本文主要研究内容
作者王亚南（2019）在《氧化物异质结的功能设计和激发态载流子动力学研究》一文中研究指出：随着理论计算模拟手段的日趋成熟和计算机技术的飞速发展,第一性原理计算方法由于其成本低、效率高、结果准确等优势,在物理、化学和材料等各个学科中都具有非常广泛的应用。本论文主要利用第一性原理计算、自适应基因算法和非绝热分子动力学等理论方法,研究了LaA103/SrTiO3(LAO/STO)异质结中湿电子态性质,锐钛矿/金红石Ti02两相异质结中载流子动力学过程,和K原子促进O2分子在Au(111)表面化学吸附的物理机制。在第一章中,首先,我们简要介绍了多体体系的电子结构理论计算方法,重点是基于电子密度的密度泛函理论。然后,我们从波恩-奥本海默近似的绝热分子动力学出发,考虑绝热近似不再成立的情况下,引入了非绝热分子动力学方法,重点介绍了基于密度泛函理论和面跳跃的方法,并给出了利用Hefei-NAMD程序计算多体体系激发态动力学的具体流程。最后,我们对全局结构优化算法进行了简单介绍,重点是结合密度泛函理论和基因算法的自适应基因算法,说明了利用自适应基因算法搜索结构的计算流程。在第二章中,我们提出了通过极性-非极性氧化物异质结来调控表面湿电子态性质的理论设计方案。氧化物表面的湿电子态由于其弥散的特征为电子传输提供了很好的传输通道,当电子被激发到湿电子态上之后,常常有质子-电子耦合的电荷转移过程发生,因此在物理、化学、生物等领域有很多重要的应用。然而,在氧化物表面,湿电子态由于其能量太高,寿命太短而难以被充分利用。我们以H20吸附在LAO/STO异质结表面的湿电子态为研究对象,通过质结中的内建电场成功的将湿电子态稳定在费米面附近,从而有利于湿电子态在光催化反应和电荷传输中的应用。另外,我们还利用非绝热分子动力学方法,模拟了 P型LAO/STO异质结中LAO的层数为3层以内时,实验上一直难于观测到的电子激发到湿电子态后的电荷转移动力学过程。在第三章中,我们以锐钛矿/金红石Ti02两相异质结为研究对象,利用自适应基因算法搜索到了稳定的界面结构,并利用非绝热分子动力学方法研究了稳定结构界面处的电子空穴分离和电子空穴复合等动力学过程。另外,考虑氧空位存在的情况下,研究了杂质态的引入对Ti02异质结中电子-空穴复合过程的影响。最后,基于计算结果,我们总结了二氧化钛异质结中电荷转移和电子空穴复合动力学过程的一般规律,在一定程度上解释了实验上一直以来的争议。我们的研究能够从理论上更深入地理解锐钛矿/金红石异质结能够提高光催化效率的微观机理,有助于太阳能转化功能材料的设计。在第四章中,我们同匹兹堡大学的实验组合作,结合扫描隧道显微镜(STM)实验,利用第一性原理计算方法研究了K原子促进O2分子在Au(111)表面化学吸附的微观物理机制。我们发现,K原子吸附在金表面后可以形成的二维K+离子晶格大大降低了金表面的功函数,从而显著地促进表面O2的化学吸附。同时,我们还确定了在不同K覆盖度情况下表面K-O2聚合物的结构。另外,通过O-O的伸缩振动能量和相关的振动频率,证明了表面上的K2O2团簇具有介于过氧化物和超氧化物之间的中间性质。论文的最后进行了工作的总结以及对未来工作的展望。
Abstract
sui zhao li lun ji suan mo ni shou duan de ri qu cheng shou he ji suan ji ji shu de fei su fa zhan ,di yi xing yuan li ji suan fang fa you yu ji cheng ben di 、xiao lv gao 、jie guo zhun que deng you shi ,zai wu li 、hua xue he cai liao deng ge ge xue ke zhong dou ju you fei chang an fan de ying yong 。ben lun wen zhu yao li yong di yi xing yuan li ji suan 、zi kuo ying ji yin suan fa he fei jue re fen zi dong li xue deng li lun fang fa ,yan jiu le LaA103/SrTiO3(LAO/STO)yi zhi jie zhong shi dian zi tai xing zhi ,rui tai kuang /jin gong dan Ti02liang xiang yi zhi jie zhong zai liu zi dong li xue guo cheng ,he Kyuan zi cu jin O2fen zi zai Au(111)biao mian hua xue xi fu de wu li ji zhi 。zai di yi zhang zhong ,shou xian ,wo men jian yao jie shao le duo ti ti ji de dian zi jie gou li lun ji suan fang fa ,chong dian shi ji yu dian zi mi du de mi du fan han li lun 。ran hou ,wo men cong bo en -ao ben hai mo jin shi de jue re fen zi dong li xue chu fa ,kao lv jue re jin shi bu zai cheng li de qing kuang xia ,yin ru le fei jue re fen zi dong li xue fang fa ,chong dian jie shao le ji yu mi du fan han li lun he mian tiao yue de fang fa ,bing gei chu le li yong Hefei-NAMDcheng xu ji suan duo ti ti ji ji fa tai dong li xue de ju ti liu cheng 。zui hou ,wo men dui quan ju jie gou you hua suan fa jin hang le jian chan jie shao ,chong dian shi jie ge mi du fan han li lun he ji yin suan fa de zi kuo ying ji yin suan fa ,shui ming le li yong zi kuo ying ji yin suan fa sou suo jie gou de ji suan liu cheng 。zai di er zhang zhong ,wo men di chu le tong guo ji xing -fei ji xing yang hua wu yi zhi jie lai diao kong biao mian shi dian zi tai xing zhi de li lun she ji fang an 。yang hua wu biao mian de shi dian zi tai you yu ji mi san de te zheng wei dian zi chuan shu di gong le hen hao de chuan shu tong dao ,dang dian zi bei ji fa dao shi dian zi tai shang zhi hou ,chang chang you zhi zi -dian zi ou ge de dian he zhuai yi guo cheng fa sheng ,yin ci zai wu li 、hua xue 、sheng wu deng ling yu you hen duo chong yao de ying yong 。ran er ,zai yang hua wu biao mian ,shi dian zi tai you yu ji neng liang tai gao ,shou ming tai duan er nan yi bei chong fen li yong 。wo men yi H20xi fu zai LAO/STOyi zhi jie biao mian de shi dian zi tai wei yan jiu dui xiang ,tong guo zhi jie zhong de nei jian dian chang cheng gong de jiang shi dian zi tai wen ding zai fei mi mian fu jin ,cong er you li yu shi dian zi tai zai guang cui hua fan ying he dian he chuan shu zhong de ying yong 。ling wai ,wo men hai li yong fei jue re fen zi dong li xue fang fa ,mo ni le Pxing LAO/STOyi zhi jie zhong LAOde ceng shu wei 3ceng yi nei shi ,shi yan shang yi zhi nan yu guan ce dao de dian zi ji fa dao shi dian zi tai hou de dian he zhuai yi dong li xue guo cheng 。zai di san zhang zhong ,wo men yi rui tai kuang /jin gong dan Ti02liang xiang yi zhi jie wei yan jiu dui xiang ,li yong zi kuo ying ji yin suan fa sou suo dao le wen ding de jie mian jie gou ,bing li yong fei jue re fen zi dong li xue fang fa yan jiu le wen ding jie gou jie mian chu de dian zi kong xue fen li he dian zi kong xue fu ge deng dong li xue guo cheng 。ling wai ,kao lv yang kong wei cun zai de qing kuang xia ,yan jiu le za zhi tai de yin ru dui Ti02yi zhi jie zhong dian zi -kong xue fu ge guo cheng de ying xiang 。zui hou ,ji yu ji suan jie guo ,wo men zong jie le er yang hua tai yi zhi jie zhong dian he zhuai yi he dian zi kong xue fu ge dong li xue guo cheng de yi ban gui lv ,zai yi ding cheng du shang jie shi le shi yan shang yi zhi yi lai de zheng yi 。wo men de yan jiu neng gou cong li lun shang geng shen ru de li jie rui tai kuang /jin gong dan yi zhi jie neng gou di gao guang cui hua xiao lv de wei guan ji li ,you zhu yu tai yang neng zhuai hua gong neng cai liao de she ji 。zai di si zhang zhong ,wo men tong pi ci bao da xue de shi yan zu ge zuo ,jie ge sao miao sui dao xian wei jing (STM)shi yan ,li yong di yi xing yuan li ji suan fang fa yan jiu le Kyuan zi cu jin O2fen zi zai Au(111)biao mian hua xue xi fu de wei guan wu li ji zhi 。wo men fa xian ,Kyuan zi xi fu zai jin biao mian hou ke yi xing cheng de er wei K+li zi jing ge da da jiang di le jin biao mian de gong han shu ,cong er xian zhe de cu jin biao mian O2de hua xue xi fu 。tong shi ,wo men hai que ding le zai bu tong Kfu gai du qing kuang xia biao mian K-O2ju ge wu de jie gou 。ling wai ,tong guo O-Ode shen su zhen dong neng liang he xiang guan de zhen dong pin lv ,zheng ming le biao mian shang de K2O2tuan cu ju you jie yu guo yang hua wu he chao yang hua wu zhi jian de zhong jian xing zhi 。lun wen de zui hou jin hang le gong zuo de zong jie yi ji dui wei lai gong zuo de zhan wang 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自中国科学技术大学的王亚南，发表于刊物中国科学技术大学2019-07-12论文，是一篇关于非绝热分子动力学论文,自适应基因算法论文,极性非极性氧化物异质结论文,二氧化钛混合相异质结论文,激发态载流子动力学论文,中国科学技术大学2019-07-12论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自中国科学技术大学2019-07-12论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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