂,该方法具有很高的能量效率.采用X射线衍射、红外光谱、热重分析、电感耦合等离子体发射光谱法、扫描电镜和BET分析等手段对该催化剂进行了表征.采用环氧化物与CO_2环加成制备环状碳酸酯反应评价了CuTrp催化剂活性.结果表明,在无溶剂条件下,CuTrp催化剂可与四丁基溴化铵助催化剂发生协同作用.通过条件实验确定了优化的反应条件,并基于该实验结果和前期的密度泛函理论计算结果提出了反应机理.另外,CuTrp催化剂在水中也表现出令人满意的稳定性,可重复使用叁次以上而活性无明显下降.(本文来源于《催化学报》期刊2018年01期)

张圣洁,李俊豪,肖凤军,郑育英,刘全兵[3](2017)在《环氧化物与CO_2环加成反应高效催化剂研究进展》一文中研究指出从催化剂的种类、特点、设计思路以及存在的优缺点等方面,概述了这类环加成反应所需的高效催化剂,包括过渡金属配合物、离子液体、有机碱、金属氧化物、负载型催化剂等。最后对设计、开发高效环氧化物与CO_2环加成反应催化剂提出设想和展望。(本文来源于《现代化工》期刊2017年12期)

刘丹,李钢[4](2017)在《离子液体功能化MIL-101金属有机骨架材料的合成及其催化CO_2与环氧化物环加成反应性能研究》一文中研究指出金属有机骨架因其具有高比表面积和大孔容、有序的孔道结构等优势成为新材料领域的研究热点。本文通过后合成修饰的方法将咪唑型离子液体与金属有机骨架MIL-101结合(图1),制备出一种新型的多功能催化剂用于CO2与环氧化物的环加成反应。通过XRD,FT-IR,SEM,N2吸附-脱附和EDX等表征技术对此催化剂的物理化学特征进行了分析。通过FT-IR(图2)和EDX的分析结果,可以说明咪唑型离子液体与MIL-101的成功结合。N2吸附-脱附结果(图3)显示修饰后的多功能材料仍然保持较高的比表面积和孔容。在无助催化剂和较温和条件下,此催化剂用于CO2环加成反应取得了较好结果(图4),环氧丙烷(PO)的转化率可以达到95.8%,碳酸丙烯酯的选择性为97.6%。此外,该催化剂至少能重复使用叁次,仍保持优良的催化性能和结构完整性。(本文来源于《第19届全国分子筛学术大会论文集——C会场:MOFs材料有机无机复合材料多孔复合材料》期刊2017-10-24)

纪良正[5](2017)在《离子液体/有机碱协同催化二氧化碳与环氧化物环加成反应》一文中研究指出随着人类社会大量使用化石燃料,二氧化碳(CO2)的排放量急剧攀升。CO2作为大气中最主要的温室气体,已引起越来越严重的环境问题。但CO2也是一种丰富、无毒、经济、可再生的C1资源,可作为化工原料用来合成系列化学产品。因此,在减少CO2排放的同时,将CO2这一丰富的资源转化为化工产品已引起学术界与工业界的普遍关注。离子液体具有熔点低、饱和蒸汽压低、热稳定性高、结构易于调变等优点,在催化转化C02领域表现出了独特的优势。有机碱具有简便易得、低毒、经济、结构多样等优点,已被广泛应用于CO2的固定与活化。本论文致力于以离子液体和有机碱为协同催化剂,在温和的反应条件下,催化转化CO2合成环状碳酸酯。主要开展了以下工作:1、概述了 CO2与环氧化物环加成反应的研究意义及最新研究进展。2、以离子液体和有机碱为分子间协同催化剂用于C02与环氧化物环加成反应的研究。系统考察了离子液体的种类和用量、有机碱的种类和用量、反应温度以及反应时间对环加成反应的影响。研究表明,最佳的离子液体为1-苄基-3-丁基咪唑溴盐(BnBimBr),最佳的有机碱为二乙胺(DEA)或二乙基苄胺(DEBA)。在最优反应条件下,BnBimBr/DEA或BnBimBr/DEBA体系表现出了极高的催化活性,该协同催化体系均可被用于催化一系列具有不同取代基的底物合成相应环状碳酸酯。在BnBimBr/DEA协同催化体系中,利用傅里叶变换红外光谱、核磁共振氢谱以及碳谱确定了 DEA活化C02生成的中间体结构,结合咪唑环上二位氢原子(C2-H)对环氧化物的活化作用,提出了可能的离子液体与二级胺协同催化反应机理,并通过更为深入的DFT计算进一步验证了反应机理的合理性。在BnBimBr/DEBA协同催化体系中,发现少量水能够明显促进该反应的进行,结合DFT计算,确定了体系中存在的微量水可辅助叁级胺活化C02。由此提出了可能的离子液体与叁级胺分子间协同催化反应机理,也通过更为深入的DFT计算进行了验证。3、设计合成了分子内协同催化剂氨基功能化咪唑鎓离子液体,并应用于催化CO2与环氧化物环加成反应的研究。考察了催化剂用量、反应温度及反应时间等反应条件对环加成反应的影响。同时,研究发现微量水对于该反应有明显的促进效果。据此,提出了一个可能的离子液体与胺分子内协同催化环加成反应的机理。另外,将咪唑一侧的取代基替换为乙烯基后,仍具有很高的反应活性。(本文来源于《华东师范大学》期刊2017-05-01)

张亚[6](2016)在《新型离子液体催化剂用于CO_2与环氧化物环加成反应的研究》一文中研究指出二氧化碳(CO_2)的无节制排放是造成温室效应现象日益严重的最主要原因,如何采取有效的方法和手段对CO_2气体进行吸收和固定成为近年来资源化研究的重要课题之一。其中,CO_2与环氧化物之间的环加成反应因具备100%的原子利用率且符合“绿色化学”以及“原子经济”的双重需求成为CO_2资源化的重要途径之一。同时,催化产物环状碳酸酯也是很重要的合成中间体以及化学产品。然而,现存的均相以及多相催化剂大多数存在以下缺陷,如反应条件较为苛刻、稳定性和循环使用性能不高和/或者催化剂与产物的分离困难等。因而,本课题的主要内容是开发出新型高效的离子液体催化剂用于CO_2与环氧化物环加成反应的研究。1.第一类催化剂为羟基以及羧基功能化的异硫脲盐离子液体(FITILs)。在无有机溶剂和助催化剂的添加下,FITILs对CO_2与环氧化物之间的环加成反应显示出较高的催化活性以及选择性。反应在140oC,2 MPa的条件下仅需2 h,环氧丙烷就基本完成了定量转化。同时,系统的考察了官能团类型、季N原子上碱性的强弱以及卤素阴离子的亲核进攻能力叁者对其催化活性的影响。另外,还讨论了其可能的催化机理。2.设计和合成了聚合物纳米微粒固载羟基功能化的季鏻盐离子液体催化剂(PNPs-HPIL)。在无有机溶剂以及助催化剂的条件下,PNPs-HPIL催化剂对CO_2与环氧化物环加成反应显示出了较高的催化活性。当催化剂的量低至0.47 mmol%时,碳酸丙烯酯的产率和选择性分别达到96.0%和100%。值得注意的是,PNPs-HPIL结构中的羟基通过与环氧化物中氧原子之间形成的氢键较大程度的促进了环加成反应的进行。此外,该催化剂也显示出了较好的循环性能和稳定性,有利于工业上的实际应用。3.利用交联聚合的方法合成了聚合物纳米微粒固载双咪唑-四卤化锌离子液体催化剂(PNPs-[BPImIL]ZnX2Y2)。在无有机溶剂以及助催化剂的条件下,该催化剂在用于CO_2与环氧化物的环加成反应中表现出优异的催化性能。实验结果表明,当催化剂的用量低至0.07 mmol%时,反应仅需进行50 min,碳酸丙烯酯的产率和选择性就分别高达为98.5%和99.8%。值得特别指出的是,该催化剂即使在常温时也显示出一定的催化活性。同时,该催化剂具有很好的循环性能和稳定性,具有很大的工业生产环状碳酸酯的应用潜力。(本文来源于《南昌航空大学》期刊2016-12-01)

李鑫[7](2016)在《不同氢键供体催化转化CO_2与环氧化物的环加成反应》一文中研究指出CO_2是一种主要的温室气体,同时还是全球储量丰富、价廉、无毒、可再生的C1资源。利用高效绿色催化技术将CO_2转化成高附加值化学产品,以实现其资源化利用,不仅可有效缓解全球变暖带来的环境问题,而且具有重大的经济效益。设计出一种新型二元催化体系四丁基溴化铵(Bu4NBr)/柠檬酸(CA),研究了其对化学固定CO_2合成环状碳酸酯的催化性能。系统考察了不同助催化剂和反应条件(包括反应温度、反应压力、Bu4NBr/CA摩尔比、反应时间等)对催化活性的影响。研究结果表明,在130 oC,CO_2压力2.5 MPa,Bu4NBr/CA摩尔比2:1条件下反应4 h,碳酸丙烯酯(PC)收率为97%,选择性高达98%。此外,研究了催化体系的使用寿命,以及对不同取代基环氧化物的普适性。在此基础上,推测了可能的协同催化机理。该二元催化体系制备简单、价格低廉、环境友好、催化活性高,避免了挥发性有机溶剂与过渡金属的使用。设计合成一系列基于叁乙醇胺的质子型离子液体[TEA]X(X=Cl,Br,I),采用NMR,FT-IR,TGA及EA等表征了离子液体的结构及其热稳定性。以环氧丙烷(PO)与CO_2环加成制备环状碳酸酯为例,分别测试了不同离子液体的催化性能,并对反应条件(包括反应温度、CO_2压力、催化剂用量、反应时间等)进行优化。结果表明,离子液体碘酸盐叁乙醇胺[TEA]I催化性能优良,在110°C,2.0 MPa CO_2压力下,反应6 h,PC收率为91%,选择性达99%。同时考察了催化剂的重复使用性能,发现该催化剂循环使用3次,产品收率没有明显降低,且催化剂的结构没有发生变化。此外,研究了[TEA]I催化剂对不用取代基环氧化物的普适性,发现均表现出优异的催化效果。最后提出了可能的协同催化反应机理。该单组份质子型离子液体制备简单、催化活性高,反应条件温和,可有效避免助催化剂和有机溶剂的使用,在CO_2催化转化领域展现出较大的发展潜力。(本文来源于《哈尔滨工业大学》期刊2016-07-01)

罗荣昌,周贤太,杨智,张武英,纪红兵[8](2016)在《均相体系中酸碱协同催化二氧化碳与环氧化物的环加成反应》一文中研究指出基于"可持续发展"和"绿色化学"的概念,近年来CO_2的捕获、储存及资源化利用在工业上和学术上一直备受关注。通过具有100%原子经济性特点的CO_2与环氧化物环加成反应合成五元环状碳酸酯是最有前景的方法之一。基于均相催化剂的设计思想与方法,以CO_2和环氧化物的活化本质出发,从催化剂结构的角度综述了均相体系中酸碱协同催化CO_2与环氧化物环加成反应合成环状碳酸酯的研究进展,包括简单二元催化体系、功能型一元催化体系和金属配合物催化体系等。(本文来源于《化工学报》期刊2016年01期)

夏福婷,朱华[9](2014)在《二氧化碳与环氧化物环加成反应机理的理论研究》一文中研究指出利用二氧化碳与环氧化物环加成反应合成环状碳酸酯是实现二氧化碳化学固定最具前景的方法之一[1-2]。目前实验研究者提出的催化反应机制存在分歧,尤其对于活化位尚存争议[3-4]。本研究采用B3LYP方法研究了二氧化碳与叁元环、四元环及五元环的环氧化物环加成反应的反应机理(如图1)。研究表明叁元环氧化物与二氧化碳的反应活化能垒最低,随着环氧化物环大小的增加,其能垒逐渐升高。该研究将为探究路易斯酸碱双功能催化剂催化二氧化碳与环氧化物环加成反应提供重要的支持,并为实验上设计更合理的催化体系提供理论依据。(本文来源于《中国化学会第十二届全国量子化学会议论文摘要集》期刊2014-06-12)

熊玉兵,郭娜,崔紫鹏,摆峰,王荣民[10](2013)在《高分子负载聚季鏻盐的制备及其催化CO_2与环氧化物环加成》一文中研究指出制备了基于季鏻盐的离子液体单体,通过表面引发原子转移自由基聚合在氯球表面接枝了聚离子液体,对所得接枝聚离子液体氯球的结构和性能进行了热重分析和红外表征,并考察了不同条件下氯球负载聚季鏻盐催化CO2与环氧化物环加成反应的活性.结果表明,最佳条件为:CO2压力5MPa,环氧氯丙烷3mL,反应时间14h,反应温度150℃,反应催化剂用量0.1g,生成环碳酸酯的产率可达96.2%,选择性高于99%.对催化剂的重复使用性考察表明,重复使用5次后,催化活性没有明显降低.对氯球负载聚季鏻盐催化CO2环加成反应的机理进行了初步探讨.(本文来源于《西北师范大学学报(自然科学版)》期刊2013年05期)

环氧化物的环加成论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

由天然的/生物单元(氨基酸)构成的金属有机框架材料(MOFs)具有自然属性和丰富的酸/碱位和官能团,因而可用于CO_2化学中.本文报道了氨基酸系含铜MOF(CuTrp,Trp=L-色氨酸)的催化效率.以甲醇为溶剂,在室温采用直接混合法合成了CuTrp催化剂,该方法具有很高的能量效率.采用X射线衍射、红外光谱、热重分析、电感耦合等离子体发射光谱法、扫描电镜和BET分析等手段对该催化剂进行了表征.采用环氧化物与CO_2环加成制备环状碳酸酯反应评价了CuTrp催化剂活性.结果表明,在无溶剂条件下,CuTrp催化剂可与四丁基溴化铵助催化剂发生协同作用.通过条件实验确定了优化的反应条件,并基于该实验结果和前期的密度泛函理论计算结果提出了反应机理.另外,CuTrp催化剂在水中也表现出令人满意的稳定性,可重复使用叁次以上而活性无明显下降.

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

环氧化物的环加成论文参考文献

[1].杨朝琨,孙建敏.DBU基离子液体的合成及其在温和条件下与ZnI_2协同高效催化CO_2与环氧化物环加成反应[C].第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集.2018

[2].Gyeong,Seon,Jeong,Amal,Cherian,Kathalikkattil,Robin,Babu,Yongchul,Greg,Chung,Dae,Won,Park.基于氨基酸的Cu(Ⅱ)-色氨酸MOF催化剂上环氧化物与CO_2环加成反应(英文)[J].催化学报.2018

[3].张圣洁,李俊豪,肖凤军,郑育英,刘全兵.环氧化物与CO_2环加成反应高效催化剂研究进展[J].现代化工.2017

[4].刘丹,李钢.离子液体功能化MIL-101金属有机骨架材料的合成及其催化CO_2与环氧化物环加成反应性能研究[C].第19届全国分子筛学术大会论文集——C会场:MOFs材料有机无机复合材料多孔复合材料.2017

[5].纪良正.离子液体/有机碱协同催化二氧化碳与环氧化物环加成反应[D].华东师范大学.2017

[6].张亚.新型离子液体催化剂用于CO_2与环氧化物环加成反应的研究[D].南昌航空大学.2016

[7].李鑫.不同氢键供体催化转化CO_2与环氧化物的环加成反应[D].哈尔滨工业大学.2016

[8].罗荣昌,周贤太,杨智,张武英,纪红兵.均相体系中酸碱协同催化二氧化碳与环氧化物的环加成反应[J].化工学报.2016

[9].夏福婷,朱华.二氧化碳与环氧化物环加成反应机理的理论研究[C].中国化学会第十二届全国量子化学会议论文摘要集.2014

[10].熊玉兵,郭娜,崔紫鹏,摆峰,王荣民.高分子负载聚季鏻盐的制备及其催化CO_2与环氧化物环加成[J].西北师范大学学报(自然科学版).2013

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