导读:本文包含了层状分子筛论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:磷酸铝,分子筛,同晶取代,二氧化碳吸附
层状分子筛论文文献综述
于越[1]（2019）在《杂原子掺杂磷酸铝分子筛及二维层状磷酸铝的合成与相关性质研究》一文中研究指出分子筛作为无机多孔晶体材料家族中重要的一员,因其优异的催化和吸附分离性能,在石油化工和环境等领域中有着举足轻重的地位。继传统分子筛之后,结构多样的磷酸铝分子筛不断被开发出来。特别是杂原子的引入,常常赋予骨架以优异的催化及分离等性能。其中,同晶取代杂原子掺杂提供了一种简便的制备方式,不仅避免了杂原子自身对分子筛孔道占据而引起的吸附量下降,也同时带来了骨架外质子而影响了孔道内氢键的构成。随着磷酸铝合成技术的不断发展,大量的开放骨架磷酸铝材料被合成出来,其中包括叁维开放骨架结构、二维层状结构和一维链状结构。在低维磷酸铝化合物的结构中,有机物种、平衡骨架电荷的质子及结晶水的存在为这类材料提供了高效的质子传输通道,因此赋予其优异的质子传导性能。本论文以磷酸铝分子筛及二维层状磷酸铝为研究对象,针对其吸附分离与质子传导性能展开研究,特别是研究了金属杂原子取代对于这两种性质的影响,从而为磷酸铝分子筛及二维层状磷酸铝材料的设计合成与性质研究提供了一定的指导。取得的主要成果如下:1.以N,N,N’,N’-四甲基-1,6-己二胺为结构导向剂,在水热条件下通过同晶取代的方式分别在骨架中引入Mg或Co杂原子,合成了系列具有ERI拓扑结构的磷酸铝分子筛,并与同构的纯磷酸铝分子筛相比较,研究了杂原子掺杂对其二氧化碳吸附与分离性能的影响。其中,Co APO-ERI在273 K与1 bar条件下展现出了高达57.3cm~3g~(-1)的吸附量。计算表明,杂原子的引入导致了吸附焓的提高进而影响了样品的吸附量。此外,CO_2/CH_4、CO_2/N_2分离比与模拟Breakthrough实验同时证明了杂原子取代可以提高磷酸铝分子筛的二氧化碳分离性能。结果表明,同晶取代杂原子掺杂是提高磷酸铝分子筛二氧化碳吸附与分离性能的一个重要因素。2.基于咪唑类分子良好的电荷转移性能,以1,2-二甲基咪唑作为结构导向剂合成了高电导率的AFI结构的磷酸铝分子筛,并通过同晶取代引入杂原子制备Mg APO-AFI,使电导率提升至原材料的4倍。Mg APO-AFI在分子筛材料中展现出优异的电导性能,在98%湿气与368K条件下的电导率高达2.55×10~(-3)Scm~(-1)。结果表明,杂原子的引入为结构质子传导通路引入了高活性的质子,通过增加载子数量的方式增加了电导率;并通过减少样品电导通路中跳跃位点间距离的方式降低了材料的电导活化能。3.以咪唑分子为结构导向剂,在溶剂热体系下合成了系列同构的具有LAU拓扑结构的磷酸铝分子筛MAPO-LAU(M=Mn,Co,Zn),并在相同杂原子掺杂量的前提下,系统地研究了掺杂原子种类对质子传导性能的影响。其中,在98%湿气条件下,Zn APO-LAU在室温298K下的电导率达6.1×10~(-4)Scm~(-1),在323K下高达1.05×10~(-3)Scm~(-1)。通过比较得出结论,在掺杂量相同时,Zn APO-LAU的电导率的高于Co APO-LAU和Mn APO-LAU。4.以咪唑分子为结构导向剂,在溶剂热体系下合成了二维层状磷酸铝材料[N_2C_3H_5]_2[Al_3P_4O_16H]。其具有优异的电导性能,在98%湿气与298 K室温条件下达3.3×10~(-4)Scm~(-1),368K时达1.76×10~(-3)Scm~(-1)。此外,样品在高温湿气环境中可保持较高的稳定性。5.以具有单一手性的结构导向剂R-(+)-α-甲基苄胺与S-(-)-α-甲基苄胺分别合成了具有镜像对称结构的二维层状磷酸铝[R-C_8H_12N]_8[H_2O]2_·[Al_8P_12O_48H_4]与[S-C_8H_12N]_8[H_2O]_2·[Al_8P_12O_48H_4](命名为AlPO-CJ72-R与AlPO-CJ72-S)。这是首例报道的光谱纯开放骨架化合物。结构中的有机分子通过手性氢键链影响了无机骨架中AlO_4与PO_3(=O)或PO_2(=O)(OH)四面体的连接方式,并将手性传递于骨架中。鉴于结构中存在的丰富的氢键链,Al PO-CJ72在98%湿气与363K条件下呈现出高达3.01×10~(-3)Scm~(-1)的电导率。(本文来源于《吉林大学》期刊2019-06-01）
赵大洲[2]（2019）在《模板法合成层状钛硅分子筛的表征及稳定性能》一文中研究指出在碱性环境下,采用四丙基氢氧化铵模板剂,以正硅酸乙酯和钛酸四丁酯分别作为硅源和钛源,通过模板法合成钛硅分子筛,利用XRD,SEM,TEM等分析方法对制备的钛硅分子筛进行表征,并对不同酸碱条件下及经不同温度处理后钛硅分子筛试样层状结构的稳定性进行考察。实验结果表明,所制备的钛硅分子筛试样具有有序的层状结构,在稀碱溶液或中性溶液中,层状结构相对稳定,在酸性环境中,层状结构不稳定,容易被破坏;在室温下,层状结构相对稳定,在高温或低温下,层状结构稳定性较差。(本文来源于《石油化工》期刊2019年05期）
李晓峰,王平,狄春雨,李志宏,高萌[3]（2016）在《双头铵模板剂辅助合成板层状SAPO-34分子筛及MTO催化性能表征》一文中研究指出以叁乙胺和四乙基氢氧化铵为混合模板剂,在反应体系中添加一定量氢氧化六甲双铵为辅助模板剂,成功合成出板层状SAPO-34分子筛,考察了添加辅助模板剂对SAPO-34分子筛合成过程的影响;采用XRD、SEM、FT-IR、XRF、NH3-TPD和低温N_2吸附-脱附等手段表征所合成样品,并评价了其在甲醇制烯烃(MTO)反应中的催化性能。结果表明,一定范围内,随着双头季铵碱添加量的增加,所合成的板层状SAPO-34分子筛晶粒粒径变小,强酸量变低;小晶粒板层状形貌的SAPO-34分子筛在MTO催化反应中表现出了更长的寿命、更短的诱导期,并能得到更高的(乙烯+丙烯)选择性。(本文来源于《石油学报(石油加工)》期刊2016年06期）
赵侦超,张维萍[4]（2016）在《二维层状分子筛前驱体的合成、改性及催化应用》一文中研究指出二维层状分子筛前驱体具有叁维分子筛的层结构单元,具备母体分子筛的特性,其开放二维片层骨架结构给合成新分子筛以及基于其改性得到新衍生结构分子筛提供新机遇,是近年来分子筛研究领域一个新热点。大量二维片层前驱体可直接合成或通过叁维分子筛后处理获得,基于二维片层前驱体人们发展了溶胀、剥层、柱撑、原子扩孔、层重组等层操纵的策略,通过这些策略一些常规方法难以合成或不符合理论规则的分子筛被合成出来,这极大地丰富了二维层状分子筛前驱体的研究领域,扩展了其应用范围。本文概述了二维层状分子筛前驱体的结构特点,系统总结了近年来二维层状分子筛前驱体的合成方法,在此基础上着重阐述了其改性获得新结构分子筛的新策略,并介绍了在多相催化反应中的应用。(本文来源于《物理化学学报》期刊2016年10期）
黄刚,季澎,徐浩,蒋金刚,陈丽[5]（2016）在《基于层状硅酸盐前驱体快速合成含介孔均一纳米晶Beta分子筛》一文中研究指出纳米Beta分子筛由于具有大的外表面积和短的扩散路径,可以缓解底物分子的扩散限制,从而有效提高催化反应性能,使之在能源与化工等方面有着重要的应用价值。但是当前制备纳米级Beta分子筛存在有机模板剂昂贵~[1-2],或者方法繁琐~[3]等难题,难以实现工业化应用。本文提出了以酸洗至中性的H-kanemite为前驱体,以TEAOH为模板剂,通过调节体系的碱度,在较低水硅比,较高晶化温度的条件下,极大提高成核数量,大大缩短晶化时间,快速合成含均一晶间介孔的纳米级Beta分子筛。纳米Beta分子筛晶粒为20-30 nm,表面积为703 m~2 g~(-1),总孔容达到0.86 cm~3 g~(-1),微孔孔容为0.21 cm~3 g~(-1)。它们在大分子反应中显示出比常规及商业Beta分子筛具有更为优异的催化性能。(本文来源于《中国化学会第30届学术年会摘要集-第叁十二分会： 多孔功能材料》期刊2016-07-01）
颜佳颖,徐浩,蒋金刚,吴海虹,吴鹏[6]（2016）在《层状MWW分子筛的绿色化合成》一文中研究指出基于B-MWW分子筛的经典水热合成体系,引入金属Ti活性中心水热合成得到的Ti-MWW催化剂显示独特的酮类氨氧化以及烯烃环氧化催化性能。但B-MWW的传统水热合成配比为SiO_2:PI:B_2O_3:H_2O=1:1.4:0.67:19,需要大大过量使用哌啶模板剂和硼酸原料,造成了环境的污染和原料的浪费。本研究通过引入钠离子为矿化剂,在优选的条件下(SiO_2:PI:B_2O_3:NaOH:H_2O=1:x:0.33:y:10,x=0.3-0.5,y=0.1-0.3),成功实现了B-MWW的绿色合成,显着降低了合成配比中哌啶和硼酸的用量。将层状前驱体经盐酸酸洗脱硼后,采用液固相同晶置换法,将Ti活性位引入分子筛骨架,得到相应的Ti-MWW,并由紫外可见光谱中的230nm吸收峰证明了骨架内四配位Ti的存在。通过比较PI/Si=0.5与传统合成配比合成的B-MWW前驱体对后处理合成Ti-MWW的影响,发现降低哌啶和硼酸投料比所合成的前驱体经过同晶置换,同样可以得到对正己烯环氧化反应中显示优异活性的氧化催化材料。(本文来源于《中国化学会第30届学术年会摘要集-第叁十二分会： 多孔功能材料》期刊2016-07-01）
徐乐,纪欣宜,蒋金刚,韩璐,车顺爱[7]（2015）在《基于层状MWW结构的新型共生分子筛ECNU-5的设计合成和晶体结构解析》一文中研究指出分子筛以其在分子尺度上有序的孔道结构和分布在骨架上的四配位杂原子所具备的特殊性质而引人关注。分子筛常被用作吸附剂,离子交换剂和催化剂等。结构决定性质,分子筛之所以展现出多种不同的功能,这是由其结构特点决定的。因此开发具有新型拓扑结构的分子筛是经久不衰的热门课题[1]。具有MWW拓扑结构的分子筛是一类工业应用前景十分广阔的催化材料。硅铝的MCM-22分子筛在烷基化,裂解,异构化反应中及含过渡金属钛的Ti-MWW分子筛在烯烃环氧化和酮醛类的氨氧化反应中也有一定的应用前景。在本研究中[2],设计了一条快速地将MWW纳米层的堆积由传统有序堆积转变成新型堆积方式的水热合成路线,制备了一种新型共生分子筛ECNU-5。综合利用X-射线晶体学,电子晶体学等表征证明了ECNU-5由两种结构共生而成。这两种新的共生结构是由MWW纳米层在[001]方向上以不同的方式堆积而产生的,这是第一次得到两种不同于MWW结构中纳米层连接方式的新拓扑结构(图1)。采用层间扩孔技术可将其转变为层间更加开放的IEZ-ECNU-5分子筛材料。(本文来源于《第18届全国分子筛学术大会论文集（上）》期刊2015-10-25）
王高伟,魏一伦,高焕新,杨为民[8]（2015）在《层状结构分子筛SRZ-21的合成及其在异丙苯生产中的应用》一文中研究指出采用有机硅原位分层的方法,合成了骨架含有有机硅的层状分子筛SRZ-21。表征结果表明,SRZ-21具有MWW特征结构和稳定的层状结构,且可以在较宽的硅铝比范围内合成,晶化过程中结构稳定,焙烧后依然保持层状结构,单层厚度约2.6 nm。采用固定床反应器考察了该催化剂在苯和丙烯烷基化反应以及苯和二异丙苯烷基转移反应中的性能。考评结果表明,SRZ-21对液相烷基化反应具有良好的催化性能,同时对烷基转移反应也具有较高的活性和良好的稳定性。(本文来源于《2015年中国化工学会年会论文集》期刊2015-10-17）
杨博婷[9]（2015）在《层状分子筛的后处理改性及催化性能研究》一文中研究指出本文以制备具有更加开放孔道结构以及更高外比表面积的新型结构材料为目的,对层状分子筛进行一系列后处理改性,制备出具有不同结构特性的催化剂。首先,通过直接水热合成法得到分子筛层状前驱体PLS-3与HUS-2,之后采取直接焙烧、酸处理、插层和层间硅烷化等方法,针对两种前驱体展开了以下六部分工作的研究。第一部分,使用层状硅酸盐H-kanemite为硅源,TEAOH为模板剂在443 K下静态合成了FER结构层状前驱体PLS-3。对其硅铝材料Al-PLS-3的晶化过程进行了详细考察,最终将合成材料的硅铝比锁定在50-∞之间。通过27Al NMR、ICP和真空红外联合表征,证明杂原子铝进入分子筛骨架的过程为：先以非骨架铝形式附着在分子筛上,之后再随晶化时间的延长进入到分子筛骨架。将A1-PLS-3进行直接焙烧,可以得到常规3D FER。对此3D结构材料进行1-丁烯骨架异构反应性能测试,其对目标产物异丁烯的选择性可以达到90%以上。同时,Al-PLS-3还展现出明显优于工业样FER-Tosoh的催化寿命。这是因为Al-PLS-3具有较低的铝含量,所以在相同空速和反应时间的条件下,由积碳引起的比表面积和孔容损失也就相对较小,从而使其具备更优异的催化寿命。第二部分,从含铝的层状前驱体PLS-3出发,使用二乙氧基二甲基硅为硅烷化试剂,于443 K下,在盐酸乙醇溶液中对其进行插硅,得到扩孔型材料IEZ-PLS-3。29Si NMR和Ar吸附数据均表明,经过硅烷化处理,Si(CH3)2(OH)2进入到FER层间发挥作用,形成孔道大于常规3D FER的结构。虽然酸处理对材料中的骨架铝造成了极大的破坏,但仍有部分B酸中心残留。采用间二甲苯异构／歧化反应,对材料的催化性能进行表征。扩孔型材料IEZ-PLS-3展现出优于母体PLS-3的转化率,并且异构／歧化值明显下降,数值接近3.5,与经典大微孔分子筛Beta的催化结果十分相近,说明我们制备的扩孔型材料在催化行为上与大微孔分子筛相似。第叁部分,从层状前驱体PLS-3出发,对其进行443 K,40min的短时高温盐酸乙醇溶液后处理。在后处理过程中,模板剂TEA+部分从层间移除,并带来分子筛层板的错位,从而导致更多外表面的暴露,产物命名为ECNU-8。对ECNU-8形成过程的详细考察结果显示,其为PLS-3向IEZ-PLS-3转变过程中的一个中间体。与3D FER结构相比,ECNU-8拥有约30%的外比表面积增量。同时,由于处理时间短,由酸处理造成的脱铝现象也相对较少。2,6-二叔丁基吡啶吸附结果显示,ECNU-8拥有比原样更多的外表面酸中心。在大分子1,3,5-叁异丙苯裂解反应中,ECNU-8展现出强于原样PLS-3的裂解能力。在苯甲醚和乙酸酐的酰基化反应中,ECNU-8更是给出了优于大微孔分子筛Beta的催化性能。第四部分,从ECNU-8出发,依次对其进行大分子有机物2,2,6,6-四甲基哌啶插层,以及1,3,5,7-四甲基环四硅氧烷插硅扩孔,可以得到具有14×12-MR孔道结构的超大微孔分子筛D4h-PLS-3。材料的结构通过PXRD结构精修的方式进行解析。经液相后补钛得到杂原子分子筛D4h-Ti-PLS-3,其在催化环己烯环氧化反应中体现出明显优于其它常见硅钛分子筛的性能,TON可以达到接近300。第五部分,从纯硅层状分子筛出发,对其进行短时低温六氟钛酸水溶液后处理。在此过程中,HF会对分子筛层板进行腐蚀,溶硅产生空缺位。Ti4+嵌入到空缺位中,进入到分子筛骨架,与此同时,层板上溶下的硅物种插入到分子筛层板间,一步法制备含Ti的扩孔型材料。此种方法在多种层状前驱体,如PLS-4、MCM-47、RUB-39和PLS-3上均适用,具有一定的普适性,并且有希望拓展到其它类型杂原子分子筛,如Sn和Zr的制备中。第六部分,从纯硅层状前驱体HUS-2出发,对其进行与制备D4h-PLS-3相类似的后处理,发现此方法同样适用。在室温条件下,依次对HUS-2进行酸处理和大分子模板剂(6R,10S)-6,10-dimethyl-5-azoniaspiro[4,5]decane插层。最后从插层材料出发,使用(CH3)2(OCH2CH3)Si-O-Si(CH3)2(OCH2CH3)对其进行插硅,可以得到具有独特12×8-MR孔道结构的扩孔型材料。扩孔型材料的结构同样通过PXRD结构精修的方式进行解析。(本文来源于《华东师范大学》期刊2015-05-22）
蒋金刚[10]（2015）在《层状分子筛的层间修饰与结构解析》一文中研究指出本论文以改善分子筛对大分子反应物与大分子产物的扩散限制,提高催化活性中心的可接近性,合成新型分子筛材料为目的,先后开展分子筛层状前驱体的层间扩孔、硅锗分子筛后处理与直接合成分子筛纳米片等研究工作。第一部分采用有机硅烷Me2Si(OEt)2 (DEDMS)对分子筛层状前驱体Nu-6(1)插硅,获得结构新颖的IEZ-Nu-6(1)分子筛。通过考察合成条件,首次发现在乙醇溶液中可以获得有序的晶体材料,而在水溶液中有序程度要差。因Nu-6(1)的层间模板剂在水中易从层间扩散至溶液中,此时有机硅烷没有插入层间,导致扩孔失败,而在乙醇中模板剂扩散速度较慢,模板剂脱除过程与插硅过程速度平衡,扩孔易成功。对IEZ-Nu-6(1)进行结构优化与精修,表明IEZ-Nu-6(1)具有两套孔径大小不同的十元环孔道。将Nu-6(2)、IEZ-Nu-6(2)用于催化乙醇与乙酸的酯化反应,后者具有更高的转化率,因其具有更大的孔径和亲水性。第二部分利用分子筛层状前驱体的结构特点,合成超大孔分子筛。目前为止,采用层间插硅合成的分子筛,其孔道均不超过十二元环。本文采用分子筛层状前驱体PREFER,以及有机硅烷1,3,5,7-四甲基环四硅烷(D4h),在硝酸溶液中层间插硅扩孔,获得含有十四元环的晶体材料IEZ-FER(D4h)。采用DFT对结构进行优化与精修,结果表明IEZ-FER(D4h)具有一套十四元环和一套十二元环孔道。通过XRD、 UV-Ramaru NMR、IR、N2吸附等手段表征IEZ-FER(D4h)物理化学性能,并采用蒸汽吸附表征材料的孔道大小、亲疏水性与水热稳定性。第叁部分采用1-丁基-3-甲基咪唑盐为模板剂,合成了2个晶胞厚度的硅锗分子筛纳米片ECNU-9,不仅具有很高的比表面积,而且含有多级孔道。分子筛纳米片ECNU-9具有规则的形状,而且分散性好。ECNU-9沿着c轴方向具有一套十元环和一套十二元环。在ECNU-9的晶化研究基础上,首次提出在球状胶束作用下,弯曲限制晶化的机理。加入有水合作用的无机盐后,导致离子液体团聚形成表面带正电荷的胶束,而SiO44-与GeO44-带负电荷,由于电荷平衡作用,SiO44-与GeO444-被吸引到胶束表面,沿胶束表面原位晶化,当弯曲的晶体厚度达到一定值时,外表面受到的张力限制晶体的进一步生长。第四部分考察了IM-20分子筛在不同酸性条件下后处理的结构变化。硅锗分子筛IM-20的拓扑结构为UWY,其骨架含有两类双四元环,本文利用ADoR机理,首次选择性脱除双四元环。在室温、强酸性水溶液下,对IM-20酸洗,可以获得两类双四元环均脱除的结构,记作ECNU-12.而在333 K、强酸性乙醇溶液下,可以获得只有一类双四元环脱除的结构,记作ECNU-13.采用DFT优化两种结构,并用优化的结构得到了与实验值接近的XRD谱图。(本文来源于《华东师范大学》期刊2015-05-02）
层状分子筛论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
在碱性环境下,采用四丙基氢氧化铵模板剂,以正硅酸乙酯和钛酸四丁酯分别作为硅源和钛源,通过模板法合成钛硅分子筛,利用XRD,SEM,TEM等分析方法对制备的钛硅分子筛进行表征,并对不同酸碱条件下及经不同温度处理后钛硅分子筛试样层状结构的稳定性进行考察。实验结果表明,所制备的钛硅分子筛试样具有有序的层状结构,在稀碱溶液或中性溶液中,层状结构相对稳定,在酸性环境中,层状结构不稳定,容易被破坏;在室温下,层状结构相对稳定,在高温或低温下,层状结构稳定性较差。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
层状分子筛论文参考文献
[1].于越.杂原子掺杂磷酸铝分子筛及二维层状磷酸铝的合成与相关性质研究[D].吉林大学.2019
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[3].李晓峰,王平,狄春雨,李志宏,高萌.双头铵模板剂辅助合成板层状SAPO-34分子筛及MTO催化性能表征[J].石油学报(石油加工).2016
[4].赵侦超,张维萍.二维层状分子筛前驱体的合成、改性及催化应用[J].物理化学学报.2016
[5].黄刚,季澎,徐浩,蒋金刚,陈丽.基于层状硅酸盐前驱体快速合成含介孔均一纳米晶Beta分子筛[C].中国化学会第30届学术年会摘要集-第叁十二分会：多孔功能材料.2016
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[10].蒋金刚.层状分子筛的层间修饰与结构解析[D].华东师范大学.2015