导读:本文包含了二氧化碳催化氢化论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:有机酸,催化剂,二氧化碳,供氢体
二氧化碳催化氢化论文文献综述
孙中豪[1]（2016）在《负载型双金属催化剂催化氢化二氧化碳的实验研究》一文中研究指出温室的气体大量排放导致的全球变暖现象已成为当今最严重的环境问题之一,二氧化碳作为最主要的一种温室气体,关于它的减排问题是国内外相关学者研究的一大热门。开发对于二氧化碳的捕集、封存及资源化利用技术已在全球范围内得到了广泛的关注。燃煤电厂是二氧化碳的一大排放源,使用燃煤电厂排放出的二氧化碳作为原材料,并将其进行资源化利用是电力行业节能减排的创新性研究课题。本文中使用供氢体及自行制备的催化剂作为一套催化体系实现燃煤烟气二氧化碳的高效转化,设计了在温和条件下将二氧化碳转化为有机酸的新工艺,该法为燃煤电厂二氧化碳的资源化利用和烟气净化提供了新思路。本文的主要工作包括:一、二氧化碳转化为有机酸的实验研究。其主要包括设计供氢体吸收转化二氧化碳的实验方案、通过设定相关影响参数、确立最佳反应条件并对实验数据进行分析。最终实验结果表明:在常温常压环境中M可将二氧化碳转化为有机酸;反应温度、吸收剂M的浓度、溶液pH值和总流量大小是影响供氢体吸收转化效率的关键参数。二、供氢剂M催化转化二氧化碳的催化剂的初步实验研究。其中主要包括通过比较不同催化剂对于反应的催化活性,设计研发催化剂,探究催化剂的最佳制备条件。催化剂载体、浸渍时间、煅烧温度、以及原料比例是提高催化效率的主要因素,同时进行了催化剂催化转化的实验,证明催化剂可有效促进二氧化碳的转化。叁、产物检测、反应机理探索和研究展望。其主要包括对反应产物中有机酸的检测,对催化剂进行了表征研究,初步分析了催化机理,并提出了展望。(本文来源于《华北电力大学》期刊2016-06-01）
李雨浓,何良年[2]（2015）在《二氧化碳的原位催化氢化反应》一文中研究指出二氧化碳(CO2)的吸收和封存技术是规模化减缓CO2排放的手段之一,但其脱附、压缩、运输和储存过程中,不可避免地消耗能量.同时,CO2作为无毒无害、廉价易得的C1资源,可代替传统羰基化试剂合成高附加值的化工产品.因此,CO2"变废为宝,高值化利用"的研究,特别是将CO2还原为甲酸、甲醇等能源类产品,具有重要科学意义及应用价值.着眼于CO2吸收和资源化利用相结合的策略,将CO2的吸收产物进行原位催化反应,既可绕过脱附、压缩环节;又可消除高压反应的不足、减少设备投入及节能降耗;同时,吸收过程中CO2分子得到活化,有利于后续化学转化反应在低压温和条件下进行.催化氢化反应在多种CO2资源化利用途径中具有重要意义和应用前景,将CO2的吸收产物进行原位催化氢化反应能够成功获得甲酸、甲醇等重要的能源产品.本文概括介绍了CO2的捕集方法及其化学转化为衍生物的路径,总结了CO2氢化反应的催化体系和作用机制,在此基础上,重点讨论了CO2的原位催化氢化反应机理和最新进展.(本文来源于《科学通报》期刊2015年16期）
张自丽[3]（2015）在《燃煤烟气二氧化碳催化氢化还原反应实验研究》一文中研究指出二氧化碳(CO2)减排作为影响未来世界经济和环境的重大国际问题,是我国实施可持续发展战略的重要组成部分。作为一种有效的CO2还原方法,催化氢化CO2已被国内外学者广泛研究,但该方法存在反应能耗高,操作条件复杂,经济性差等问题,限制了其工业化应用。本文基于催化转移氢化理论,提出了一种新型、常温、常压下燃煤烟气CO2还原方法,为CO2资源化利用提供了理论支撑和技术基础。在自制的反应器中,优选出了在常温、常压条件下可实现燃煤烟气CO2高效转化的供氢体M,进行了溶剂比例、吸收溶液浓度、反应温度及溶液pH等因素对CO2转化的影响实验,获得了CO2转化为甲酸盐反应体系的最佳实验条件,即乙醇体积百分含量为80%,M浓度为0.439mol·L-1,反应温度为45℃,溶液pH为9.0；考察了脱硫尾部烟气中的共存气体如二氧化硫、一氧化氮及氧气等对CO2转化的竞争或抑制机制,结果表明,以上共存气体对该体系中CO2转化无明显影响；根据穿透实验,并结合相关理论,计算出了在最佳实验条件下M溶液对CO2的吸收总量约为2.65×107mg。为进一步提高CO2转化效率,制备了镍磷(Ni/P)催化剂,其最优制备条件如下：载体为叁氧化二铝(Al2O3), Ni/P摩尔比为1：1,浸渍时间为12h,焙烧温度为550℃。利用Ni-P/Al2O3催化剂进行了CO2催化转化实验,在最佳实验条件下,即Ni-P/Al2O3催化剂添加量为1.0%(质量比),供氢体浓度为0.175mol·L-1,溶液pH为8.0,乙醇浓度为90%,反应温度为55℃,气体流量为0.5L·min-1,吸收液体积为0.15L时,CO2转化效率提高了约36.72%,供氢体M用量降低了约60.14%,表明Ni-P/Al2O3催化剂对CO2还原反应具有良好的促进作用。采用紫外吸收光谱(Ultraviolet Adsorption Spectrometry,UAS)、离子色谱(Ion Chromatography,IC)、傅里叶变换红外光谱(Fourier Transform Infrared Spectrometry,FTIR)及高效液相色谱-质谱联用(High Performance Liquid Chromatography-Mass Spectrometry, HPLC/MS)等手段对反应产物进行了表征和分析,证实了CO2还原产物主要为甲酸钠(HCOONa);基于电化学理论,结合CO2和M反应特性及前人研究结果,揭示了M还原CO2生成HCOONa的反应机理,认为硼氢化物质BHi(OH)4-i-1 (i=3,2,1)和HCO2BHj(OH)3-j-1(j=3,2,1,0)是该反应的重要活性媒介。依据化学反应的状态函数法和恒温过程的亥姆霍兹函数,计算了标准状况和实验温度区间即5℃-65℃下的热力学参数,分析论证了M还原CO2为HCOONa的反应的热力学可行性,得出了反应温度与热力学参数相关模型,计算并分析了反应温度对CO2转化为HCOONa的影响。开展了非催化条件和催化条件下的化学反应动力学实验,结果表明,在非催化条件下,CO2转化反应的分级数为1.08,反应表观活化能约为20.25kJ·mol-1;在催化条件下,CO2反应分级数为1.44,反应表观活化能为12.64kJ·mol-1,表明Ni-P/Al2O3催化剂可有效降低M与CO2还原反应能垒,提高反应速率。(本文来源于《华北电力大学》期刊2015-03-01）
李雨浓,郎咸东,刘晓放,何良年[4]（2014）在《铑催化的二氧化碳吸收和原位催化氢化反应》一文中研究指出CO2的吸收和储存(Carbon Capture and Storage,CCS)技术已经成为当今规模化处理CO2的重要手段。然而吸收后的CO2需经脱附、压缩储存步骤,大量耗能,是CCS实际操作的主要障碍。因此我们提出CO2的吸收和资源化利用(Carbon Capture and Utilization,CCU)相结合的策略[1],绕过能耗步骤,将吸收后的CO2高值化利用,经催化氢化反应合成能源产品[2],满足碳中性循环[3],避免高压CO2参与反应。我们开发了Rh盐/CyPPh2/聚乙烯亚胺(PEI)体系,PEI对CO2捕集能力强,可对空气中CO2吸收并活化,得到吸收产物氨基甲酸盐和烷基碳酸盐,进而更易在Rh盐/CyPPh2催化下实现原位氢化反应。PEI也作为氢化反应促进剂,无需额外加入碱,即得到产物甲酸盐;为了进一步提高CCU的收率,采用脒类衍生物体系吸收CO2得到烷基碳酸盐,随后的氢化效率获得极大提高(99%)(Fig.1)。该策略实现了废气CO2到能源产品的温和转化,为实现工业CCU理念提供了可能。(本文来源于《中国化学会第29届学术年会摘要集——第28分会：绿色化学》期刊2014-08-04）
程珊[5]（2014）在《低压下铁化合物对二氧化碳催化氢化机理的理论研究》一文中研究指出本文通过使用密度泛函理论（DFT）的相关研究，对催化二氧化碳氢化Fe-PNP(2,6-二(二叔丁基磷甲基)-吡啶)配位的铁(II)化合物trans-[(tBu-PNP)Fe(H)2(CO)](1)的反应机理进行了理论研究。化合物1是目前报道的催化二氧化碳氢化生成甲酸盐的活性最高的廉价碱金属催化剂，并且与已知的贵金属催化剂有相似的活性。相应的化学反应方程式为在我们提出的反应机理中，由于水的参与降低了反应能垒并能重新得到，而被认为是助催化剂参与反应，因此水在整个反应过程中非常重要。另外，水的参与这一过程中的活化能(18.86kcal·mol1)是整个循环体系中最高的，并且碱(OH)在二氧化碳的催化还原循环体系中起非常重要的作用(本文来源于《南昌大学》期刊2014-06-30）
李雨浓[6]（2014）在《二氧化碳及其衍生物催化氢化为甲酸的反应研究》一文中研究指出随着化石燃料的大量消耗,大气中二氧化碳的浓度急剧增加,二氧化碳成为主要的温室气体。目前,二氧化碳捕集和封存技术(CCS)是大规模集中处理二氧化碳的最有效方法,但是后续需要经过脱附、压缩、储存等过程,耗能问题以及高成本是工业实践的主要障碍。另一方面,二氧化碳作为地球上储量丰富、安全的可再生的C1资源,能够经化学转化反应制备有用的材料和化工产品,变废为宝,实现高值化利用。因此,为了避免CCS后续的能耗步骤,将二氧化碳吸收和资源化利用(CCU)相结合,使吸收后的二氧化碳以活化态的形式原位转化,生产高附加值的化学品,具有重要意义。二氧化碳的催化氢化反应是有效的资源化利用途径之一,将二氧化碳吸收和催化氢化反应相结合,能够实现碳中心的还原,获得甲酸、甲醇等能源产品。并且,CCU的方法也无需高压二氧化碳气体参与,可降低对设备的要求,操作过程简单、安全。本论文工作基于CCU的策略,探索二氧化碳的吸收和原位催化氢化反应,旨在避免过量能耗,高效合成能源产品如甲酸及其衍生物。主要内容和结果如下：聚乙烯亚胺(PEI)促进的二氧化碳吸收和原位催化氢化反应体系的研究：(1)PEI对二氧化碳具有较强的吸收能力,能够吸收空气中的二氧化碳,在醇介质中,能够以1：7的摩尔吸收比形成氨基甲酸酯和烷基碳酸酯；(2)采用RhCl3·3H2O/CyPPh2/PEI体系将二氧化碳气体(4MPa)经催化氢化反应成功合成甲酸盐(TON=852)；(3)结果表明,吸收过程中PEI活化了二氧化碳分子。因此,在RhCl3·3H2O/CyPPh2的催化下,吸收产物可直接经过催化氢化反应,以37%-55%的收率成功获得甲酸盐,TON高达726。该过程中,PEI充当二氧化碳的吸收剂和催化氢化反应的碱性促进剂,无需额外加入气态二氧化碳和碱即可实现催化氢化反应；(4)比较等摩尔量的气态二氧化碳和吸收后的二氧化碳的反应效果发现,在同样条件下,以吸收的二氧化碳为底物进行的原位催化氢化的速率较快,甲酸盐产率较高,也证实了吸收过程对二氧化碳具有活化作用。(5)采用核磁共振波谱、在线红外光谱等技术研究反应过程,结果表明,原位形成的铑氢化物是催化活性组分,PEI参与配位。该体系将二氧化碳吸收和催化氢化反应相结合,实现了CCU过程,成功将温室气体二氧化碳固定、转化为能源产品。脒类衍生物促进的二氧化碳吸收和原位催化氢化反应：基于对吸收材料和催化氢化反应体系的设计与合成,以DBU(1,8-二氮杂二环[5.4.0]十一碳-7-烯)和TMG(1,1,3,3-四甲基胍)为骨架,合成了羟基/甲氧基封端、乙氧侧链修饰的脒类衍生物,使得摩尔吸收容量可达1：0.95和1：1.11。在RhCl3·3H2O和双齿膦配体DPEphos的催化作用下,吸收产物即烷基碳酸盐能够直接经氢化反应,以99%的收率高效转化为甲酸盐,极大提高了CCU的效率。乙氧基侧链可提高脒类化合物的碱性和对二氧化碳的物理亲和能力,能够调节体系粘度和传质过程,促进吸收和氢化反应的进行。端羟基的引入使得吸收过程形成了烷基碳酸内盐产物,避免使用挥发性的质子给体；而且,在氢化反应中,羟基的存在也利于质子转移,促进产物甲酸的形成。二氧化硅负载的羟基脒反应效果好,回收利用叁次后仍可保持80%以上的甲酸盐收率。该体系具有高效、可分离回收的优势,为工业CCU过程提供了可能。二氧化碳的间接氢化反应：钯催化的二氧化碳衍生物(即恶唑啉酮)的氢化反应。气态二氧化碳的催化氢化反应是热力学受限过程,二氧化碳经化学转化为恶唑啉酮等衍生物,其羰基的反应性高,更易发生氢化反应。我们以恶唑啉酮底物,在Pd/C-胍体系中可实现其催化氢化反应,室温下即可以89%收率获得甲酸,并联产胺类化合物(98%的收率)。胺类化合物可与二氧化碳反应生成二氧化碳衍生物,实现循环利用。反应的净结果是二氧化碳的间接还原反应。果糖脱水合成5-羟甲基糠醛(HMF)新工艺研究：平台化合物HMF被誉为石油资源的替代品,作为能源相关产品,同时也是应用广泛的重要化工中间体。我们采用离子液体(IL)BMImHSO4(1-丁基-3-甲基咪唑硫酸氢盐)/CO2/H2O两相体系和BMImBr(1-丁基-3-甲基咪唑溴盐)单相体系,能够以89%～95%的收率实现果糖转化为HMF。BMImBr在无酸催化的条件下,通过Br-对果糖羟基和碳氢的氢键效应,促进果糖的叁步脱水,稳定生成的中间体,且对反应起到促进作用；两相体系中CO2/H2O形成原位碳酸,与IL共同催化反应进行。(本文来源于《南开大学》期刊2014-05-01）
杨龙华,王红明,洪叁国[7]（2012）在《生物铁络合物催化氢化二氧化碳循环机理的理论研究》一文中研究指出通过过渡金属络合物催化氢化来实现CO2的活化和氢气的储存利用,是金属催化的一个重要研究方向。基于密度泛函理论,采用UOLYP/6-31G(d,p)方法探索了利用[FeH(PP3)]BF4(PP3=P(CH2CH2PPh2)3)生物催化剂催化氢化CO2的循环路径机理。相比贵金属催化剂,该(本文来源于《中国化学会第28届学术年会第13分会场摘要集》期刊2012-04-13）
赵毅,张自丽[8]（2010）在《催化氢化二氧化碳研究进展》一文中研究指出催化氢化是二氧化碳资源化利用的重要技术手段,该类反应可生成甲烷、甲酸或甲醇等有机物,因而具有广阔的应用前景。对国内外催化氢化CO2技术的研究现状进行了综述,介绍了其研究方向:通过改变催化剂结构、种类等因素,开发在中低温、中低压下具有高活性、高选择性的催化剂,提高催化氢化二氧化碳的转化率;基于此进行催化氢化二氧化碳反应机理及理论的深入研究。(本文来源于《华东电力》期刊2010年06期）
马润芝,李云庆,周宏勇,王家喜[9]（2009）在《N,N-二丁基甲酰胺的制备——二正丁胺存在下二氧化碳催化氢化反应的研究》一文中研究指出研究了在二正丁胺存在下RuCl3/DPPE催化二氧化碳氢化反应,探讨了N,N-二正丁基甲酰胺的制备新途径,考察了温度、溶剂、二氧化碳及氢气压力等对催化氢化反应的影响,产物的结构及量用核磁共振波谱、气相色谱分析测定.反应的催化效率随温度的升高(120℃)先上升后降低;在4MPa二氧化碳压力下催化效率随氢气的压力升高而升高;在4MPa氢气压力下,催化效率随二氧化碳压力的升高(6MPa)先升高后降低,在10MPa氢气压力下,催化效率随二氧化碳的压力升高而升高.二氧化碳压力的非线性效应可能是由于二丁胺与二氧化碳反应,导致二丁胺对甲酸的稳定化效应随二丁胺的量的变化而变化的结果,该假设得到对照实验的验证.(本文来源于《有机化学》期刊2009年11期）
苏亚军,周宏勇,马润芝,王家喜[10]（2009）在《二氧化硅负载支链有机膦的合成及其在二氧化碳催化氢化反应中的催化性能》一文中研究指出以改性二氧化硅为核,利用发散法合成出二氧化硅负载的1～6代端胺基树枝状高分子(SiO2-PAMAM),样品经FT-IR,TG和端胺基分析表征.利用功能化载体表面的氨基与[Ph2P(CH2OH)2]+Cl-发生反应,合成出SiO2-PAMAM负载的有机膦(SiO2-PAMAM-PPh2),与叁氯化钌复配成催化体系,考察了其对吗啉存在下的二氧化碳催化氢化反应的催化性能,该催化体系的催化活性(TOF)可达4195.(本文来源于《河北工业大学学报》期刊2009年03期）
二氧化碳催化氢化论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
二氧化碳(CO2)的吸收和封存技术是规模化减缓CO2排放的手段之一,但其脱附、压缩、运输和储存过程中,不可避免地消耗能量.同时,CO2作为无毒无害、廉价易得的C1资源,可代替传统羰基化试剂合成高附加值的化工产品.因此,CO2"变废为宝,高值化利用"的研究,特别是将CO2还原为甲酸、甲醇等能源类产品,具有重要科学意义及应用价值.着眼于CO2吸收和资源化利用相结合的策略,将CO2的吸收产物进行原位催化反应,既可绕过脱附、压缩环节;又可消除高压反应的不足、减少设备投入及节能降耗;同时,吸收过程中CO2分子得到活化,有利于后续化学转化反应在低压温和条件下进行.催化氢化反应在多种CO2资源化利用途径中具有重要意义和应用前景,将CO2的吸收产物进行原位催化氢化反应能够成功获得甲酸、甲醇等重要的能源产品.本文概括介绍了CO2的捕集方法及其化学转化为衍生物的路径,总结了CO2氢化反应的催化体系和作用机制,在此基础上,重点讨论了CO2的原位催化氢化反应机理和最新进展.
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
二氧化碳催化氢化论文参考文献
[1].孙中豪.负载型双金属催化剂催化氢化二氧化碳的实验研究[D].华北电力大学.2016
[2].李雨浓,何良年.二氧化碳的原位催化氢化反应[J].科学通报.2015
[3].张自丽.燃煤烟气二氧化碳催化氢化还原反应实验研究[D].华北电力大学.2015
[4].李雨浓,郎咸东,刘晓放,何良年.铑催化的二氧化碳吸收和原位催化氢化反应[C].中国化学会第29届学术年会摘要集——第28分会：绿色化学.2014
[5].程珊.低压下铁化合物对二氧化碳催化氢化机理的理论研究[D].南昌大学.2014
[6].李雨浓.二氧化碳及其衍生物催化氢化为甲酸的反应研究[D].南开大学.2014
[7].杨龙华,王红明,洪叁国.生物铁络合物催化氢化二氧化碳循环机理的理论研究[C].中国化学会第28届学术年会第13分会场摘要集.2012
[8].赵毅,张自丽.催化氢化二氧化碳研究进展[J].华东电力.2010
[9].马润芝,李云庆,周宏勇,王家喜.N,N-二丁基甲酰胺的制备——二正丁胺存在下二氧化碳催化氢化反应的研究[J].有机化学.2009
[10].苏亚军,周宏勇,马润芝,王家喜.二氧化硅负载支链有机膦的合成及其在二氧化碳催化氢化反应中的催化性能[J].河北工业大学学报.2009