王晓茹:钴基(氢)氧化物的可控制备及其电催化析氧性能研究论文

王晓茹:钴基(氢)氧化物的可控制备及其电催化析氧性能研究论文

本文主要研究内容

作者王晓茹(2019)在《钴基(氢)氧化物的可控制备及其电催化析氧性能研究》一文中研究指出:氢气作为一种有前途的绿色能源载体,可以降低我们对化石燃料(如石油、煤炭等)的依赖,减轻化石燃料过度使用造成的环境问题。电解水是一种有效且清洁的氢气制备技术,然而电解水整个反应的产氢效率在很大程度上受限于动力学缓慢的阳极析氧反应(OER),需要克服较高反应势垒。因此研究者们设计各类高效的催化剂来加速这一过程,其中钴基催化剂因其廉价、地壳储量丰富且理论OER活性好而被视为理想的电催化析氧催化剂之一。但是之前开发的钴基电催化剂在催化活性和稳定性等方面距实际应用尚有差距,本论文以钴基(氢)氧化物为研究对象,通过深入理解OER过程中所需总过电势的构成,从增大催化剂的比表面积(增加活性位点数目)或调控催化剂表面活性位点的本征电子结构(增强活性位点活性)两方面入手优化材料的OER性能,研究组成、形貌结构等对OER电催化性能的影响,为寻求实用性高效电催化剂提供参考。本论文的主要研究内容如下:1)通过“自模板”方法成功地合成了系列Co/Ni摩尔比可调的2D超薄多孔纳米片组装的空心钴镍氧化物微球(h-CNMs)。组成优化表明Co/Ni摩尔比为2:1时,催化剂Co2-Ni1-O的活性最佳,当电流密度j0=10 mA cm-2时,所需的过电势为310mV,Tafel斜率为57 mV dec-1,且在高电位区的OER催化活性明显优于商用IrO2。通过进一步研究材料的组成、形貌结构对电催化OER性能的影响发现,催化剂Co、Ni组成以及形貌结构的协同效应能够获得更大的有效电化学面积(活性位点数目增多)及优异的电子传导能力,从而有利于提升催化剂的OER性能。2)进一步采用一步简单的湿化学法合成了由2D超薄纳米片组成的分级多孔Co-Fe LDH催化剂,并将其用于电催化析氧反应。研究表明Co/Fe的摩尔比对催化剂的形貌结构及OER性能具有重要影响。组成优化的催化剂Co8Fe1-LDH具有优异的电催化析氧性能,当电流密度j0=10 mA cm-2时,所需的过电势为262 mV,Tafel斜率为41.9 mV dec-1,明显优于Co2-Ni1-O的活性。实验结果再一次证明了材料的组成、形貌结构之间的协同效应对提升电催化OER性能的重要性。3)以三元CoFeCr金属醇盐为前躯体,碱性条件下一步水解获得系列三元CoFeCr LDHs纳米材料。基于掺杂效应引入Cr3+对Co-Fe LDH材料的主体层板进行改性。实验结果表明Cr3+的引入实现了主体层板电子结构的调控,增强了活性位点的催化活性,提高了LDH材料在OER过程中电子的传输能力,从而提高了其OER性能。得到的CoFeCr LDH在电流密度10 mA cm-2时的过电势为230 mV,Tafel斜率低至38 mV dec-1,活性明显优于二元Co-Fe LDH。

Abstract

qing qi zuo wei yi chong you qian tu de lu se neng yuan zai ti ,ke yi jiang di wo men dui hua dan ran liao (ru dan you 、mei tan deng )de yi lai ,jian qing hua dan ran liao guo du shi yong zao cheng de huan jing wen ti 。dian jie shui shi yi chong you xiao ju qing jie de qing qi zhi bei ji shu ,ran er dian jie shui zheng ge fan ying de chan qing xiao lv zai hen da cheng du shang shou xian yu dong li xue huan man de yang ji xi yang fan ying (OER),xu yao ke fu jiao gao fan ying shi lei 。yin ci yan jiu zhe men she ji ge lei gao xiao de cui hua ji lai jia su zhe yi guo cheng ,ji zhong gu ji cui hua ji yin ji lian jia 、de ke chu liang feng fu ju li lun OERhuo xing hao er bei shi wei li xiang de dian cui hua xi yang cui hua ji zhi yi 。dan shi zhi qian kai fa de gu ji dian cui hua ji zai cui hua huo xing he wen ding xing deng fang mian ju shi ji ying yong shang you cha ju ,ben lun wen yi gu ji (qing )yang hua wu wei yan jiu dui xiang ,tong guo shen ru li jie OERguo cheng zhong suo xu zong guo dian shi de gou cheng ,cong zeng da cui hua ji de bi biao mian ji (zeng jia huo xing wei dian shu mu )huo diao kong cui hua ji biao mian huo xing wei dian de ben zheng dian zi jie gou (zeng jiang huo xing wei dian huo xing )liang fang mian ru shou you hua cai liao de OERxing neng ,yan jiu zu cheng 、xing mao jie gou deng dui OERdian cui hua xing neng de ying xiang ,wei xun qiu shi yong xing gao xiao dian cui hua ji di gong can kao 。ben lun wen de zhu yao yan jiu nei rong ru xia :1)tong guo “zi mo ban ”fang fa cheng gong de ge cheng le ji lie Co/Nima er bi ke diao de 2Dchao bao duo kong na mi pian zu zhuang de kong xin gu nie yang hua wu wei qiu (h-CNMs)。zu cheng you hua biao ming Co/Nima er bi wei 2:1shi ,cui hua ji Co2-Ni1-Ode huo xing zui jia ,dang dian liu mi du j0=10 mA cm-2shi ,suo xu de guo dian shi wei 310mV,Tafelxie lv wei 57 mV dec-1,ju zai gao dian wei ou de OERcui hua huo xing ming xian you yu shang yong IrO2。tong guo jin yi bu yan jiu cai liao de zu cheng 、xing mao jie gou dui dian cui hua OERxing neng de ying xiang fa xian ,cui hua ji Co、Nizu cheng yi ji xing mao jie gou de xie tong xiao ying neng gou huo de geng da de you xiao dian hua xue mian ji (huo xing wei dian shu mu zeng duo )ji you yi de dian zi chuan dao neng li ,cong er you li yu di sheng cui hua ji de OERxing neng 。2)jin yi bu cai yong yi bu jian chan de shi hua xue fa ge cheng le you 2Dchao bao na mi pian zu cheng de fen ji duo kong Co-Fe LDHcui hua ji ,bing jiang ji yong yu dian cui hua xi yang fan ying 。yan jiu biao ming Co/Fede ma er bi dui cui hua ji de xing mao jie gou ji OERxing neng ju you chong yao ying xiang 。zu cheng you hua de cui hua ji Co8Fe1-LDHju you you yi de dian cui hua xi yang xing neng ,dang dian liu mi du j0=10 mA cm-2shi ,suo xu de guo dian shi wei 262 mV,Tafelxie lv wei 41.9 mV dec-1,ming xian you yu Co2-Ni1-Ode huo xing 。shi yan jie guo zai yi ci zheng ming le cai liao de zu cheng 、xing mao jie gou zhi jian de xie tong xiao ying dui di sheng dian cui hua OERxing neng de chong yao xing 。3)yi san yuan CoFeCrjin shu chun yan wei qian qu ti ,jian xing tiao jian xia yi bu shui jie huo de ji lie san yuan CoFeCr LDHsna mi cai liao 。ji yu can za xiao ying yin ru Cr3+dui Co-Fe LDHcai liao de zhu ti ceng ban jin hang gai xing 。shi yan jie guo biao ming Cr3+de yin ru shi xian le zhu ti ceng ban dian zi jie gou de diao kong ,zeng jiang le huo xing wei dian de cui hua huo xing ,di gao le LDHcai liao zai OERguo cheng zhong dian zi de chuan shu neng li ,cong er di gao le ji OERxing neng 。de dao de CoFeCr LDHzai dian liu mi du 10 mA cm-2shi de guo dian shi wei 230 mV,Tafelxie lv di zhi 38 mV dec-1,huo xing ming xian you yu er yuan Co-Fe LDH。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自河北科技大学的王晓茹,发表于刊物河北科技大学2019-07-02论文,是一篇关于电解水论文,析氧反应论文,电催化剂论文,钴基氢氧化物论文,过电势论文,河北科技大学2019-07-02论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自河北科技大学2019-07-02论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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