导读:本文包含了负载型铑催化剂论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:丁腈橡胶,氢化,磁性碳纳米管
负载型铑催化剂论文文献综述
姚含波,钱家盛,夏茹,苗继斌,杨斌[1]（2019）在《磁性碳纳米管负载铑催化剂在丁腈橡胶氢化方面的应用研究》一文中研究指出采用水热合成法,在多壁碳纳米管(MWCNTs)表面原位生成四氧化叁铁(Fe_3O_4)纳米粒子,制备碳纳米管磁性载体(MWCNTs@Fe_3O_4),再将铑(Rh)纳米粒子负载在该磁性载体上,形成新型磁性碳纳米管催化剂(MWCNTs@Fe_3O_4@Rh)。采用透射电子显微镜(TEM),X-射线粉末衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS)等手段表征催化剂的结构和形貌,从TEM可以看出碳纳米管缠绕在直径300nm～400nm的四氧化叁铁(Fe_3O_4)纳米粒子上,并且表面负载有直径小于10nm的Rh纳米粒子。采用XRD和XPS等手段也证明Fe_3O_4以及Rh粒子的存在。同时对该催化剂在丁腈橡胶(NBR)选择性加氢方面进行探索。在120℃,4.0MPa,8h条件下,得到了氢化率达到98.17%的氢化丁腈橡胶(HNBR),该催化剂对CC双键具有良好的选择性。将制备的MWCNTs@Fe_3O_4@Rh催化剂与传统的MWCNTs负载Rh的催化剂(MWCNTs@Rh)进行循环使用,发现在重复3次之后,新型催化剂仍能达到91.53%以上的氢化度,而传统的催化剂不到40%。(本文来源于《化工新型材料》期刊2019年07期）
韩冰[2]（2017）在《手性铑催化剂在不对称氢转移、串联反应中的应用及其负载催化活性研究》一文中研究指出在医药,农药和精细化工品的生产中,不对称氢转移(ATH)有着广泛应用,其被认为是构建手性醇类和手性胺类的最有效途径。不对称氢转移反应,取代了氢气作为氢源,因而具有条件温和、操作便捷等很多优点,发展迅猛。在催化,吸附,生物医学和传感器领域,以及有机功能化的介孔材料等方面受到广泛关注,自从发现疏水性介孔硅材料可以提高催化反应速率、提高其水热稳定性、以及其对有机分子的吸附效率,使得其得到广泛关注。(1)目前大多数都是通过对苯乙酮类化合物加压氢化得到手性苯乙醇,虽然能得到高收益和高立体选择性的目标化合物,但高压的反应使得操作较难。另外纯原料芳磺酰基甲基苯乙酮也需要是从苄溴苯乙酮和芳亚磺酸钠发生亲核取代反应生成得到,这样使得生产周期长、产品成本高。本章以苄溴苯乙/丙酮和对甲基苯亚磺酸钠为底物,筛选了合成中间产物芳磺酰基甲基苯乙酮的反应条件,以及一锅串联合成手性芳磺酰基甲基苯乙/丙醇的最佳催化剂;然后通过一锅催化多步有机反应,以甲酸钠为氢源,以对位/间位苄溴苯乙/丙酮和芳亚磺酸钠为底物,通过一锅串联不对称氢转移合成手性目标产物。克服了一锅中串联反应条件的外在冲突问题,磺酰基团也可以离去而不发生外消旋化。(2)以N,N,N-叁甲基-1-十六烷基溴化铵为硬模板,以四乙基硅酸酯为主要骨架硅源,以(S,S)-4-(叁甲氧基硅烷基)苯磺酰基-1,2-二苯基二胺为手性功能硅源,同时以二氯二苯基硅源为疏水功能硅源,来制备疏水性介孔催化剂前体,然后配位五甲基环戊二烯基氯化铑,成功制备疏水性铑功能化催化剂。通过一系列对催化剂的表征,证明成功合成了目标催化剂;以及将其应用到2-芳基乙酰基苯甲酸乙酯的不对称催化反应中,其表现出良好的催化活性和立体选择性;另外该催化剂易回收且结构稳定,重复使用八次未见活性有明显降低。(本文来源于《上海师范大学》期刊2017-05-01）
廖航[3]（2017）在《氢键负载型手性铑催化剂的制备及其催化性能的研究》一文中研究指出均相催化剂中的金属化合物排放到环境中,给环境带来了严重的危害,这样极大地限制催化剂的持续循环使用。因此,将均相催化剂负载到载体材料上实现催化剂的循环使用成为了绿色化学研究的另一个重要范畴。而一锅法催化多步串联反应是绿色化学研究的一个重要方面,由于其简化了操作步骤,提高了原子利用率,因而成为现代化学工作者的一个重要研究热点。本论文主要分为以下两个部分:(1)在第一部分中,首先我们合成了一种无机骨架的短直孔道硅纳米小球,然后,将二氯(五甲基环戊二烯基)合铑(III)二聚体,即(Cp*RhCl2)2制备成离子对型铑复合物(Cp*Rh)+(BF4)-,再配上(1S,2S)-TsDPEN手性配体得到离子对型均相催化剂(Cp*RhTsDPEN)+(BF4)-,然后通过氢键将离子对型手性铑均相催化剂负载到载体材料上制备成手性铑单功能非均相催化剂,最后通过固体核磁13C谱、29Si谱,TEM,SEM,XRD,BET,XPS,IR,TG,ICP等表征证明氢键负载型手性铑单功能催化剂已成功制备。我们将该催化剂应用到芳香酮的不对称氢转移反应中,实验结果表明,该催化剂具有较好的催化活性,我们可以看到转化率和对映选择性最高都达到了99%。最后,我们还对该催化剂进行了回收再利用,测试结果显示,该催化剂在套用了10次之后,依然保持了良好的催化活性和对映选择性。(2)在第二部分中,首先我们将有机碱叁乙烯二胺(DABCO)接在氯丙基硅烷上得到一种有机盐,然后通过共聚法制备成带有DABCO碱性功能基团的介孔硅基纳米小球。接着,将离子对型金属铑均相催化剂(Cp*RhTsDPEN)+(BF4)-负载到该载体上,最后通过固体核磁13C谱、29Si谱,TEM,SEM,XRD,BET,XPS,IR,TG,ICP等表征证明氢键负载型手性铑-碱双功能催化剂已成功制备。我们将该催化剂应用到一锅法合成手性环氧乙烷的串联反应中,实验结果表明,该催化剂活性良好,转化率和ee值都高达99%。接下来,我们还将该催化剂运用到一锅法合成手性β-氨基醇的串联反应中,我选择异丙醇和水作为混合溶剂,选用甲酸钠作为氢源,同样达到了很好的催化效果,转换率和ee值均高达99%。通过对该反应追踪该反应进程,可以发现,苯胺和2-溴苯乙酮在有机碱DABCO的催化剂先进行取代反应,然后在Cp*Rh TsDPEN的催化下进行不对称还原反应。最后我们还对该催化剂进行了重复再利用。结果显示,该催化剂在套用了7次之后,仍然具有较高的催化活性。(本文来源于《上海师范大学》期刊2017-03-01）
周峰[4]（2016）在《有机无机杂化硅材料负载手型铑催化剂制备及催化活性研究》一文中研究指出咪唑鎓盐型有机-无机杂化硅材料的优势在于制备简单,易于修饰。作为一种具有双功能特性的复合型载体,它本身在催化反应中具有相转移催化的作用,在参与多相催化反应中具有更加良好的效果。此外,该材料还具有较高的热力学稳定性,同时表面具有大量的羟基,便于催化剂的修饰与固载。而且羟基大多分布于材料的表面,基于这些特性制备出的固载型催化剂的活性位点分布更加广泛和均匀,这种材料具有开放的层状微观结构,有利于底物接近催化活性中心,同时也有利于提高产物立体选择性。有序介孔有机硅材料(PMO)具有的较大的比表面积和孔容,可控的孔径及排列有序的孔分布,较高的热力学和机械稳定性,PMO材料有其特定的性质如具有很高的疏水性,他们内在的有机硅的内表面上显着的促进有机官能团的变换。基于这两种材料各方面的优点,本文设计合成了两类负载型催化剂并对其各自的催化性能进行了探究。(1)合成了一种参杂了咪唑鎓盐有机-无机杂化硅材料作为载体固载了手性前驱体(Cp*RhTs-DPEN-PMO)得到一种非均相相催化剂,它们展示出了与均相催化剂相当的催化活性和对映体选择性。系统地研究了该催化剂在水相中用于催化芳香酮及其他类似酮不对称氢转移反应,在催化活性和立体选择性上都有与均相催化剂相当甚至更好的表现,更重要的是非均相催化剂在对α-卤代苯乙酮和苯偶先类化合物进行不对称氢转移时可以通过离心很方便的回收再利用,循环使用8次仍保持很好的催化活性和立体选择性。表现出其在催化合成中的广阔前景和潜在的应用价值。(2)合成了一种有序介孔有机硅材料PMO(1)作为载体固载了手性前驱体S/Olefin-Rh催化剂得到非均相催化剂S/Olefin-PMO(2),再络合金属铑催化剂得到S/Olefin-Rh-PMO(3)展示出了与均相催化剂相当的催化活性和对映体选择性。并且通过表征,证明了均相催化剂S/Olefin-Rh已经成功地固载到有序介孔有机硅材料PMO(1)上。更重要的是,更重要的是非均相催化剂S/Olefin-PMO(2)络合金属催化剂铑在对1,2-加成反应时可以通过离心很方便的回收再利用,重复实用8次以上,还能表现出优异的活性和对映体选择性,表现出其在催化合成中的广阔前景和潜在的应用价值。(本文来源于《上海师范大学》期刊2016-05-01）
凡月慧[5]（2015）在《负载型钯、钌、铑催化剂对氯代芳烃类有机物加氢脱氯的研究》一文中研究指出氯代芳烃因具有高毒性和难降解性,间接或直接对环境和人类健康造成严重危害而日益受到重视。温和条件下的催化加氢技术因具备简单、安全、高效等优点,吸引了研究者的广泛关注,同时也被认为是当前最为迫切、最具有应用前景的氯代芳烃类有机物降解技术。本论文主要针对温和条件下氯代芳烃的催化加氢脱氯研究。本文采用沉淀法制备一系列不同载体、不同金属负载量以及不同活性组分的负载型催化剂,并使用X射线荧光光谱分析(XRF)、比表面积测定(BET-N2)、X射线衍射光谱(XRD)、CO吸附和程序升温还原(TPR)等手段对各催化剂的的比表面积、孔容孔径、颗粒形状和大小、晶体结构、实际负载量以及催化剂表面活性组分的分散度等进行表征。3%Pd/C催化1,2,4,5-TeCB,除主要反应产物苯外,还有少量的氯苯、邻氯苯和对氯苯存在,1,2,4-TCB为中间产物,并且计算出在293-323K温度范围内表观活化能E=34.10kJ/mol,得到此反应为伪一级反应。此外研究了分别以C. SBA-15、CeO2、 SiO2、ZrO2、Al2O3为载体负载Pd催化TeCB,通过实验比较发现活性炭作为载体时,催化效率最好。为考察催化剂活性组分对催化效率的影响,以SiO2-A和SiO2-B为载体分别负载PdCl2、RuCl3、RhCl3作为催化剂催化取代位置和取代基不同的二氯苯、氯代苯酚和氯代叁氟甲苯加氢脱氯,实验发现活性组分的脱氯效率依次为：Pd>Ru>Rh;不同反应底物取代基和取代位置的不同,发现取代位置的脱氯难易顺序为：间位>对位>邻位。并且加氢脱氯反应行为符合亲电反应机理,当化合物结构中含有供电子基团时,更容易发生加氢脱氯反应。(本文来源于《上海应用技术学院》期刊2015-05-20）
孔令玉[6]（2015）在《负载型手性铑催化剂的制备及其活性研究》一文中研究指出固载型催化剂具有易于制备,易于回收利用,对环境友好等优点,近年来一直是化学研究者所关注的热点。然而,固载型催化剂也常具有催化活性及选择性不好,不易多次循环利用等缺点。所以,固载型催化剂研究的热点主要在于对载体的创新。这种创新主要集中于最大限度的利用载体的物理性质和化学性质提高均相催化剂的催化活性和选择性以及套用次数。本论文选择了两种新颖的载体,并将其与均相催化剂结合,成功制备出两种负载型催化剂,并利用不对称氢转移反应检验其催化效果。论文中,我们首先将均相催化剂固载于廉价易得无机硅球,然后外部包覆一层新颖的温度控制型聚合物,制备出一种温度控制型催化剂;其次,我们利用芘与碳纳米管的π-π吸附作用制备出一种新型的载体,然后我们在均相催化剂上修饰偶氮苯基团,利用偶氮苯与环糊精在紫外-可见光下开关性能,制备出一种紫外控制型催化剂。两种催化剂分别应用于不对称氢转移反应,检验其催化性能。具体研究内容如下:(1)第一个课题中,我们先通过stober合成法,以廉价易得的TEOS(四乙氧基硅烷)为前驱体制备均匀的无机硅球,再通过后嫁接的方法分别负载S,S-DPEN(S,S-1,2-二苯基乙二胺)和乙烯基叁乙氧基硅烷,然后通过自由基共聚的方法在外层包覆一层温控性聚合物,最后将cp*Rh(五甲基环戊二烯基氯化铑)与配体S,S-DPEN配位,制备出一种温控性催化剂。实验结果过表明,此催化剂不仅保持了均相原有的催化选择性,还加快反应速率,同时也能达到通过调节温度控制反应快慢的效果。(2)第二个课题中,我们首先利用DCC脱水法制备出芘修饰的环糊精,再通过芘与环糊精的π-π吸附作用将环糊精负载于碳纳米管上,然后我们在S,S-DPEN配体上修饰偶氮苯基团,再通过偶氮苯与环糊精的相互作用将S,S-DPEN配体负载于碳纳米管上,最后将cp*Rh(五甲基环戊二烯基氯化铑)与配体S,S-DPEN配位,制备出一种紫外可控的催化剂。实验结果表明,此催化剂在紫外照射条件下可以成功脱附出均相催化剂,并得到良好的催化活性和选择性,反应结束后再可见光照射下可以成功回收均相催化剂,从而实现了均相反应、异相回收的目标。(本文来源于《上海师范大学》期刊2015-03-01）
尹铎,马昱博,高志贤,李娜娜,吾满江·艾力[7]（2014）在《不同载体负载的铑催化剂在双环戊二烯氢甲酰化反应中的对比研究》一文中研究指出以粉体SiO_2、颗粒SiO_2、粉体Al_2O_3、颗粒Al_2O_3和MCM-41负载的0.1%Rh催化剂对双环戊二烯氢甲酰化合成叁环癸烷不饱和单醛进行对比研究,其中颗粒SiO_2和粉体Al_2O_3具有最短的诱导期,仅有3 min;以粉体SiO_2和粉体Al_2O_3负载0.1%Rh为催化剂,叁环癸烷不饱和单醛的选择性高达98.5%,较合适的高效合成叁环癸烷不饱和单醛的载体为粉体SiO_2和粉体Al_2O_3。以粉体SiO_2、颗粒SiO_2、粉体Al_2O_3、颗粒Al_2O_3和MCM-41负载2%Rh催化剂对双环戊二烯氢甲酰化合成叁环癸烷二甲醛进行对比研究,双环戊二烯转化率均达100%,其中以粉体SiO_2和粉体Al_2O_3负载的2%Rh为催化剂,叁环癸烷二甲醛选择性高于70%;反应时间2 h,所有催化剂催化合成叁环癸烷二甲醛的反应均进行较快,但仅有粉体SiO_2负载的2%Rh催化剂在后续反应时间表现出较强的催化活性,反应时间12 h,叁环癸烷二甲醛选择性高达91%,合适的高效合成叁环癸烷二甲醛的载体为粉体SiO_2。(本文来源于《第十一届全国工业催化技术及应用年会论文集》期刊2014-07-19）
肖伟[8]（2014）在《双功能介孔硅材料负载手性铱、钌和铑催化剂的制备、表征及催化研究》一文中研究指出咪唑鎓盐型有机-无机杂化硅材料的优势在于制备简单,易于修饰。作为一种具有双功能特性的复合型载体,它本身在催化反应中具有相转移催化的作用,在参与多相催化反应中具有更加良好的效果。此外,该材料还具有较高的热力学稳定性,同时表面具有大量的羟基,便于催化剂的修饰与固载。而且羟基大多分布于材料的表面,基于这些特性制备出的固载型催化剂的活性位点分布更加广泛和均匀,这种材料具有开放的层状微观结构,有利于底物接近催化活性中心,同时也有利于提高产物立体选择性。有序介孔有机硅材料(PMO)具有的较大的比表面积和孔容,可控的孔径及排列有序的孔分布,较高的热力学和机械稳定性,PMO材料有其特定的性质如具有很高的疏水性,他们内在的有机硅的内表面上显着的促进有机官能团的变换。基于这两种材料各方面的优点,本文设计合成了两类负载型催化剂并对其各自的催化性能进行了探究。(1)合成了叁种基于咪唑鎓盐有机-无机杂化的离子液硅材料作为载体固载了叁种手性前驱体(Cp*IrTsDPEN、Cp*RhTsDACH和ArRuTsDPEN)得到叁种非均相相催化剂,它们展示出了比均相催化剂更高的催化活性和对映体选择性。系统地研究了该催化剂在水相中用于催化芳香酮及其他类似酮不对称氢转移反应,在催化活性和立体选择性上上都有与均相催化剂相当甚至更好的表现,更重要的是非均相催化剂3在对苯乙酮进行不对称氢转移时可以通过离心很方便的回收再利用,循环使用10次仍保持很好的催化活性和立体选择性。表现出其在催化合成中的广阔前景和潜在的应用价值。(2)合成了一种有序介孔有机硅材料PMO(1)作为载体固载了手性前驱体S/Olefin-Rh催化剂得到非均相催化剂S/Olefin-Rh-PMO (3),展示出了与均相催化剂相当的催化活性和对映体选择性。并且通过表征,证明了均相催化剂S/Olefin-Rh已经成功地固载到有序介孔有机硅材料PMO(1)上。更重要的是,更重要的是非均相催化剂S/Olefin-Rh-PMO (3)在对1,4-加成反应时可以通过离心很方便的回收再利用,重复实用8次以上,还能表现出优异的活性和对映体选择性,表现出其在催化合成中的广阔前景和潜在的应用价值。(本文来源于《上海师范大学》期刊2014-05-01）
刘克堂,徐圆圆,段梦圆,魏玢莹,陈倩芸[9]（2013）在《氧化石墨负载的手性二胺铑催化剂催化芳香酮的不对称氢转移反应》一文中研究指出以石墨为原料通过Hummer化学氧化法制备出功能化氧化石墨材料,然后将手性二胺基团嫁接到氧化石墨上,再通过后修饰与金属铑配位制备出非均相催化剂,该催化剂在水介质中温和条件下对芳香酮的不对称氢转移反应显示出高的催化活性和对映选择活性.(本文来源于《上海师范大学学报(自然科学版)》期刊2013年01期）
马占华[10]（2009）在《负载型铑催化剂的制备、表征及烯烃氢甲酰化反应研究》一文中研究指出烯烃氢甲酰化是用于合成有机含氧化合物的重要工业过程。低碳烯烃氢甲酰化普遍使用均相催化剂,并多用有机物或水作反应溶剂。对于高碳烯烃氢甲酰化反应,由于烯烃在水中的溶解度极低,从而限制了水/有机两相催化的应用;又由于高碳醛沸点较高,铑催化剂回收过程易引起失活。目前,高碳烯烃氢甲酰化反应工艺主要采用高压钴法,存在催化剂回收过程复杂,副反应多和能耗高等缺点。为了解决这些问题,近年来人们对高碳烯烃氢甲酰化均相催化多相化技术进行了大量研究,但仍存在着催化剂活性低、活性组分流失严重等技术难题。因此,开发新型负载型催化剂对于高碳烯烃氢甲酰化反应具有重要的理论和实际意义。混合辛烯(主要含有2,4,4-叁甲基-1-戊烯和2,4,4-叁甲基-2-戊烯)氢甲酰化合成产物异壬醛具有重要的工业应用价值。本文首先根据2,4,4-叁甲基-1-戊烯、2,4,4-叁甲基-2-戊烯和异壬醛的分子结构特点以及有机合成理论,利用Benson和Constantinou-Gani基团贡献法对缺少的热力学数据进行了估算,对混合辛烯氢甲酰化反应体系进行了热力学分析。计算表明,异辛烯氢甲酰化是强放热反应且平衡常数很大,反应主要受动力学因素控制。本文以活性炭为载体,以叁氯化铑为催化剂前体,采用等体积浸渍法制备了无机磷酸改性的负载型铑催化剂Rh-P/AC。通过活性炭载体的N2吸附、Boehm滴定和FT-IR测定等表征手段,详细考察了载体类型、预处理和催化剂制备条件对Rh-P/AC催化性能的影响。结果表明,载体表面性质对催化剂性能影响很大,活性炭碱热活化处理较酸处理和碱洗处理更有利于催化剂活性的提高。碱热预处理后,活性炭载体的介孔比例和表面羟基、羰基以及碱性基团增加。通过正交实验对载体预处理和催化剂制备条件进行了优化,考察了各因素的影响程度。结果表明,以煤基颗粒为载体,碱热预处理的最优条件为:碱/炭质量比为1.0,活化终点温度790?C,活化时间75min,pH值9.0;催化剂制备最优条件为:Rh负载量为0.8%,磷酸负载量为5.0%,浸渍温度为45?C;在最优预处理条件下,异壬醛收率可达到50.5%,选择性接近100%。对混合辛烯氢甲酰化反应条件研究表明,Rh-P/AC催化剂在107?C、5.0MPa条件下具有高的催化活性和成醛选择性,反应5.0h的平均TOF(转换频率)为539.4h-1,有效解决了均相催化剂分离困难和多相催化剂活性低的问题。Rh-P/AC催化剂连续使用4次铑流失量很小,稳定性好。当以甲苯作反应溶剂时,Rh-P/AC催化剂的氢甲酰化活性可进一步提高。用低温N2吸附、FT-IR、XPS和XRD等技术对载体以及催化剂进行了表征。结果表明,活性炭负载RhCl3后,载体微孔表面积和微孔孔容基本不变,比表面积和总孔容降低,活性组分基本分布于介孔和大孔表面上。对催化剂制备过程中活性炭表面基团变化的分析表明,表面-OH、-C=O和碱性基团可以通过偶极-偶极(π-d)相互作用和氧化还原作用对铑进行锚定,有C-O-Rh配位键形成,并有Rh2O3和Rh?存在。磷酸改性在载体表面形成的磷酸物种与铑之间存在配位作用。XRD物相分析表明,铑物种高度分散在载体上。助剂研究表明,碱金属和部分过渡金属(包括V、Zn、Zr、Cu、Pt、Mo和Co)的加入可以提高Rh-P/AC催化剂的氢甲酰化活性和选择性,其中以KOH和V复合改性对催化剂的促进效果最好。浸渍顺序对催化剂活性影响较大,先浸渍助剂后浸渍RhCl3的催化剂活性较好。对钒负载量的研究表明,钒的质量分数为1.0%时催化剂活性最好。XRD和XPS分析表明,钒物种的加入能够改善催化剂上活性组分的分散度,同时提高Rh3d的结合能,并抑制金属铑的形成。在间歇高压釜中考察了Rh-P/AC催化混合辛烯氢甲酰化反应动力学。在消除内外扩散影响的条件下,通过测定氢甲酰化过程中烯烃浓度随时间的变化关系,获取了混合辛烯氢甲酰化的反应速率参数。按照Langmuir-Hinshelwood机理建立了2,4,4-叁甲基-1-戊烯氢甲酰化的本征动力学机理模型,并由本征动力学数据通过数学方法估算了模型参数,证实了以催化剂上产物醛脱附为控制步骤的反应速率方程LHHW IV可以较好的描述实验结果。动力学结果为混合辛烯氢甲酰化合成异壬醛的过程放大提供了理论依据。(本文来源于《中国石油大学》期刊2009-06-30）
负载型铑催化剂论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
在医药,农药和精细化工品的生产中,不对称氢转移(ATH)有着广泛应用,其被认为是构建手性醇类和手性胺类的最有效途径。不对称氢转移反应,取代了氢气作为氢源,因而具有条件温和、操作便捷等很多优点,发展迅猛。在催化,吸附,生物医学和传感器领域,以及有机功能化的介孔材料等方面受到广泛关注,自从发现疏水性介孔硅材料可以提高催化反应速率、提高其水热稳定性、以及其对有机分子的吸附效率,使得其得到广泛关注。(1)目前大多数都是通过对苯乙酮类化合物加压氢化得到手性苯乙醇,虽然能得到高收益和高立体选择性的目标化合物,但高压的反应使得操作较难。另外纯原料芳磺酰基甲基苯乙酮也需要是从苄溴苯乙酮和芳亚磺酸钠发生亲核取代反应生成得到,这样使得生产周期长、产品成本高。本章以苄溴苯乙/丙酮和对甲基苯亚磺酸钠为底物,筛选了合成中间产物芳磺酰基甲基苯乙酮的反应条件,以及一锅串联合成手性芳磺酰基甲基苯乙/丙醇的最佳催化剂;然后通过一锅催化多步有机反应,以甲酸钠为氢源,以对位/间位苄溴苯乙/丙酮和芳亚磺酸钠为底物,通过一锅串联不对称氢转移合成手性目标产物。克服了一锅中串联反应条件的外在冲突问题,磺酰基团也可以离去而不发生外消旋化。(2)以N,N,N-叁甲基-1-十六烷基溴化铵为硬模板,以四乙基硅酸酯为主要骨架硅源,以(S,S)-4-(叁甲氧基硅烷基)苯磺酰基-1,2-二苯基二胺为手性功能硅源,同时以二氯二苯基硅源为疏水功能硅源,来制备疏水性介孔催化剂前体,然后配位五甲基环戊二烯基氯化铑,成功制备疏水性铑功能化催化剂。通过一系列对催化剂的表征,证明成功合成了目标催化剂;以及将其应用到2-芳基乙酰基苯甲酸乙酯的不对称催化反应中,其表现出良好的催化活性和立体选择性;另外该催化剂易回收且结构稳定,重复使用八次未见活性有明显降低。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
负载型铑催化剂论文参考文献
[1].姚含波,钱家盛,夏茹,苗继斌,杨斌.磁性碳纳米管负载铑催化剂在丁腈橡胶氢化方面的应用研究[J].化工新型材料.2019
[2].韩冰.手性铑催化剂在不对称氢转移、串联反应中的应用及其负载催化活性研究[D].上海师范大学.2017
[3].廖航.氢键负载型手性铑催化剂的制备及其催化性能的研究[D].上海师范大学.2017
[4].周峰.有机无机杂化硅材料负载手型铑催化剂制备及催化活性研究[D].上海师范大学.2016
[5].凡月慧.负载型钯、钌、铑催化剂对氯代芳烃类有机物加氢脱氯的研究[D].上海应用技术学院.2015
[6].孔令玉.负载型手性铑催化剂的制备及其活性研究[D].上海师范大学.2015
[7].尹铎,马昱博,高志贤,李娜娜,吾满江·艾力.不同载体负载的铑催化剂在双环戊二烯氢甲酰化反应中的对比研究[C].第十一届全国工业催化技术及应用年会论文集.2014
[8].肖伟.双功能介孔硅材料负载手性铱、钌和铑催化剂的制备、表征及催化研究[D].上海师范大学.2014
[9].刘克堂,徐圆圆,段梦圆,魏玢莹,陈倩芸.氧化石墨负载的手性二胺铑催化剂催化芳香酮的不对称氢转移反应[J].上海师范大学学报(自然科学版).2013
[10].马占华.负载型铑催化剂的制备、表征及烯烃氢甲酰化反应研究[D].中国石油大学.2009