导读:本文包含了激光诱导光化学反应论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:强激光,光化学反应,光聚合,光还原
激光诱导光化学反应论文文献综述
夏虹,孙洪波[1]（2014）在《飞秒激光光化学反应诱导的新型结构与器件制备》一文中研究指出强激光由于具有高光功率、光束密度时间空间可控等特点,与化学物质相互作用时可引起物质内部共价键和离子键的断裂、生成和转化等多种的光化学反应,生成新颖的化学物质,相关研究受到广泛关注。本课题组研究了飞秒激光诱导双光子聚合等光化学过程,特别是诱导如下叁类光化学反应:首先,激光光聚合反应(Fig.1a),飞秒激光作用于表面改性的磁性纳米粒子和光聚合树脂共混物,合成了含有磁性的交联聚合物,结合加工系统制备叁维微结构并实现磁驱动[1];其次,激光光还原反应(Fig.1b),飞秒激光将银离子还原为银纳米粒子并沉积为微结构,实现微区表面增强拉曼探测[2];另外,激光顺反异构转化(Fig.1c),飞秒激光将顺式含乙烯双键聚合物转化为反式结构,并实现发光反式结构的微图案化[3]。如上研究表明飞秒激光可诱导材料发生光聚合、光还原和光致异构转化等各类光化学反应,结合程序设计可制备功能性微纳结构与器件,有望在微探测、微光电和微机械等多领域应用。(本文来源于《中国化学会第29届学术年会摘要集——第21分会：光化学》期刊2014-08-04）
雷依波[2]（2009）在《激光诱导光化学反应模拟与半经验MRCI及其解析梯度程序化研究》一文中研究指出首先我们概述了分子动力学的理论基础,包括波恩-奥本海默近似(或绝热近似)、半经典近似及两种非绝热动力学近似方法—Ehrenfest动力学和系间窜越(SurfaceHopping近似)。在此基础上我们介绍了一种半经典非绝热动力学模拟方法—半经典的电子-辐射-离子动力学(SERID),此种方法具有以下几个特点:1.在电子Hamiltonian中通过时间有关的Peierls替代引入了辐射场的矢势A(x,t),即在模型中引入了激光与电子的相互作用。2.动力学过程采用半经典模型。电子运动用电子波函数描述,而电子波函数的更新需要求解含时Schr(o|¨)dinger方程。核运动轨迹借求解牛顿运动方程获得,求解时采用了一种辛算法(velocity Verlet algorithm),这一算法能够保持能量,动量和几率守恒,并满足Pauli原理。3.电子结构采用半经验的DFTB(density functional tight-binding method)方法计算。DFTB计算提供了模拟过程中体系的各种能量的变化,电子在轨道之间的跃迁等。4.是一种直接动力学计算方案,即不需预先构建势能面,能量和力的计算采用了即用即算(on the fly)方案。在这一章我们还简要剖析了SERID程序(由我们的合作者豆育升教授提供),给出了程序的流程图。并指出了该程序的优点和某些不足之处。其次我们采用SERID方法模拟了环丁烷光解离生成两个乙烯分子的非绝热动力学过程。模拟结果表明环丁烷光解离是一个两步过程,首先环丁烷一个C-C键断裂形成一个四亚甲基中间体,接着这个中间体解离生成两个乙烯分子。这个结果与以前报道的实验结果一致。为了将模拟结果与以前报道的ab initio结果进行对比,我们采用CASSCF/MRPT2(complete active space self-consistent field/multi-reference secondorder perturbation)方法沿着模拟的反应路径构造了解离过程中基态和低能激发态的势能曲线,还构造了给定C—C键长后各电子态的最小能量路径。这些计算结果表明,环丁烷光解离过程中四亚甲基中间体确实存在,但是却出现在1~3A的势能曲线上,因为此时1~3A的能量比基态的低,而且基态与1~3A的势能曲线发生了两次相交,其中第一次相交对应于四亚甲基中间体的形成,而经过第二次相交后,1~3A的能量比基态的高,从而体系又回到了基态。同样我们采用SERID方法模拟了腺嘌昤非辐射去活化的非绝热动力学过程。应用两个不同波长的激光模拟得到了两条不同的反应路径,分别对应于氨基的平面外扭转和C_2-H键的平面外扭转。为了与以前报道的ab initio结果进行对比,我们采用CASSCF方法沿着两条模拟的反应路径构造了解离过程中基态以及能量较低激发态的势能曲线。结果表明两条反应路径中都存在第一激发态(~1ππ~*(~1L_α))与基态(S_0)的相交,导致电子从激发态回到基态,即活化过程中是从~1ππ~*(~1L_α)到S_0的衰减过程,这与前人的ab initio计算结果不同;他们的计算认为氨基平面外扭转的反应路径是从~1nπ~*到S_0的衰减过程。另外通过对各电子态主组态的分析,我们得到的激发态寿命与实验结果基本一致。鉴于SERID方法中DFTB的缺点,我们拟采用半经验MRCI(multi-referenceconfiguration interaction)方法来改进电子结构计算。为了将改进方法应用于非绝热动力学中,半经验MRCI的解析梯度也是重要的。因此在第四章中我们概述了半经验MRCI及其解析梯度的理论基础。首先简要介绍了半经验方法的基本原理及发展现状,其中重点介绍了NDDO(neglect of diatomic differential overlap)方法及其参量改进方法。然后重点讨论我们的基于图形酉群的MRCISD算法。我们讨论了酉群不可约表示的基与自旋匹配的组态函数(CSF)的对应关系;给出了Shavitt建议的用于记录CSF的不同行表(DRT)的构造方式;描述了如何搜寻DRT中的Loop,从而计算生成元和生成元乘积的矩阵元以及哈密顿矩阵元。在此基础上简要介绍了最新发展的基于空穴粒子对应的MRCISD算法及其近似算法—双收缩CI(DCCI)的基本原理。在空穴粒子对应的MRCISD算法中,我们重新定义了不同行表(DRT),将空穴空间域外空间的完成Loop和未完成Loop预先计算出来,使得不同行表只包括活性空间的子DRT,这样大大降低了Loop搜索的计算量。作为近似算法,DCCI充分应用了空穴粒子对应的原理,将空穴空间和外空间都收缩为单一步矢,这样大大降低了参与变分的CI系数的数目。在本章的最后,我们介绍了半经验MRCISD解析梯度的理论基础。其中解析梯度的计算可以分为两部分,第一部分计算积分梯度的贡献,称为静态部分;第二部分计算分子轨道系数梯度的贡献,称为响应部分。静态部分需要CI约化密度矩阵与积分梯度相结合,响应部分需要计算Lagrangian矩阵元与求解CPRHF(restricted coupled perturb Hartree-Fock)方程。基于此我们讨论了半经验MRCI及其解析梯度程序的实现过程。半经验MRCI程序将MOPAC 7.0与我们小组发展的XIAN-CI程序包中的基于空穴粒子对应的MRCISD和DCCI程序相结合。从MOPAC 7.0中的MNDO(modified neglect differential overlap)计算得到原子轨道积分及分子轨道系数,完成积分变换得到CI计算所需的分子轨道积分,接着采用MRCISD或DCCI程序计算CI能量。计算过程中我们根据冻结轨道的特点,分开计算冻结轨道和CI轨道对能量的贡献以减少计算量。在半经验MRCI解析梯度程序的实现过程中,首先需要从CI系数和耦合系数确定约化密度矩阵,接着需要将MNDO计算得到的原子轨道积分梯度及分子轨道系数作为输入,计算解析梯度静态部分的贡献;然后计算Lagrangian矩阵元和Z向量,最后计算解析梯度响应部分的贡献。其中CI密度矩阵的计算量最大,直接决定计算瓶颈及计算效率。我们不仅采用直接CI的算法避免了传统CI中需要保存耦合系数或哈密顿矩阵元所带来的计算瓶颈,而且应用空穴粒子对应提高了计算效率。同时针对冻结轨道的特点,应用了许多简化算法以提高计算效率。测试结果显示,我们的半经验MRCI及其解析梯度程序无论从计算规模还是计算效率上都比以前报道的程序优越。(本文来源于《西北大学》期刊2009-06-30）
王文科,魏杰,黄毓礼[3]（1997）在《激光诱导荧光衰减探测光化学反应》一文中研究指出激光诱导荧光衰减探测光化学反应＊王文科魏杰黄毓礼＊＊（北京化工大学材料科学与工程学院，北京１０００２９）关键词激光诱导荧光光谱，光化学反应激光荧光光谱为重要光谱分析手段之一，广泛用于物理、化学、生物学等研究领域．但对于一些含有发色基团的大有机分子，由...(本文来源于《感光科学与光化学》期刊1997年04期）
谢湘华,张谊华,方尔梯,膝玉美,曾宪康[4]（1997）在《激光诱导马来酸双氧水溶液制备苹果酸的光化学反应》一文中研究指出以XeCl激光作为光源，研究了激光诱导马来酸双氧水溶液的反应，在一定的反应时间内，马来酸全部转化，反应得到苹果酸，乙醛酸和草酰乙酸等有机酸，对该光化学反应的机理进行了讨论。(本文来源于《应用激光》期刊1997年04期）
孟继本,黄长华,曹金平,薛价猷,片山干郎[5]（1985）在《红外激光诱导的凝聚相光化学反应》一文中研究指出本文报道了在汽—液相体系中,首次用TEA CO_2激光使甲基丙烯酸甲酯发生了聚合反应。激光诱导的聚合物的红外吸收图谱和标准的甲基丙烯酸甲酯聚合物的红外吸收图谱完全一致,并测定了聚合物分子量和热分解温度曲线。我们认为这是通过红外多光子吸收诱导的聚合反应。(本文来源于《光电子.激光》期刊1985年06期）
孟继本,黄长华,曹金平,薛价猷[6]（1985）在《红外激光诱导的液相碳—汞键断裂的光化学反应》一文中研究指出TEACO_2激光(10.6μm)照射甲基氯化汞的酸性水溶液,可以断裂碳—汞键,功率密度越大或照射次数越多,碳—汞键断裂的百分数也越高。照射过程中,液相体系的温度变化缓慢,我们认为此反应是多光子吸收的解离反应。(本文来源于《光电子.激光》期刊1985年06期）
激光诱导光化学反应论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
首先我们概述了分子动力学的理论基础,包括波恩-奥本海默近似(或绝热近似)、半经典近似及两种非绝热动力学近似方法—Ehrenfest动力学和系间窜越(SurfaceHopping近似)。在此基础上我们介绍了一种半经典非绝热动力学模拟方法—半经典的电子-辐射-离子动力学(SERID),此种方法具有以下几个特点:1.在电子Hamiltonian中通过时间有关的Peierls替代引入了辐射场的矢势A(x,t),即在模型中引入了激光与电子的相互作用。2.动力学过程采用半经典模型。电子运动用电子波函数描述,而电子波函数的更新需要求解含时Schr(o|¨)dinger方程。核运动轨迹借求解牛顿运动方程获得,求解时采用了一种辛算法(velocity Verlet algorithm),这一算法能够保持能量,动量和几率守恒,并满足Pauli原理。3.电子结构采用半经验的DFTB(density functional tight-binding method)方法计算。DFTB计算提供了模拟过程中体系的各种能量的变化,电子在轨道之间的跃迁等。4.是一种直接动力学计算方案,即不需预先构建势能面,能量和力的计算采用了即用即算(on the fly)方案。在这一章我们还简要剖析了SERID程序(由我们的合作者豆育升教授提供),给出了程序的流程图。并指出了该程序的优点和某些不足之处。其次我们采用SERID方法模拟了环丁烷光解离生成两个乙烯分子的非绝热动力学过程。模拟结果表明环丁烷光解离是一个两步过程,首先环丁烷一个C-C键断裂形成一个四亚甲基中间体,接着这个中间体解离生成两个乙烯分子。这个结果与以前报道的实验结果一致。为了将模拟结果与以前报道的ab initio结果进行对比,我们采用CASSCF/MRPT2(complete active space self-consistent field/multi-reference secondorder perturbation)方法沿着模拟的反应路径构造了解离过程中基态和低能激发态的势能曲线,还构造了给定C—C键长后各电子态的最小能量路径。这些计算结果表明,环丁烷光解离过程中四亚甲基中间体确实存在,但是却出现在1~3A的势能曲线上,因为此时1~3A的能量比基态的低,而且基态与1~3A的势能曲线发生了两次相交,其中第一次相交对应于四亚甲基中间体的形成,而经过第二次相交后,1~3A的能量比基态的高,从而体系又回到了基态。同样我们采用SERID方法模拟了腺嘌昤非辐射去活化的非绝热动力学过程。应用两个不同波长的激光模拟得到了两条不同的反应路径,分别对应于氨基的平面外扭转和C_2-H键的平面外扭转。为了与以前报道的ab initio结果进行对比,我们采用CASSCF方法沿着两条模拟的反应路径构造了解离过程中基态以及能量较低激发态的势能曲线。结果表明两条反应路径中都存在第一激发态(~1ππ~*(~1L_α))与基态(S_0)的相交,导致电子从激发态回到基态,即活化过程中是从~1ππ~*(~1L_α)到S_0的衰减过程,这与前人的ab initio计算结果不同;他们的计算认为氨基平面外扭转的反应路径是从~1nπ~*到S_0的衰减过程。另外通过对各电子态主组态的分析,我们得到的激发态寿命与实验结果基本一致。鉴于SERID方法中DFTB的缺点,我们拟采用半经验MRCI(multi-referenceconfiguration interaction)方法来改进电子结构计算。为了将改进方法应用于非绝热动力学中,半经验MRCI的解析梯度也是重要的。因此在第四章中我们概述了半经验MRCI及其解析梯度的理论基础。首先简要介绍了半经验方法的基本原理及发展现状,其中重点介绍了NDDO(neglect of diatomic differential overlap)方法及其参量改进方法。然后重点讨论我们的基于图形酉群的MRCISD算法。我们讨论了酉群不可约表示的基与自旋匹配的组态函数(CSF)的对应关系;给出了Shavitt建议的用于记录CSF的不同行表(DRT)的构造方式;描述了如何搜寻DRT中的Loop,从而计算生成元和生成元乘积的矩阵元以及哈密顿矩阵元。在此基础上简要介绍了最新发展的基于空穴粒子对应的MRCISD算法及其近似算法—双收缩CI(DCCI)的基本原理。在空穴粒子对应的MRCISD算法中,我们重新定义了不同行表(DRT),将空穴空间域外空间的完成Loop和未完成Loop预先计算出来,使得不同行表只包括活性空间的子DRT,这样大大降低了Loop搜索的计算量。作为近似算法,DCCI充分应用了空穴粒子对应的原理,将空穴空间和外空间都收缩为单一步矢,这样大大降低了参与变分的CI系数的数目。在本章的最后,我们介绍了半经验MRCISD解析梯度的理论基础。其中解析梯度的计算可以分为两部分,第一部分计算积分梯度的贡献,称为静态部分;第二部分计算分子轨道系数梯度的贡献,称为响应部分。静态部分需要CI约化密度矩阵与积分梯度相结合,响应部分需要计算Lagrangian矩阵元与求解CPRHF(restricted coupled perturb Hartree-Fock)方程。基于此我们讨论了半经验MRCI及其解析梯度程序的实现过程。半经验MRCI程序将MOPAC 7.0与我们小组发展的XIAN-CI程序包中的基于空穴粒子对应的MRCISD和DCCI程序相结合。从MOPAC 7.0中的MNDO(modified neglect differential overlap)计算得到原子轨道积分及分子轨道系数,完成积分变换得到CI计算所需的分子轨道积分,接着采用MRCISD或DCCI程序计算CI能量。计算过程中我们根据冻结轨道的特点,分开计算冻结轨道和CI轨道对能量的贡献以减少计算量。在半经验MRCI解析梯度程序的实现过程中,首先需要从CI系数和耦合系数确定约化密度矩阵,接着需要将MNDO计算得到的原子轨道积分梯度及分子轨道系数作为输入,计算解析梯度静态部分的贡献;然后计算Lagrangian矩阵元和Z向量,最后计算解析梯度响应部分的贡献。其中CI密度矩阵的计算量最大,直接决定计算瓶颈及计算效率。我们不仅采用直接CI的算法避免了传统CI中需要保存耦合系数或哈密顿矩阵元所带来的计算瓶颈,而且应用空穴粒子对应提高了计算效率。同时针对冻结轨道的特点,应用了许多简化算法以提高计算效率。测试结果显示,我们的半经验MRCI及其解析梯度程序无论从计算规模还是计算效率上都比以前报道的程序优越。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
激光诱导光化学反应论文参考文献
[1].夏虹,孙洪波.飞秒激光光化学反应诱导的新型结构与器件制备[C].中国化学会第29届学术年会摘要集——第21分会：光化学.2014
[2].雷依波.激光诱导光化学反应模拟与半经验MRCI及其解析梯度程序化研究[D].西北大学.2009
[3].王文科,魏杰,黄毓礼.激光诱导荧光衰减探测光化学反应[J].感光科学与光化学.1997
[4].谢湘华,张谊华,方尔梯,膝玉美,曾宪康.激光诱导马来酸双氧水溶液制备苹果酸的光化学反应[J].应用激光.1997
[5].孟继本,黄长华,曹金平,薛价猷,片山干郎.红外激光诱导的凝聚相光化学反应[J].光电子.激光.1985
[6].孟继本,黄长华,曹金平,薛价猷.红外激光诱导的液相碳—汞键断裂的光化学反应[J].光电子.激光.1985