本文主要研究内容
作者黄憬韬（2019）在《碱性水相体系下磁性催化剂催化木素氢解的研究》一文中研究指出：木质纤维素是自然界中广泛存在的一种来自于植物的生物质资源,其主要组成部分为纤维素（30-50%）、半纤维素（20-40%）以及木素（15-25%）,此外还包括少量的结构蛋白、脂类和灰分等。木素是植物光合作用制造的总量仅次于纤维素的天然高分子有机化合物,其在大自然的含量十分丰富。木素是由三种苯丙烷结构单元（紫丁香基丙烷、愈创木基丙烷、对羟基苯基丙烷）通过醚键和碳碳键相互连接形成的具有复杂结构的天然高分子化合物。化学法降解木素大分子生成低分子量的产物是目前比较热门的高值化利用木素的途径,然而传统的化学降解法具有反应条件苛刻、催化剂难以回收、反应成本高、目标产物得率低等缺点。鉴于此,本研究以高值化利用木素分子为目标,设计了一种高效低成本的方法来氢解木素,获得了较高得率的目标产物并对获得的小分子平台化合物进行了分组分离实验研究。本研究首先设计合成了一种磁性催化剂并用于催化氢解木素的反应。将催化性能优异的贵金属钯负载于磁性四氧化三铁颗粒上,制备得到具有磁性的Pd@Fe3O4催化剂。XRD、XPS和SEM的表征显示Pd元素成功地负载在Fe3O4颗粒上,通过元素吸收法测得Pd元素的负载率达到8.54%。将制备得的Pd@Fe3O4催化剂应用于木素氢解反应中;实验结果表明,该催化剂能够有效地催化降解木素β-O-4二聚体模型物及蔗渣木素,反应后的磁性催化剂可通过外加磁场的方法简单方便地和产物溶液分离开来,实现催化剂和反应产物的快速高效分离和回收。被回收的催化剂经过简单洗涤后可以直接用于下一次反应中,该催化剂至少可以重复使用5次,且不会降低它的催化效果。其次,我们尝试在碱性水相体系中使用磁性催化剂Pd@Fe3O4催化氢解木素。通过对比反应前后反应物和产物的二维核磁（HSQC）图发现在氢解反应后蔗渣木素中的绝大部分的醚键被断裂消失掉,在实验结束后获得了较高得率（36.4%）的木素降解平台化合物。以氢氧化钠水溶液为反应溶剂能够有效地充分溶解木素大分子,从而加快了木素大分子的催化氢解速率,最终使单体产物的产率得以提升。氢解反应中的氢源由甲酸钠提供,甲酸钠在加热和钯金属催化的作用下生成氢气用于氢解反应。相比于传统的直接加氢气的氢解反应,甲酸钠具有操作安全和便捷的优点。通过对比不同反应时间和反应温度下木素氢解的产物得率,获得到了最佳的氢解反应工艺参数（150℃,6小时）。在该条件下,我们以β-O-4键接的木素二聚体模型物为对象,初步研究了氢解反应条件下该模型物结构的变化,并提出了该反应条件下的木素大分子降解的可能的机理。最后,我们根据木素氢解产物的结构特点,提出了简单萃取分组分离木素氢解产物的方法,以达到能够更好地利用木素降解小分子平台化合物的目的。我们将产物中的分子分为三大类:烷烃类,羧酸类和醛酮醇类（含醇,醛,酮官能团）。我们通过调节反应物混合溶液pH值并使用不同溶剂（乙酸乙酯,正己烷）萃取分离的简单方法将三类不同的小分子从混合产物溶液中依次进行了分离。使用乙酸乙酯作萃取剂在蔗渣木素氢解产物混合物水溶液的pH=8时进行萃取分离可以将羧酸类单体分子几乎全部分离在水相中并保持较高的纯度（95%）,使用正己烷作萃取剂在蔗渣木素氢解产物混合物水溶液的pH=10时进行多次萃取分离可以将80%的烷基类的分子从混合物中分离提纯出来。最终经过简单快速的萃取分离后能从产物混合液中分离得到三种不同类别小分子溶液,使得同一类别小分子混合物因其具有相同的结构官能团和相似的化学性质因而能够得到更好地应用。磁性催化剂的使用解决了催化剂难以分离和回收的问题,碱性水相的溶剂体系提高了木素单体的得率并降低了反应成本,简单萃取分离的方法给进一步利用工业上木素氢解得到的单体提供了可能。总而言之,在本研究中我们对木素氢解及利用的整个流程进行了优化,为高值化利用木素提供了理论和技术支撑。
Abstract
mu zhi qian wei su shi zi ran jie zhong an fan cun zai de yi chong lai zi yu zhi wu de sheng wu zhi zi yuan ,ji zhu yao zu cheng bu fen wei qian wei su （30-50%）、ban qian wei su （20-40%）yi ji mu su （15-25%）,ci wai hai bao gua shao liang de jie gou dan bai 、zhi lei he hui fen deng 。mu su shi zhi wu guang ge zuo yong zhi zao de zong liang jin ci yu qian wei su de tian ran gao fen zi you ji hua ge wu ,ji zai da zi ran de han liang shi fen feng fu 。mu su shi you san chong ben bing wan jie gou chan yuan （zi ding xiang ji bing wan 、yu chuang mu ji bing wan 、dui qiang ji ben ji bing wan ）tong guo mi jian he tan tan jian xiang hu lian jie xing cheng de ju you fu za jie gou de tian ran gao fen zi hua ge wu 。hua xue fa jiang jie mu su da fen zi sheng cheng di fen zi liang de chan wu shi mu qian bi jiao re men de gao zhi hua li yong mu su de tu jing ,ran er chuan tong de hua xue jiang jie fa ju you fan ying tiao jian ke ke 、cui hua ji nan yi hui shou 、fan ying cheng ben gao 、mu biao chan wu de lv di deng que dian 。jian yu ci ,ben yan jiu yi gao zhi hua li yong mu su fen zi wei mu biao ,she ji le yi chong gao xiao di cheng ben de fang fa lai qing jie mu su ,huo de le jiao gao de lv de mu biao chan wu bing dui huo de de xiao fen zi ping tai hua ge wu jin hang le fen zu fen li shi yan yan jiu 。ben yan jiu shou xian she ji ge cheng le yi chong ci xing cui hua ji bing yong yu cui hua qing jie mu su de fan ying 。jiang cui hua xing neng you yi de gui jin shu ba fu zai yu ci xing si yang hua san tie ke li shang ,zhi bei de dao ju you ci xing de Pd@Fe3O4cui hua ji 。XRD、XPShe SEMde biao zheng xian shi Pdyuan su cheng gong de fu zai zai Fe3O4ke li shang ,tong guo yuan su xi shou fa ce de Pdyuan su de fu zai lv da dao 8.54%。jiang zhi bei de de Pd@Fe3O4cui hua ji ying yong yu mu su qing jie fan ying zhong ;shi yan jie guo biao ming ,gai cui hua ji neng gou you xiao de cui hua jiang jie mu su β-O-4er ju ti mo xing wu ji zhe zha mu su ,fan ying hou de ci xing cui hua ji ke tong guo wai jia ci 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jie fan ying zhong de qing yuan you jia suan na di gong ,jia suan na zai jia re he ba jin shu cui hua de zuo yong xia sheng cheng qing qi yong yu qing jie fan ying 。xiang bi yu chuan tong de zhi jie jia qing qi de qing jie fan ying ,jia suan na ju you cao zuo an quan he bian jie de you dian 。tong guo dui bi bu tong fan ying shi jian he fan ying wen du xia mu su qing jie de chan wu de lv ,huo de dao le zui jia de qing jie fan ying gong yi can shu （150℃,6xiao shi ）。zai gai tiao jian xia ,wo men yi β-O-4jian jie de mu su er ju ti mo xing wu wei dui xiang ,chu bu yan jiu le qing jie fan ying tiao jian xia gai mo xing wu jie gou de bian hua ,bing di chu le gai fan ying tiao jian xia de mu su da fen zi jiang jie de ke neng de ji li 。zui hou ,wo men gen ju mu su qing jie chan wu de jie gou te dian ,di chu le jian chan cui qu fen zu fen li mu su qing jie chan wu de fang fa ,yi da dao neng gou geng hao de li yong mu su jiang jie xiao fen zi ping tai hua ge wu de mu de 。wo men jiang chan wu zhong de fen zi fen wei san da lei :wan ting lei ,suo suan lei he quan tong chun lei （han chun ,quan ,tong guan neng tuan ）。wo men tong guo diao jie fan ying wu hun ge rong ye pHzhi bing shi yong bu tong rong ji （yi suan yi zhi ,zheng ji wan ）cui qu fen li de jian chan fang fa jiang san lei bu tong de xiao fen zi cong hun ge chan wu rong ye zhong yi ci jin hang le fen li 。shi yong yi suan yi zhi zuo cui qu ji zai zhe zha mu su qing jie chan wu hun ge wu shui rong ye de pH=8shi jin hang cui qu fen li ke yi jiang suo suan lei chan ti fen zi ji hu quan bu fen li zai shui xiang zhong bing bao chi jiao gao de chun du （95%）,shi yong zheng ji wan zuo cui qu ji zai zhe zha mu su qing jie chan wu hun ge wu shui rong ye de pH=10shi jin hang duo ci cui qu fen li ke yi jiang 80%de wan ji lei de fen zi cong hun ge wu zhong fen li di chun chu lai 。zui zhong jing guo jian chan kuai su de cui qu fen li hou neng cong chan wu hun ge ye zhong fen li de dao san chong bu tong lei bie xiao fen zi rong ye 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论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自华南理工大学的黄憬韬，发表于刊物华南理工大学2019-10-23论文，是一篇关于木素论文,氢解论文,磁性催化剂论文,碱性水相论文,产物分离论文,华南理工大学2019-10-23论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自华南理工大学2019-10-23论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。