张全丽:含金属配位结构的多孔乙烯基聚合物构建及吸附性能研究论文

张全丽:含金属配位结构的多孔乙烯基聚合物构建及吸附性能研究论文

本文主要研究内容

作者张全丽(2019)在《含金属配位结构的多孔乙烯基聚合物构建及吸附性能研究》一文中研究指出:以金属有机骨架(MOF)为代表的多孔配位聚合物是一类由金属离子和有机配体通过配位键形成的多孔材料。近年来,由于其结构的特殊性、多样性和可设计性,多孔配位聚合物在光、电、磁等方面表现出了优异的性能。但是许多多孔配位聚合物合成条件较为苛刻。同时其整体骨架结构均由配位键构建,导致结构稳定性较差,对酸、碱、水和空气等较为敏感,从而限制了其应用。共价有机框架材料虽然具有稳定性好的优点,但是未功能化的COFs的选择性吸附分离能力较差,经金属掺杂后可以提高其选择吸附能力,基于此,本论文设计一种既含有共价连接又含有配位结构的新型配位/共价杂化多孔聚合物,共价连接部分用来提高骨架稳定性,配位结构用于维持材料的功能性,如对气体、金属离子等的选择性吸附等。本论文通过“先配位再聚合”的策略,合成了一种新的多孔配位/共价杂化聚合物(PCOHP)。该方法通过共价键连接方式构建多孔配位聚合物,制备条件温和。同时在配位键骨架中引入共价键骨架,形成杂化结构,赋予骨架更为优异的稳定性。另外,PCOHP还展现出多功能性,不仅能够选择性吸附二氧化碳,同时对铜离子具有选择性荧光淬灭效应,因此具有较好的应用前景。论文具体研究工作如下:1.通过4-乙烯基吡啶(4-VP)与锌离子配位,构建二级结构单元二(4-乙烯基吡啶)锌配位化合物(ZnVP2)。利用ZnVP2两端的乙烯基官能团可实现聚合反应,得到Poly(ZnVP2)多孔聚合物材料。研究结果表明,聚合由双键加成反应实现,配位键在聚合过程中能够较好的保留。Poly(ZnVP2)具有较好的热稳定性,T5%约为273℃。Poly(ZnVP2)为无定形层状多孔结构,且同时含有介孔和微孔结构,比表面积为251 m2/g。Poly(ZnVP2)具有CO2吸附性能,常温CO2吸附量为21.1 mg/g,且具有较好的CO2/N2选择性(选择性为170)。Poly(ZnVP2)具有荧光性能(λex=312 nm,λem=412 nm),对于金属Cu2+具有选择性荧光淬灭以及变色效应,能用于金属Cu2+检测其检测限为76.6 ppb。同时该聚合物的荧光强度还受溶剂影响,在强极性溶剂中展现出一定的荧光淬灭效应。2.通过配位二级结构单元ZnVP2和二乙烯基苯(DVB)进行共聚,从而获得配位骨架和共价键骨架杂化的多孔聚合物材料(Poly(ZnVP2-co-DVB))。结构表征结果表明,该聚合物同样由双键加成实现聚合。酸解实验结果发现,通过酸解处理,吡啶基团仍然在Poly(ZnVP2-co-DVB骨架结构中保留。Poly(ZnVP2-co-DVB)为无定形层状介孔材料,比表面积为89 m2/g。Poly(ZnVP2-co-DVB)具有CO2吸附性能,常温CO2吸附量为3.132mg/g。Poly(ZnVP2-co-DVB具有荧光性能(λex=320 nm,λem=389 nm),对Cu2+具有选择性荧光淬灭以及变色效应,在Cu2+溶液中聚合物3 min内便会发生变色,能用于金属Cu2+检测,其检出限为127.98 ppb。同时该共聚物还表现出了较好的溶剂荧光响应,当在较大极性的溶剂中时,发射出的荧光强度较弱。该共聚物不仅具有多功能性,同时还具有优异的酸碱稳定性,极大扩展了其pH适用范围,在pH为2-13的范围内,其多孔骨架可以完整保留,经酸碱处理后,其骨架与锌离子可再次进行配位,得到再生聚合物。再生后的聚合物依旧对Cu2+具有良好荧光淬灭响应和颜色响应。

Abstract

yi jin shu you ji gu jia (MOF)wei dai biao de duo kong pei wei ju ge wu shi yi lei you jin shu li zi he you ji pei ti tong guo pei wei jian xing cheng de duo kong cai liao 。jin nian lai ,you yu ji jie gou de te shu xing 、duo yang xing he ke she ji xing ,duo kong pei wei ju ge wu zai guang 、dian 、ci deng fang mian biao xian chu le you yi de xing neng 。dan shi hu duo duo kong pei wei ju ge wu ge cheng tiao jian jiao wei ke ke 。tong shi ji zheng ti gu jia jie gou jun you pei wei jian gou jian ,dao zhi jie gou wen ding xing jiao cha ,dui suan 、jian 、shui he kong qi deng jiao wei min gan ,cong er xian zhi le ji ying yong 。gong jia you ji kuang jia cai liao sui ran ju you wen ding xing hao de you dian ,dan shi wei gong neng hua de COFsde shua ze xing xi fu fen li neng li jiao cha ,jing jin shu can za hou ke yi di gao ji shua ze xi fu neng li ,ji yu ci ,ben lun wen she ji yi chong ji han you gong jia lian jie you han you pei wei jie gou de xin xing pei wei /gong jia za hua duo kong ju ge wu ,gong jia lian jie bu fen yong lai di gao gu jia wen ding xing ,pei wei jie gou yong yu wei chi cai liao de gong neng xing ,ru dui qi ti 、jin shu li zi deng de shua ze xing xi fu deng 。ben lun wen tong guo “xian pei wei zai ju ge ”de ce lve ,ge cheng le yi chong xin de duo kong pei wei /gong jia za hua ju ge wu (PCOHP)。gai fang fa tong guo gong jia jian lian jie fang shi gou jian duo kong pei wei ju ge wu ,zhi bei tiao jian wen he 。tong shi zai pei wei jian gu jia zhong yin ru gong jia jian gu jia ,xing cheng za hua jie gou ,fu yu gu jia geng wei you yi de wen ding xing 。ling wai ,PCOHPhai zhan xian chu duo gong neng xing ,bu jin neng gou shua ze xing xi fu er yang hua tan ,tong shi dui tong li zi ju you shua ze xing ying guang cui mie xiao ying ,yin ci ju you jiao hao de ying yong qian jing 。lun wen ju ti yan jiu gong zuo ru xia :1.tong guo 4-yi xi ji bi ding (4-VP)yu xin li zi pei wei ,gou jian er ji jie gou chan yuan er (4-yi xi ji bi ding )xin pei wei hua ge wu (ZnVP2)。li yong ZnVP2liang duan de yi xi ji guan neng tuan ke shi xian ju ge fan ying ,de dao Poly(ZnVP2)duo kong ju ge wu cai liao 。yan jiu jie guo biao ming ,ju ge you shuang jian jia cheng fan ying shi xian ,pei wei jian zai ju ge guo cheng zhong neng gou jiao hao de bao liu 。Poly(ZnVP2)ju you jiao hao de re wen ding xing ,T5%yao wei 273℃。Poly(ZnVP2)wei mo ding xing ceng zhuang duo kong jie gou ,ju tong shi han you jie kong he wei kong jie gou ,bi biao mian ji wei 251 m2/g。Poly(ZnVP2)ju you CO2xi fu xing neng ,chang wen CO2xi fu liang wei 21.1 mg/g,ju ju you jiao hao de CO2/N2shua ze xing (shua ze xing wei 170)。Poly(ZnVP2)ju you ying guang xing neng (λex=312 nm,λem=412 nm),dui yu jin shu Cu2+ju you shua ze xing ying guang cui mie yi ji bian se xiao ying ,neng yong yu jin shu Cu2+jian ce ji jian ce xian wei 76.6 ppb。tong shi gai ju ge wu de ying guang jiang du hai shou rong ji ying xiang ,zai jiang ji xing rong ji zhong zhan xian chu yi ding de ying guang cui mie xiao ying 。2.tong guo pei wei er ji jie gou chan yuan ZnVP2he er yi xi ji ben (DVB)jin hang gong ju ,cong er huo de pei wei gu jia he gong jia jian gu jia za hua de duo kong ju ge wu cai liao (Poly(ZnVP2-co-DVB))。jie gou biao zheng jie guo biao ming ,gai ju ge wu tong yang you shuang jian jia cheng shi xian ju ge 。suan jie shi yan jie guo fa xian ,tong guo suan jie chu li ,bi ding ji tuan reng ran zai Poly(ZnVP2-co-DVBgu jia jie gou zhong bao liu 。Poly(ZnVP2-co-DVB)wei mo ding xing ceng zhuang jie kong cai liao ,bi biao mian ji wei 89 m2/g。Poly(ZnVP2-co-DVB)ju you CO2xi fu xing neng ,chang wen CO2xi fu liang wei 3.132mg/g。Poly(ZnVP2-co-DVBju you ying guang xing neng (λex=320 nm,λem=389 nm),dui Cu2+ju you shua ze xing ying guang cui mie yi ji bian se xiao ying ,zai Cu2+rong ye zhong ju ge wu 3 minnei bian hui fa sheng bian se ,neng yong yu jin shu Cu2+jian ce ,ji jian chu xian wei 127.98 ppb。tong shi gai gong ju wu hai biao xian chu le jiao hao de rong ji ying guang xiang ying ,dang zai jiao da ji xing de rong ji zhong shi ,fa she chu de ying guang jiang du jiao ruo 。gai gong ju wu bu jin ju you duo gong neng xing ,tong shi hai ju you you yi de suan jian wen ding xing ,ji da kuo zhan le ji pHkuo yong fan wei ,zai pHwei 2-13de fan wei nei ,ji duo kong gu jia ke yi wan zheng bao liu ,jing suan jian chu li hou ,ji gu jia yu xin li zi ke zai ci jin hang pei wei ,de dao zai sheng ju ge wu 。zai sheng hou de ju ge wu yi jiu dui Cu2+ju you liang hao ying guang cui mie xiang ying he yan se xiang ying 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自西南科技大学的张全丽,发表于刊物西南科技大学2019-09-02论文,是一篇关于配位共价杂化聚合物论文,配位聚合论文,多重响应论文,乙烯基吡啶论文,西南科技大学2019-09-02论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自西南科技大学2019-09-02论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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