导读:本文包含了吸氢机理论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:Mg_2Ni,过渡金属,势垒,氢扩散动力学
吸氢机理论文文献综述
肖萌[1]（2015）在《过渡金属对Mg_2Ni吸氢动力学的影响机理》一文中研究指出论文主要从电子结构角度,采用LST/QST方法对比分析不同过渡金属对氢在Mg2Ni体相内的扩散动力学的影响机理,给实验结果提供理论指导。1、首先研究了氢原子在Mg2Ni(100)面的吸附及扩散性能,计算结果表明氢原子在最稳定吸附位(K空位)的吸附能为0.85 eV。将H原子吸附在空位优化后的结构作为初态,在Mg2Ni(100)面次表面Mg-Ni桥位添加氢原子,将优化后的结构作为末态,利用LST/QST过渡态搜索,计算得扩散势垒为0.91 eV。扩散势垒较高,这与实验中得到Mg2Ni氢化物很稳定,所以反应动力学性能不好的结论相符。2、在AgMg11Ni6(100)面和TiMg11Ni6(100)面,计算得到氢原子在Ni顶位吸附能最高,说明Ni顶位是氢原子最稳定的吸附位。氢原子在AgMg11Ni6(100)面由Ni顶位扩散到次表层的扩散势垒为0.24 eV,在TiMg11Ni6(100)面由Ni顶位扩散到次表层的扩散势垒为0.72 eV,扩散势垒均有所降低。实验结果表明,Mg2Ni的吸氢反应焓为-65.14 kJ/mol, Mg2-xAgxNi (x=0.16667)的吸氢反应焓为-53.63 kJ·mol-1。掺杂少量Ag的Mg2-xAgxNi (x=0.05,0.1)合金的动力学性能得到提高。Ti掺杂也能改善合金的动力学性能,如Mg1.5Ti0.5Ni在20个小时就达到放电的峰值。掺杂Ag,Ti以后,氢在合金内更容易扩散,从而提高了合金动力学性能。3、氢原子在Mg12Ni5Pd(100)面的扩散势垒为0.48 eV。在Mg12Ni5Zn(100)面扩散势垒(扩散到次表面Mg-Ni桥位)为0.07 eV,远低于H原子在Mg2Ni(100)面的扩散势垒。Mg原子和Pd/Zn的距离比未掺杂时Mg原子和Ni的距离小,说明掺杂后Mg原子和Pd/Zn的相互作用较强,氢原子和Mg原子相互作用减弱,掺杂使得氢更容易在合金中扩散。实验证明Pd含量越高,氢的扩散系数越大。掺杂Pd能提高合金的放氢速率。而掺杂Zn后,Mg2Ni吸放氢动力学性能提高了。计算结果和实验结果相符。4、在Mg12Ni5Zr(100)和Mg12Ni5Mn(100)面,Mg原子顶位和Mn原子顶位是氢原子最稳定的吸附位,吸附能分别是1.68 eV、0.96 eV。氢原子在掺杂表面的吸附能较高,说明H原子稳定吸附在表面。Mg原子和Zr的距离变大,说明Zr原子和Mg原子间的相互作用减弱。而Mn掺杂使原子间的距离减小,H和Mg、Ni之间的相互作用增强。早前报道用Zr掺杂替代Ni能够显着提高其放电性能。用Mn掺杂替代Mg制备纳米合金,发现储氢量提高,放电容量也明显增加。计算结果和实验结果一致。(本文来源于《广西大学》期刊2015-05-01）
王高峰,赵增茹,慕利娟,张雪峰[2]（2015）在《La_(0.9)Ce_(0.1)Fe_(11.44)Si_(1.56)化合物吸氢反应动力学机理》一文中研究指出采用感应熔炼法制备了原子配比为La0.9Ce0.1Fe11.44Si1.56的金属间化合物。X射线衍射结果表明,样品主要结晶为NaZn13型结构和少量的α-Fe杂相。在给定的不同热处理温度和初始氢压下测量样品的吸氢反应动力学曲线,结果表明,热处理温度和初始氢压对样品的吸氢量具有不同的影响。通过采用机理函数对吸氢动力学曲线的拟合,说明样品的吸氢反应机理以先成核随后生长为主。(本文来源于《材料热处理学报》期刊2015年03期）
李琦,王雪萍,张永胜[3]（2014）在《钕铁硼氢爆工艺吸氢过程动态机理建模与仿真》一文中研究指出基于钕铁硼(NdFeB)氢爆工艺中吸氢现象与反应过程中合金温度、反应炉内压力及合金的成分与形态等因素相关,且具有非线性、时滞、耦合和参数时变等特性,在深入分析氢爆碎工艺中吸氢过程特点的基础上,从化学反应动力学、物料平衡、能量平衡和扩散理论等方面分析吸氢过程的机理,采用状态空间方程的思想构建吸氢过程的动态机理模型,通过MATLAB仿真实验和氢碎炉现场实验对比分析来验证模型的合理性,结果表明,该模型能够较好的逼近实际系统,具有一定的可行性,并为后续的氢爆过程优化控制研究建立了基础。(本文来源于《稀土》期刊2014年02期）
曹一杰[4]（2010）在《NaAlH_4吸氢过程中Ti的催化机理的第一性原理研究》一文中研究指出NaAlH4因其具有较高的储氢容量(理论：5.6%wt.%)及较温和的循环条件而被认为是最有实用价值的储氢体系,而对于其加入含Ti化合物后的吸氢机制目前尚不清楚,这阻碍了该储氢体系的实际应用。本文运用第一性原理对Ti在NaAlH4体系吸氢过程中的催化作用的机理进行了研究,具体内容如下：第3章对一个Ti原子在纯Al(100)、(110)和(111)面的吸附过程进行了研究,计算了吸附能、态密度及Mulliken原子集居数。Ti-Al间原子集居数显示Ti掺杂后主要与Al原子形成无定形的TiAln(n>1)物质。第4章对一个H2分子在纯Al(100)、(110)和(111)面的吸附情况进行了研究,计算了吸附能和H2分子的解离能。对H2分子解离过程中过渡态的搜寻结果表明,纯Al表面H2分子分解时需要克服0.51004eV的势垒,说明纯Al与H2分子在常温下很难发生反应,这与实验结论相符。第5章在第3章结论基础上,研究了一个H2分子在Ti掺杂后的Al表面的吸附状况,计算了H2分子的键长、吸附能、解离能,发现在Al(111)面的叁重洞位(fcc),H2分子分解为H原子。空间构型表明,Ti原子吸附于叁重洞位(fcc)后向Al表面内部凹陷,同时周围Al原子向外凸出,这增大了Al与H2分子的接触面积。态密度及Mulliken电荷集居数分析表明,H与Al原子存在较强的共价键作用,这为Al-H类物质以及Na3AlH6和NaAlH4的生成奠定了基础。分析表明H2分子的解离主要是Al原子和Ti原子的共同作用,这不同于传统上认为H2分子的解离仅是Ti原子作用的观点。Ti的作用主要是向表面Al原子提供电子进而促进Al-H间作用。过渡态搜寻结果表明,Ti的掺入有效的降低了H2分子分解所需的激活能。第6章研究了有Ti掺杂及纯NaH(100)表面H2分子的吸附情况,发现Ti掺杂后的NaH(100)面有利于H2分子分解与富集。以上结论有望对深入分析Ti的催化机理提供一定的理论支持,同时对含Ti类催化剂的选择及掺杂方式的改进起到一些指导作用。(本文来源于《兰州理工大学》期刊2010-04-20）
刘奕新,冉辉,梁初,黎光旭,郭进[5]（2009）在《ZrMn_2(110)表面结构及吸氢机理的第一性原理研究》一文中研究指出采用基于密度泛函理论(DFT)的平面波赝势(PW-PP)方法,研究了ZrMn_2(110)清洁表面结构和氢原子在表面的吸附.弛豫表面结构的计算结果表明表面结构的最表层为曲面,且表面结构的原子间隙变小.由1 Zr2Mn原子组成的空位是氢原子吸附在ZrMn_2(110)表面的最佳吸附位,吸附能为3.352 eV,氢原子吸附后离表面的距离为1.140 A.Mulliken电荷布居分析表明吸附的氢原子与表面原子的相互作用主要是接近氢原子的第一层原子与氢原子的相互作用.过渡态计算表明被吸附的氢原子进入表面内部需克服的最大势垒为1.033 eV.(本文来源于《原子与分子物理学报》期刊2009年05期）
刘奕新,郑定山,张怡,蒋龙,黎光旭[6]（2008）在《LaNi_5(111)表面结构及吸氢机理的第一性原理研究》一文中研究指出采用基于密度泛函理论的第一原理赝势平面波方法,对贮氢合金LaNi5及LaNi5(111)表面的电子结构进行计算,对H原子在LaNi5(111)表面吸附模型进行构型优化。结果表明:LaNi5(111)表面驰豫结构La原子向外凸出,Ni原子向里收缩,凹凸不平的表面层增加表面原子与H原子的接触面积,表面层的有效体积约增大2.3%,有利于H原子向块体内扩散;表面层有净余的0.5个电子,有利于表面层上的电子转移到H原子上;H2分子解离成两个H原子后在LaNi5(111)表面的平衡稳定结构与氢化物LaNi5H7晶体相同位置的结构极为相似;阐述H2分子在LaNi5(111)表面的解离吸附机理,其反应活化能约为0.27eV。(本文来源于《中国有色金属学报》期刊2008年09期）
张新波,张雅娟,张斌,秦永华[7]（2007）在《过渡金属氮化物制备方法及吸氢机理研究进展》一文中研究指出介绍了过渡金属氮化物的制备方法,讨论了影响程序升温氮化法的因素;分析了过渡金属氮化物催化剂的吸氢活性、吸附机理。与传统的过渡金属硫化物催化剂相比具有更加优异的氢吸附、活化和转移能力,在加氢脱硫、加氢脱氮和其他涉氢反应中有着广泛的应用。(本文来源于《化工生产与技术》期刊2007年06期）
郑定山[8]（2007）在《LaNi_5贮氢合金电子结构及其表面吸氢机理的研究》一文中研究指出本论文研究了LaNi_5贮氢合金的电子结构及其表面的吸氢机理。具体内容为：1)采用基于密度泛函理论(DFT)的第一原理赝势平面波(PW-PP)方法，对LaNi_5及其氢化物的电子结构和生成焓进行了计算，并分析了其成键特性和稳定性；2)对LaNi_5各表面结构稳定性及氢分子在LaNi_5(111)表面的吸附特性进行了研究；3)进一步对LaNi_5(111)表面电子结构及氢分子在其表面的解离吸附机理进行了研究。本论文的主要研究结果如下：对LaNi_5贮氢合金及其氢化物的电子结构计算结果表明：LaNi_5和LaNi_5H_7均具有典型的金属性；在LaNi_5合金中，主要是La(5d)轨道与Ni(3d)轨道有成键作用。LaNi_5合金吸氢后，H-Ni原子间的相互作用要比H-La原子间的相互作用强。通过比较H原子在LaNi_5合金中五种不同的间隙位，得出6m间隙位的能量最低，H原子易稳定处于该位置。计算给出了LaNi_5合金吸氢前后的生成焓。由分析可知，可以通过增大合金生成焓的方法来提高合金氢化物的稳定性。对LaNi_5表面能量及电子结构的研究表明：LaNi_5合金表面能大小顺序为：LaNi_5(111)＜LaNi_5(001)＜LaNi_5(100)＜LaNi_5(101)＜LaNi_5(110)；相应的结构稳定性为：LaNi_5(111)＞LaNi_5(001)＞LaNi_5(100)＞LaNi_5(101)＞LaNi_5(110)，即LaNi_5(111)表面稳定性最高。对氢分子在LaNi_5(111)表面吸附模型的研究表明，其分子键垂直于表面比平行于表面更容易被吸附；各稳定吸附位置的能量以H2位最低，此位置的分子吸附态最稳定，即氢分子在该位置最容易被吸附。对LaNi_5(111)表面的电子结构计算结果表明：LaNi_5(111)表面驰豫结构La原子向外凸出，Ni原子向里收缩，凹凸不平的表面层增加了表面原子与氢原子的接触面积，表面层的有效体积增大了约2.3％，有利于氢原子向块体内扩散；表面层有净余的0.5个电子，有利于表面层上的电子转移到氢原子上。对氢原子在LaNi_5(111)表面吸附模型进行构型优化，分析表明氢分子解离成两个氢原子后在LaNi_5(111)表面的平衡稳定结构与氢化物LaNi_5H_7晶体相同位置的结构极为相似。对过渡态的计算给出了氢分子在LaNi_5(111)表面解离吸附机理，反应活化能约为0.27eV，反应的能量为-2.03eV。(本文来源于《广西大学》期刊2007-05-01）
苏强[9]（2004）在《AB_2型Laves相储氢合金吸氢机理及掺杂元素作用机制的研究》一文中研究指出本文研究了AB_2型Laves相储氢合金吸氢机理以及替代元素在储氢合金中的作用机制。本论文主要有以下几方面的内容： 利用偏最小二乘法(PLS)研究AB_2型Laves相储氢合金中C14、C15结构的影响因素，并得出了这两种结构形成的判据；利用电荷自洽离散变分X_α(SCC-DV-X_α)方法计算了ZrMn_2、ZrMnM(M=Mn、Co、V、Fe)、TiMn_2、TiMnM(M=V、Cr、Fe、Co)及其氢化物的电子结构，分析了ZrMn_2合金氢化物、TiMn_2合金氢化物中氢原子与合金元素的成键方式，合金中氢化物形成元素与非形成元素的作用机理；此外还分析了ZrMnM和TiMnM合金中替代元素的作用机理。研究结果表明： 1．AB_2型Laves相储氢合金中的C14、C15结构的形成受A、B两元素的共价半径比(R_A／R_B)，外层电子的平均浓度(ANOE)，A、B两元素的电负性差Δφ这几个因素的影响。其中影响最大的因素为两元素的共价半径比(R_A／R_B)。 2．在ZrMn_2氢化物中，H原子与Mn原子的成键作用强于H原子与Zr原子之间的相互作用，这可能是ZrMn_2H的稳定性较好的原因之一；由于H原子与Zr原子成键作用较弱，H原子进入ZrMnz_2的晶格位置后，Zr原子更易于向外移动，使得c轴的膨胀大于a轴的膨胀；在TiMn_2H中，Mn3p、Ti3p均与Hls有成键作用；TiMn_2H中H的非键区广西大学硕士论文电荷的增加是TIMnZH稳定性比ZrMnZH、差的原因之一。 3.zrMnM合金氢化物稳定性与M的3p轨道的电荷占据数有关，3p轨道的电荷占据数增加，有利于其氢化物的稳定;吸氢前后，取代元素M的3d电子的变化是影响ZrMnM合金储氢性能的主要原因之一:吸氢后，CO的3d分波态密度向成键区偏移，加强了与H原子的成键作用，使得CO的加入能延长合金的循环寿命;在ZrMnM合金中，CO和Mn与氢的成键特征很相近，CO的加入利于改善ZrMn:合金的氢压平台曲线 4.在TIMnCrH和TIMnvH中，H原子与Mn原子的成键作用强于其与替代元素之间的相互作用夕替代元素3p轨道成键峰的减弱是合金滞后效应减小的主要特征:加入V使合金晶胞体积增大，这是V的加入能降低贮氢合金的平台压力的原因。(本文来源于《广西大学》期刊2004-05-01）
方志杰[10]（2003）在《储氢合金吸氢机理及掺杂元素作用机制的研究》一文中研究指出本文研究了储氢合金吸氢机理以及掺杂元素在储氢合金中的作用机制。内容如下： 利用偏最小二乘法(PLS)研究混合稀土组成对储氢合金的织构生长特性的综合影响，并得出了合金织构择优取向的判据；利用电荷自洽离散变分X_α(SCC-DV-X_α)方法计算了LaNi_5、LaNi_4M(M=Al、Co、Cu、Mn)、Mg_2Ni及其氢化物的电子结构，分析了LaNi_5合金氢化物、Mg_2Ni合金氢化物中氢原子与合金元素的成键方式，合金中氢化物形成元素与非形成元素的作用机理；此外还分析了LaNi_4M合金中掺杂元素的作用机理。研究结果表明： 1．对于平行于柱状晶织构，择优取向(101)+(201)晶面受Nd的影响最为敏感，Ce的影响最为小，同时Ce对择优取向的作用与La、Pr、Nd的作用相反；对于垂直于柱状晶织构，择优取向(200)+(110)晶面受Pr的影响最为敏感，而受Nd的影响最小。 2．在LaNi_5的氢化物中，Ni4p与H1s轨道作用形成共价键；吸氢后，La4f轨道与Ni3d轨道的成键被减弱了，这种成键作用在吸氢后被减弱是造成储氢合金经多次吸放氢后出现粉化的原因之一。吸氢使LaNi_5的a轴比c轴更容易产生变化。 3．在Mg_2Ni氢化物中，H与Ni原子之间强烈的成键作用，是导致Mg_2Ni合金释放氢的温度比较高的原因。在AB_5、A_2B型储氢合金中，因为氢原子更倾向于进入吸热型元素周围的晶格位置，所以吸热型元素在储氢合金中起到了增强对氢原子吸附力的作用。吸氢后，AB_5、A_2B型合金都出现了A-B键受到减弱的现象，使得储氢合金的性能降低了。 4．在LaNi_4M系中，进入替代元素(M)最外层轨道电荷量的大小与平台氢压有关，且有相同的变化趋势。Ni(1)4p轨道在深势井处出现的成键峰是合金平台氢压降低的主要特征。(本文来源于《广西大学》期刊2003-05-01）
吸氢机理论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
采用感应熔炼法制备了原子配比为La0.9Ce0.1Fe11.44Si1.56的金属间化合物。X射线衍射结果表明,样品主要结晶为NaZn13型结构和少量的α-Fe杂相。在给定的不同热处理温度和初始氢压下测量样品的吸氢反应动力学曲线,结果表明,热处理温度和初始氢压对样品的吸氢量具有不同的影响。通过采用机理函数对吸氢动力学曲线的拟合,说明样品的吸氢反应机理以先成核随后生长为主。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
吸氢机理论文参考文献
[1].肖萌.过渡金属对Mg_2Ni吸氢动力学的影响机理[D].广西大学.2015
[2].王高峰,赵增茹,慕利娟,张雪峰.La_(0.9)Ce_(0.1)Fe_(11.44)Si_(1.56)化合物吸氢反应动力学机理[J].材料热处理学报.2015
[3].李琦,王雪萍,张永胜.钕铁硼氢爆工艺吸氢过程动态机理建模与仿真[J].稀土.2014
[4].曹一杰.NaAlH_4吸氢过程中Ti的催化机理的第一性原理研究[D].兰州理工大学.2010
[5].刘奕新,冉辉,梁初,黎光旭,郭进.ZrMn_2(110)表面结构及吸氢机理的第一性原理研究[J].原子与分子物理学报.2009
[6].刘奕新,郑定山,张怡,蒋龙,黎光旭.LaNi_5(111)表面结构及吸氢机理的第一性原理研究[J].中国有色金属学报.2008
[7].张新波,张雅娟,张斌,秦永华.过渡金属氮化物制备方法及吸氢机理研究进展[J].化工生产与技术.2007
[8].郑定山.LaNi_5贮氢合金电子结构及其表面吸氢机理的研究[D].广西大学.2007
[9].苏强.AB_2型Laves相储氢合金吸氢机理及掺杂元素作用机制的研究[D].广西大学.2004
[10].方志杰.储氢合金吸氢机理及掺杂元素作用机制的研究[D].广西大学.2003