王艺:燃料电池低铂/非铂阴极催化剂的制备及其电催化活性探究论文

王艺:燃料电池低铂/非铂阴极催化剂的制备及其电催化活性探究论文

本文主要研究内容

作者王艺(2019)在《燃料电池低铂/非铂阴极催化剂的制备及其电催化活性探究》一文中研究指出:质子交换膜燃料电池(PEMFC),作为低温能源转换装置,可在室温下直接将化学能转换成电能而不产生有害物质,具有能量转换效率高、环境友好、低温启动快等优点,因而被视为打破化石能源枯竭困境和解决环境污染难题的下一代能源新技术。但为了加速阴极氧还原反应(ORR)的缓慢动力学,使用了大量高成本和稀缺性的铂(Pt)基催化剂,严重阻碍了PEMFC的实际应用。因此有必要开发新型的阴极氧还原催化剂以解决ORR缓慢动力学的“卡脖子”技术难题,实现性能与价格的兼优,推动PEMFC的发展。本论文工作主要集中在开发新型高效廉价的低铂/非铂催化剂,通过多种手段调控材料的电子结构与形貌特征,并对其电催化性能和氧还原机理进行探索分析。首先,以高度分散的Ni纳米颗粒为模板,利用自发的化学置换反应在Ni核表面均匀沉积Pt壳,通过调整还原次数制备了不同原子比的Nix@Pt/C催化剂。电化学测试显示Ni6@Pt/C催化剂展示出与Pt/C相当的电化学活性面积(84.68 m2/g)和优于Pt/C的起始电位(1.05 V vs.RHE)与半波电位(0.90 V),在经历5000圈加速试验后催化性能基本不变。该方法避免了以往铂基核壳催化剂制备苛刻的条件,并成功引入压缩应变调节Pt的电子结构,降低d带中心。接着,以K2S为高温熔融盐浴和硫源,利用氧化后VC-72表面含氧官能团与游离S2-的相互作用实现硫原子掺杂,并于不同温度下制得不同含硫量的SC-x。电化学测试表明,所有SC-x催化剂的ORR活性均比未进行任何掺杂的C-x有一定的提升,且含硫量最高(1.84 at.%)的SC-950性能最佳(起始电位提升40 mV)。该实验证实了高温熔融盐浴掺杂异原子的可行性和优越性,并证明了S原子对炭材料的ORR催化活性起一定积极作用。最后,通过研究不同碳化时间下ZIF-67晶体的形貌结构变化,通过引入氨基修饰的SiO2微球,利用氨基与Co2+的相互作用,诱导ZIF-67沿表面生长。通过进一步的碳化和除模板处理得到孔道规整有序的ZIF-67衍生炭催化剂,改善了原有ZIF晶体碳化后微观有序结构消失的缺点。初步电化学实验证明该多孔结构对材料ORR活性的改善。

Abstract

zhi zi jiao huan mo ran liao dian chi (PEMFC),zuo wei di wen neng yuan zhuai huan zhuang zhi ,ke zai shi wen xia zhi jie jiang hua xue neng zhuai huan cheng dian neng er bu chan sheng you hai wu zhi ,ju you neng liang zhuai huan xiao lv gao 、huan jing you hao 、di wen qi dong kuai deng you dian ,yin er bei shi wei da po hua dan neng yuan ku jie kun jing he jie jue huan jing wu ran nan ti de xia yi dai neng yuan xin ji shu 。dan wei le jia su yin ji yang hai yuan fan ying (ORR)de huan man dong li xue ,shi yong le da liang gao cheng ben he xi que xing de bo (Pt)ji cui hua ji ,yan chong zu ai le PEMFCde shi ji ying yong 。yin ci you bi yao kai fa xin xing de yin ji yang hai yuan cui hua ji yi jie jue ORRhuan man dong li xue de “ka bo zi ”ji shu nan ti ,shi xian xing neng yu jia ge de jian you ,tui dong PEMFCde fa zhan 。ben lun wen gong zuo zhu yao ji zhong zai kai fa xin xing gao xiao lian jia de di bo /fei bo cui hua ji ,tong guo duo chong shou duan diao kong cai liao de dian zi jie gou yu xing mao te zheng ,bing dui ji dian cui hua xing neng he yang hai yuan ji li jin hang tan suo fen xi 。shou xian ,yi gao du fen san de Nina mi ke li wei mo ban ,li yong zi fa de hua xue zhi huan fan ying zai Nihe biao mian jun yun chen ji Ptke ,tong guo diao zheng hai yuan ci shu zhi bei le bu tong yuan zi bi de Nix@Pt/Ccui hua ji 。dian hua xue ce shi xian shi Ni6@Pt/Ccui hua ji zhan shi chu yu Pt/Cxiang dang de dian hua xue huo xing mian ji (84.68 m2/g)he you yu Pt/Cde qi shi dian wei (1.05 V vs.RHE)yu ban bo dian wei (0.90 V),zai jing li 5000juan jia su shi yan hou cui hua xing neng ji ben bu bian 。gai fang fa bi mian le yi wang bo ji he ke cui hua ji zhi bei ke ke de tiao jian ,bing cheng gong yin ru ya su ying bian diao jie Ptde dian zi jie gou ,jiang di ddai zhong xin 。jie zhao ,yi K2Swei gao wen rong rong yan yu he liu yuan ,li yong yang hua hou VC-72biao mian han yang guan neng tuan yu you li S2-de xiang hu zuo yong shi xian liu yuan zi can za ,bing yu bu tong wen du xia zhi de bu tong han liu liang de SC-x。dian hua xue ce shi biao ming ,suo you SC-xcui hua ji de ORRhuo xing jun bi wei jin hang ren he can za de C-xyou yi ding de di sheng ,ju han liu liang zui gao (1.84 at.%)de SC-950xing neng zui jia (qi shi dian wei di sheng 40 mV)。gai shi yan zheng shi le gao wen rong rong yan yu can za yi yuan zi de ke hang xing he you yue xing ,bing zheng ming le Syuan zi dui tan cai liao de ORRcui hua huo xing qi yi ding ji ji zuo yong 。zui hou ,tong guo yan jiu bu tong tan hua shi jian xia ZIF-67jing ti de xing mao jie gou bian hua ,tong guo yin ru an ji xiu shi de SiO2wei qiu ,li yong an ji yu Co2+de xiang hu zuo yong ,you dao ZIF-67yan biao mian sheng chang 。tong guo jin yi bu de tan hua he chu mo ban chu li de dao kong dao gui zheng you xu de ZIF-67yan sheng tan cui hua ji ,gai shan le yuan you ZIFjing ti tan hua hou wei guan you xu jie gou xiao shi de que dian 。chu bu dian hua xue shi yan zheng ming gai duo kong jie gou dui cai liao ORRhuo xing de gai shan 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自华南理工大学的王艺,发表于刊物华南理工大学2019-10-23论文,是一篇关于氧还原反应论文,核壳结构论文,硫掺杂论文,多孔炭材料论文,华南理工大学2019-10-23论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自华南理工大学2019-10-23论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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