导读:本文包含了原位酰化反应论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:原位反应,酰肼,荧光,碘吸附
原位酰化反应论文文献综述
王艳宁[1]（2017）在《基于原位酰化反应下酰肼配位聚合物的设计合成、结构及性能研究》一文中研究指出设计与合成新型无机功能配位聚合物材料(Coordination Polymers,CPs)是当今无机化学领域研究的热点之一。近几十年来,有机成分与无机体系的杂化理念促使大量无机配位聚合物材料的诞生。这些材料不仅结构独特新颖,而且在气体存储,离子交换、光、电、磁及催化等诸多领域呈现出广泛的应用前景。大多数有机配体来自于商业购买或传统的有机合成,而市售的多数有机配体已基本被利用。因此,寻求获得新型有机配体的新渠道是无机材料科学得以持续发展的当务之急。而配体的原位合成策略即提供了这样一种渠道。所谓配体的原位合成是指使用配体的前驱体替代配体,与金属盐在水热(溶剂热)的条件下自组装合成金属-有机网络。配体原位生成法不仅可以大大简化反应步骤,减少对环境的污染,还可以合成出传统方法难以甚至无法得到的配位聚合物材料。迄今为止,已有十余种配体的原位反应被发现,并组装形成了诸多新型材料。典型的配体原位生成反应有芳香环的羟基化反应、碳-碳键的脱氢耦合反应、原位烷基化反应、有机腈与迭氮酸盐的环加成反应,以及有机羧酸与肼的原位酰化反应等。本文主要致力于基于原位酰化反应下酰肼配位聚合物的设计合成、结构及性能研究。一方面,由于酰肼分子中含有多个O/N原子,可以与多个金属中心形成多种配位模式。另一方面,O/N原子又都极易形成氢键,从而更利于高维超分子网络的构筑。基于以上思路,本论文选取了多种有机羧酸系列,利用其与肼间的原位酰化反应,与不同的金属离子(主族/过渡/稀土)在水热条件下自组装,成功合成了5个系列共23例功能配位聚合物材料。探讨了各种反应条件对结果的影响,并对所合成的材料进行了单晶结构解析、元素分析、红外、紫外、热重、磁性、荧光、吸附等多方面性能的表征,为进一步探索配位聚合物材料结构与性能间的关系奠定了一定基础。本论文共分为七章。第一章为绪论部分,系统介绍了配位聚合物的概念、研究进展、分类及其在不同领域中的应用。另外,对配体的原位生成反应也进行了详细描述。最后,提出了本论文的选题目的并概括了所取得的研究成果。第二章选用含不同取代基的邻苯二甲酸系列,利用水热条件下的原位酰化反应,成功合成了7个邻苯二甲酰肼衍生物构筑的配位聚合物及1个单酰肼分子:[Zn(npth)_2](1),[(chpth)_2](2),[Ba2(cpth)_2(H_2O)_2](3),[Zn(3-cppth)(H_2O)](4),[M(bmth)(H_2O)]·1.5H_2O(M2+=Zn_2+5a;Cd2+5b),[Mn2(ox)(bmth)_2(H_2O)6]·2H_2O(6),[Pb(dcpth)]×H_3O(7),[Cd(dcpth)(bpy)](8),(Hnpth=2,3-萘二甲酰肼,chpth=4-氯-5-肼基邻苯二甲酰肼,H_2cpth=4-羧基邻苯二甲酰肼,H_2(3-cppth)=4-(3'-羧基苯氧基)邻苯二甲酰肼,H_2bmth=苯并咪唑-5,6-二酰肼,H_3dcpth=4,5-二(3'-羧基苯基)邻苯二甲酰肼,H_2ox=草酸,bpy=2,2'-联吡啶)。其中,化合物2除了原位酰化反应外,还发生了一个Cl原子被N2H4取代的反应;化合物1-3、7具有绿光发射,而4-5则发蓝光;5a/5b属同构化合物,5a中存在约11?×11?的1-D孔道,每分子可吸收0.3 I2;化合物7可作为荧光探针,检测ppm级的的痕量有机小分子,特别是硝基芳香类爆炸物。第叁章选择了不同的双酰肼系列,成功合成了3个邻双酰肼配位聚合物及2个双酰肼分子:[Ba(pmdh)](9),[Ba(sdpth)(H_2O)_2]·0.5H_2O(10),[Zn(N2H4)(dphkh)]·H_2O(11),[bpth]·0.5H_2O(12),[dbpth](13),(H_2pmdh=均苯四甲酰肼,H_2sdpth=4,4'-亚砜双邻苯二甲酰肼,H_2dphkh=4,4'-酮腙双邻苯二甲酰肼,bpth=3,3'-双邻苯二甲酰肼)。其中:化合物9为3-D网络;化合物10为1-D管道结构,孔径约为8?×8?,通过管间的氢键作用,又自组装为3-D超分子孔道,孔径达16?×8?,其氮气吸附量达80 cm3g-1;化合物11中除了原位酰化反应外,还发生了羰基与水合肼间的原位亲核加成反应。化合物12-13均是由3,3'-双邻苯二甲酸酰化而成的酰肼分子,但具体结构不同。荧光测试结果表明,化合物11、13具有绿光发射,12发蓝光。第四章我们选择了一个角型的叁酰肼配体,得到了首例且目前唯一一例由叁酰肼构筑的配位聚合物:[Zn(HL)(H_2O)]·3H_2O(14),(H_3L=4,5-双-(3',4'-苯甲酰肼)邻苯二甲酰肼)。化合物14为3-D网络结构,存在约11?×11?的孔道。14发绿光,且可以快速吸附0.69 I2。在合成14的过程中,将金属换作乙酸镍,得到[Ni(ox)(N2H4)]·H_2O(15)。遗憾的是,叁酰肼配体H_3L并未进入15的结构中,混合配体N2H4与H_2ox将Ni2+连接成3-D网络。值得一提的是,该3-D结构中存在1-D的Ni(ox)螺旋链,磁性测试结果显示Ni2+中心间存在反铁磁相互作用。第五章我们利用桥连型草酸与多齿氮杂环配体辅助单酰肼分子,设计合成了9例酰肼配位聚合物:[Zn_2(pdh)_2(ox)]·H_2O(16),[Zn5(OH)_2(Hpth)_2(pth)_2(trz)_2](17),[Zn3(OH)_2(Hpth)_2(R-trz)_2](R=3-NH_2-18a;R=3,5-(NH_2)_2-18b),[Zn_2(R-pth)(atez)_2](R=4-H-19a;R=4-NH_2-19b;R=4-CH_3-19c),[Zn5(OH)_2(ox)(3-apth)_2(datrz)_2](20),[Zn_2(3-apth)(atrz)_2](21)。在合成17时,把溶剂换作DMF,得到化合物[(CH_3)_2NH_2]3[Zn6(ox)4.5(trz)6]·4H_2O(22),(Hpdh=2,3-吡啶二甲酰肼,H_2pth=邻苯二甲酰肼,Htrz=1,2,4-叁氮唑,Hatez=5-氨基四唑,H_2(3-apth)=3-氨基邻苯二甲酰肼,Hdatrz=3,5-二氨基-1,2,4-叁氮唑,Hatrz=3-氨基-1,2,4-叁氮唑)。其中:18a/18b、19a/19b/19c均属同构化合物;化合物22的结构中并未出现邻苯二甲酰肼配体,而是由Htrz与H_2ox共同连接的3-D网络;化合物16、20发绿光,而21-22发蓝光;19a/19b/19c虽然同构,但因酰肼分子的取代基不同,荧光行为具有很大差别:19a不发光,19b发极强的蓝光,19c发紫光;化合物16可吸附38.38 cm3g-1 N2分子;化合物22作为荧光探针,可检测ppm级的硝基苯。第六章我们成功将稀土元素引入酰肼体系,合成了几例同构的稀土酰肼配位聚合物材料:[Ln(epdh)_3(H_2O)](23)(Ln~(3+)=Dy~(3+)23a;Eu~(3+)23b;Tb~(3+)23c;Gd~(3+)23d;Y~(3+)23e;Lu~(3+)23f;Hepdh=5-乙基-2,3-吡啶二甲酰肼)。荧光测试结果显示,化合物23b发射金属Eu~(3+)的特征红光,23c发射金属Tb~(3+)的特征绿光,而23a、23d-23f均发绿光,该绿光是由配体Hepdh控制。第七章主要对博士期间的工作进行了总结,并为今后工作的开展指明了方向。(本文来源于《吉林大学》期刊2017-06-01）
孙丽,宋江锋,王璐,催坤俐[2]（2013）在《配体原位酰化反应的研究进展》一文中研究指出本文对原位酰他反应的研究现状和发展动态进行了综述,对原位酰化反应机理以及酰肼配合物的特点进行了总结介绍,并从配合物的结构特点、潜在性能应用等方面对原位酰化反应的发展进行了分析。(本文来源于《化工中间体》期刊2013年09期）
王航,蔡志鹏,钟梦琦,姚思宇,寇元[3]（2013）在《超细钴纳米粒子催化1-己烯低压氢甲酰化反应的原位红外光谱研究(英文)》一文中研究指出利用原位透射红外光谱研究了2.8nm超细钴纳米粒子在2~3MPa合成气(CO:H2=1:1)和100℃条件下催化的1-己烯氢甲酰化反应.结果表明,在反应中出现与Co2(CO)8类似的红外吸收峰(2071,2041和2022cm-1),被证明是不同Co位点端式吸附CO.首次观测到了位于2054cm-1处吸收峰处的物种,可能归属为RCH2CH2COCo.通过此中间物种,产物醛可以在钴催化剂表面经由结合一个氢原子脱除反应而获得.(本文来源于《催化学报》期刊2013年04期）
Rostami,AMIN,Khazaei,ARDESHIR,Alavi-Nik,HEIDAR,ALI,Toodeh-Roosta,ZAHRA[4]（2011）在《无溶剂中性条件下分子I_2或Fe(NO_3)_3·9H_2O/NaI原位生成的I_2催化醇与甲酸甲酰化反应(英文)》一文中研究指出Different alcohols were formylated by formic acid under solvent-free conditions in the presence of iodine as the catalyst with good-to-high yields at room temperature.I2 generated in situ from Fe(NO3)3·9H2O/NaI also catalyzed the formylation of the alcohols under solvent-free conditions.This gives a green and efficient reaction at room temperature,in which the use of toxic and corrosive molecular I2 is avoided.(本文来源于《催化学报》期刊2011年01期）
兰喜杰,张维萍,严丽,丁云杰,韩秀文[5]（2009）在《Rh基催化剂上氢甲酰化反应过程的原位高压NMR研究》一文中研究指出制备了用于丙烯氢甲酰化反应的Rh/SBA-15和PPh3修饰的PPh3-Rh/SBA-15催化剂.应用原位变温高压核磁共振技术,对比研究了丙烯在Rh/SBA-15和PPh3修饰的多相催化剂PPh3-Rh/SBA-15上的氢甲酰化反应,实现了高压条件下催化反应的原位固体核磁共振表征.13CMASNMR研究结果表明:在1.0MPa的反应压力下,随着反应温度升高丙烯与合成气在Rh/SBA-15催化剂上可转化生成丁醛,而PPh3配体修饰的PPh3-Rh/SBA-15催化剂上丁醛产物的正异比显着提高.(本文来源于《波谱学杂志》期刊2009年01期）
于晓洋[6]（2007）在《经由原位酰化反应的配位聚合物的合成、结构与荧光性能研究》一文中研究指出本论文主要从事经由原位酰化反应的配位聚合物的合成、表征与荧光性能的研究。选用不同的反应体系,合成了十个新颖的含氮、氧配体的过渡金属配位化合物。在实验过程中,我们注意考察影响配位聚合物生成的主要因素,总结其合成规律,掌握有机配体对结构的调控作用。1.运用水热合成技术,利用均苯四甲酸,ZnCl_2,邻菲咯啉为反应原料,通过控制反应的pH值得到了两个不同的由均苯四甲酸桥联的Zn(II)的邻菲咯啉配位聚合物1和2,其中1是含有两种配位模式的均苯四甲酸的二维层状化合物,而2是双金属链结构化合物,这两个化合物最终由氢键作用,π-π堆积作用连成了三维的网络结构。我们对这两个化合物进行了元素分析,红外光谱表征,并对其荧光性能进行了分析研究。2.通过均苯四甲酸和水合肼的水热原位酰化反应合成了化合物3-8,化合物3是均苯四甲酸直接与水合肼反应生成了苯四甲-1,2,4,5-二酰肼(H4bbh)。4和5是零维二核结构。6是由两中配位模式的H4bbh桥联的二维层状结构。7是一维的双金属链。这四个化合物最终经由氢键作用和π-π堆积作用连成了三维网络结构。8是配体骨架统计学上无序的叁维结构。通过对这些化合物的结构研究,发现了配体H4bbh的四种新的配位模式,并对其进行了总结。研究了反应条件如酸碱度,温度和溶剂等对化合物3-8的合成影响,对这些化合物进行了元素分析,红外光谱,紫外-可见光谱等表征,并对其荧光性能进行了研究。3.运用水热技术,在其他条件相同的情况下,利用不同的金属盐CoCl_2·6H_2O和MnCl_2·4H_2O,得到了两个截然不同的配位聚合物9和10。在合成化合物[Co(ox)(Him)(bim)]_n (9)时,草酸与邻苯二胺发生了酰化反应,但在合成化合物[Mn(OH)(ox)_(1/2)]_n (10)时,酰化反应却没有发生,可以认为在不同的金属离子参与反应条件下,草酸与邻苯二胺发生酰化反应的可能性是不同的。对化合物9和10进行了元素分析和红外光谱的表征。4.讨论了反应条件、金属离子的种类、配体的大小等对反应结果的影响。对各系列化合物的形成规律进行了初步总结,为逐步实现此类聚合物的半定向和定向合成提供了有益的经验。(本文来源于《吉林大学》期刊2007-06-10）
夏娅娜,陈静[7]（2005）在《新型亚磷酸酯双膦配体与铑络合物原位催化1-己烯的氢甲酰化反应》一文中研究指出本文将两种新型亚磷酸酯双膦配体与Rh(acac)(CO)2组成的催化体系用于1-己烯的氢甲酰化反应中, 系统考察了铑浓度、P／Rh、反应温度、压力、时间等多种反应参数对产物庚醛收率的影响,选择了最佳的反应的条件．采用配体DPI时,在1-己烯／Rh=8244、P／Rh比为10、温度100℃、压力2．0MPa、H2／CO=1的条件下反应1．0h,1-己烯的转化率可达到93．2％,醛选择性接近100％。同时将上述反应结果与PPh3作配体时的催化效果进行了比较,以DP1和DP2为配体的铑催化体系催化1-己烯氢甲酰化反应的活性分别是PPh3的2．05 倍和1．95倍．(本文来源于《中国化学会第九届全国络合催化学术讨论会论文集》期刊2005-10-01）
刘晔,贺德华,刘崇微,王同恩,刘金尧[8]（2000）在《Rh/Ph_3PO催化剂体系的辛烯氢甲酰化反应性能考察和原位红外表征》一文中研究指出考察了反应温度、CO/H2 压力和 P/Rh比等因素 ,对 Rh/Ph3PO催化剂催化混合辛烯氢甲酰化反应活性的影响 ,优化出最佳反应条件 .并采用加热加压的原位红外表征方法 ,跟踪了在 1 -辛烯反应中 Rh/Ph3PO催化剂的活化、中间活性物种的产生和分解消失等瞬态变化情况 .实验结果表明 ,Rh/Ph3PO体系对产物异壬醛的收率明显优于 Rh/Ph3P催化剂 ;原位红外表征结果表明 ,催化反应活性物种 HRh( CO) x( Ph3PO) 4 - x( x=1～ 3)的产生、浓度以及其动态稳定性 ,是影响 Rh/Ph3PO催化剂反应性能的重要原因 ,并对 Rh/Ph3PO催化剂体系的辛烯氢甲酰化反应活性优于 Rh/Ph3P体系的原因进行了探讨 .(本文来源于《分子催化》期刊2000年03期）
张聿照,陈艳晶,焦凤英,特木勒,殷元骐[9]（1998）在《烯烃氢甲酰化反应的原位红外光谱表征》一文中研究指出将原位红外光谱表征方法用于探测Ｒｈ－ＰＢｕ３－ＥｔＯＨ体系中的庚烯氢甲酰化制辛醇的反应历程及活性物种的形成过程和以Ａｌ２Ｏ３为载体的Ｒｈ－ＰＰｈ３催化剂活性物种的活化及氧化失活过程的研究。(本文来源于《分析测试技术与仪器》期刊1998年03期）
原位酰化反应论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文对原位酰他反应的研究现状和发展动态进行了综述,对原位酰化反应机理以及酰肼配合物的特点进行了总结介绍,并从配合物的结构特点、潜在性能应用等方面对原位酰化反应的发展进行了分析。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
原位酰化反应论文参考文献
[1].王艳宁.基于原位酰化反应下酰肼配位聚合物的设计合成、结构及性能研究[D].吉林大学.2017
[2].孙丽,宋江锋,王璐,催坤俐.配体原位酰化反应的研究进展[J].化工中间体.2013
[3].王航,蔡志鹏,钟梦琦,姚思宇,寇元.超细钴纳米粒子催化1-己烯低压氢甲酰化反应的原位红外光谱研究(英文)[J].催化学报.2013
[4].Rostami,AMIN,Khazaei,ARDESHIR,Alavi-Nik,HEIDAR,ALI,Toodeh-Roosta,ZAHRA.无溶剂中性条件下分子I_2或Fe(NO_3)_3·9H_2O/NaI原位生成的I_2催化醇与甲酸甲酰化反应(英文)[J].催化学报.2011
[5].兰喜杰,张维萍,严丽,丁云杰,韩秀文.Rh基催化剂上氢甲酰化反应过程的原位高压NMR研究[J].波谱学杂志.2009
[6].于晓洋.经由原位酰化反应的配位聚合物的合成、结构与荧光性能研究[D].吉林大学.2007
[7].夏娅娜,陈静.新型亚磷酸酯双膦配体与铑络合物原位催化1-己烯的氢甲酰化反应[C].中国化学会第九届全国络合催化学术讨论会论文集.2005
[8].刘晔,贺德华,刘崇微,王同恩,刘金尧.Rh/Ph_3PO催化剂体系的辛烯氢甲酰化反应性能考察和原位红外表征[J].分子催化.2000
[9].张聿照,陈艳晶,焦凤英,特木勒,殷元骐.烯烃氢甲酰化反应的原位红外光谱表征[J].分析测试技术与仪器.1998