李亚男:多孔氧化铝基无机膜制备和性能研究论文

李亚男:多孔氧化铝基无机膜制备和性能研究论文

本文主要研究内容

作者李亚男(2019)在《多孔氧化铝基无机膜制备和性能研究》一文中研究指出:膜技术在生物医药、食品、能源、电子器件制造、环境保护等领域有着广泛的应用。相比于高分子膜,无机膜具有优异的热稳定性和化学稳定性,可以在更为苛刻的环境下使用。采用相转化技术制备的多孔氧化铝具有开放直孔结构,是理想的无机膜支撑体。本论文研究多孔氧化铝支撑的分子筛膜的制备方法和气体输运性能,研究多孔氧化铝膜的表面疏水改性及其膜蒸馏海水淡化性能。同时,论文还研究了玻璃、致密陶瓷和金属的陶瓷涂层表面疏水改性。第一章首先介绍无机陶瓷膜材料的结构、制备工艺和应用等,接着介绍了金属有机骨架材料(Metal organic frameworks,MOFs)的合成方法及其潜在应用,然后介绍了无机材料的表面疏水改性及其在膜蒸馏海水淡化中的应用,最后提出了本论文的研究思路和主要内容。第二章研究多孔氧化铝支撑的类沸石咪唑骨架(Zeolitic imidazolate framework-8,ZIF-8)膜的制备方法和性能。采用双层流延相转化技术制备具有开放直孔结构的多孔氧化铝基底,采用抽滤技术在其表面均匀沉积ZIF-8/碳纳米管(Carbon nano-tube,CNT)籽晶,然后采用对流法在室温生长ZIF-8膜。SEM观察显示,ZIF-8膜的厚度为~400nm,厚度均匀,膜与基底结合紧密,没有观察到裂纹的存在。XPS分析表明,ZIF-8膜在基底表面生长良好。渗透测试显示,H2/CO2渗透率比值达12.9,高于文献报道。在高温(150℃)连续测试90h后,H2/CO2渗透率比值无明显衰减,表明制备的ZIF-8膜的具有良好的热稳定性。第三章则研究ZIF-8膜的无晶种法合成。将多孔氧化铝基底在盐酸多巴胺溶液中浸泡,在表面引入儿茶酚胺基团,以增强其与ZIF-8晶体的结合。研究反应温度和时间对ZIF-8膜生长的影响,发现将合成温度从室温提高到50℃,反应时间为12h,可以制备出生长均匀、无裂纹的ZIF-8膜,膜的厚度为~700nm。膜的渗透性测试显示,H2/CO2气体渗透率比值高达21,显著高于上一章的籽晶法制备的膜,其H2/N2气体渗透率比值也高达13。第四章研究(多孔)氧化铝表面的超疏水陶瓷涂层制备和自清洁性能。人造超疏水表面具有自清洁、抗结冰等功能,在诸多领域有应用价值。制约人造超疏水表面得到实际应用的主要因素是其耐久性。通过在无机基底上涂敷有机涂层制得的超疏水表面,由于其无机/有机界面的结合强度差,尤其不稳定。本论文首次提出并成功制备了全无机超疏水表面。首先,采用水热法在多孔氧化铝表面生长一层γ-Al2O3。SEM观察显示,γ-Al2O3层的厚度为~53μm,呈花瓣状,由长300-400nm、宽40-50nm的细针构成。然后采用浸渍提拉法将聚二甲基硅氧烷(PDMS)涂覆在氧化铝表面,在400℃和非氧化气氛中热解。TEM和EDS分析表明,PDMS热解后转化为非晶态SixCyOz陶瓷涂层,与晶态氧化铝纳米针紧密结合。FTIR表征揭示,PDMS衍生的陶瓷涂层仍保留有部分甲基。PDMS修饰的氧化铝显示出超疏水性,静态接触角高达170°,动态滚动角5°。超疏水一方面归结于表面陶瓷涂层含有甲基,其表面自由能低,另一方面归结于氧化铝表面的微纳结构,其粗糙度高。将样品浸泡于强酸、强碱以及沸水中48h后,接触角并无明显变化,仍保持超疏水性。测试其自清洁性能,发现该膜具有抗污染和抗水渍的性能。第五章研究超疏水多孔氧化铝膜的膜蒸馏海水淡化性能。采用前一章介绍的PDMS热解法修饰多孔氧化铝膜。未经PDMS修饰的氧化铝膜,其氮气渗透率为1.89×105 Lm-2h-1bar-1,修饰后渗透率略有下降,为1.77×105 Lm-2h-1bar-1;前者呈亲水性,纯水渗透率4.4×104 Lm-2h-1bar1,后者具有超疏水性,液态水无法通过,可以用于膜蒸馏。将膜的一侧通入盐浓度为2、4、8和12 wt.%的NaCl热溶液(70℃),渗透的水蒸气用氮气吹扫至冷凝管,冷凝后称重,测得水渗透通量分别为2.65、2.21、2.04和1.85 Lm-2h-1,截盐率高达99.9%。随着测试时间的增加,NaCl晶体在膜表面析出堵塞部分膜孔,导致水渗透通量有所下降。经更换热料液和水冲洗膜表面后,水渗透通量仍能恢复。第六章研究玻璃、陶瓷和金属等致密材料的表面疏水改性。利用提拉浸渍法将PDMS涂覆在材料表面,然后在450℃和非氧化气中热解,转化为无机涂层。采用该方法处理的毛玻璃和刚玉,其水接触角分别为151°和163°,均为超疏水。采用同样方法处理的黄铜(Cu64Zn36)也显示出疏水性,其接触角为137°。本论文发展的无机材料表面疏水改性方法工艺简单,成本较低,有良好的应用前景。第七章是对全文作了总结,并对后续的研究工作提出了建议和展望。

Abstract

mo ji shu zai sheng wu yi yao 、shi pin 、neng yuan 、dian zi qi jian zhi zao 、huan jing bao hu deng ling yu you zhao an fan de ying yong 。xiang bi yu gao fen zi mo ,mo ji mo ju you you yi de re wen ding xing he hua xue wen ding xing ,ke yi zai geng wei ke ke de huan jing xia shi yong 。cai yong xiang zhuai hua ji shu zhi bei de duo kong yang hua lv ju you kai fang zhi kong jie gou ,shi li xiang de mo ji mo zhi cheng ti 。ben lun wen yan jiu duo kong yang hua lv zhi cheng de fen zi shai mo de zhi bei fang fa he qi ti shu yun xing neng ,yan jiu duo kong yang hua lv mo de biao mian shu shui gai xing ji ji mo zheng liu hai shui dan hua xing neng 。tong shi ,lun wen hai yan jiu le bo li 、zhi mi tao ci he jin shu de tao ci tu ceng biao mian shu shui gai xing 。di yi zhang shou xian jie shao mo ji tao ci mo cai liao de jie gou 、zhi bei gong yi he ying yong deng ,jie zhao jie shao le jin shu you ji gu jia cai liao (Metal organic frameworks,MOFs)de ge cheng fang fa ji ji qian zai ying yong ,ran hou jie shao le mo ji cai liao de biao mian shu shui gai xing ji ji zai mo zheng liu hai shui dan hua zhong de ying yong ,zui hou di chu le ben lun wen de yan jiu sai lu he zhu yao nei rong 。di er zhang yan jiu duo kong yang hua lv zhi cheng de lei fei dan mi zuo gu jia (Zeolitic imidazolate framework-8,ZIF-8)mo de zhi bei fang fa he xing neng 。cai yong shuang ceng liu yan xiang zhuai hua ji shu zhi bei ju you kai fang zhi kong jie gou de duo kong yang hua lv ji de ,cai yong chou lv ji shu zai ji biao mian jun yun chen ji ZIF-8/tan na mi guan (Carbon nano-tube,CNT)zi jing ,ran hou cai yong dui liu fa zai shi wen sheng chang ZIF-8mo 。SEMguan cha xian shi ,ZIF-8mo de hou du wei ~400nm,hou du jun yun ,mo yu ji de jie ge jin mi ,mei you guan cha dao lie wen de cun zai 。XPSfen xi biao ming ,ZIF-8mo zai ji de biao mian sheng chang liang hao 。shen tou ce shi xian shi ,H2/CO2shen tou lv bi zhi da 12.9,gao yu wen suo bao dao 。zai gao wen (150℃)lian xu ce shi 90hhou ,H2/CO2shen tou lv bi zhi mo ming xian cui jian ,biao ming zhi bei de ZIF-8mo de ju you liang hao de re wen ding xing 。di san zhang ze yan jiu ZIF-8mo de mo jing chong fa ge cheng 。jiang duo kong yang hua lv ji de zai yan suan duo ba an rong ye zhong jin pao ,zai biao mian yin ru er cha fen an ji tuan ,yi zeng jiang ji yu ZIF-8jing ti de jie ge 。yan jiu fan ying wen du he shi jian dui ZIF-8mo sheng chang de ying xiang ,fa xian jiang ge cheng wen du cong shi wen di gao dao 50℃,fan ying shi jian wei 12h,ke yi zhi bei chu sheng chang jun yun 、mo lie wen de ZIF-8mo ,mo de hou du wei ~700nm。mo de shen tou xing ce shi xian shi ,H2/CO2qi ti shen tou lv bi zhi gao da 21,xian zhe gao yu shang yi zhang de zi jing fa zhi bei de mo ,ji H2/N2qi ti shen tou lv bi zhi ye gao da 13。di si zhang yan jiu (duo kong )yang hua lv biao mian de chao shu shui tao ci tu ceng zhi bei he zi qing jie xing neng 。ren zao chao shu shui biao mian ju you zi qing jie 、kang jie bing deng gong neng ,zai zhu duo ling yu you ying yong jia zhi 。zhi yao ren zao chao shu shui biao mian de dao shi ji ying yong de zhu yao yin su shi ji nai jiu xing 。tong guo zai mo ji ji de shang tu fu you ji tu ceng zhi de de chao shu shui biao mian ,you yu ji mo ji /you ji jie mian de jie ge jiang du cha ,you ji bu wen ding 。ben lun wen shou ci di chu bing cheng gong zhi bei le quan mo ji chao shu shui biao mian 。shou xian ,cai yong shui re fa zai duo kong yang hua lv biao mian sheng chang yi ceng γ-Al2O3。SEMguan cha xian shi ,γ-Al2O3ceng de hou du wei ~53μm,cheng hua ban zhuang ,you chang 300-400nm、kuan 40-50nmde xi zhen gou cheng 。ran hou cai yong jin zi di la fa jiang ju er jia ji gui yang wan (PDMS)tu fu zai yang hua lv biao mian ,zai 400℃he fei yang hua qi fen zhong re jie 。TEMhe EDSfen xi biao ming ,PDMSre jie hou zhuai hua wei fei jing tai SixCyOztao ci tu ceng ,yu jing tai yang hua lv na mi zhen jin mi jie ge 。FTIRbiao zheng jie shi ,PDMSyan sheng de tao ci tu ceng reng bao liu you bu fen jia ji 。PDMSxiu shi de yang hua lv xian shi chu chao shu shui xing ,jing tai jie chu jiao gao da 170°,dong tai gun dong jiao 5°。chao shu shui yi fang mian gui jie yu biao mian tao ci tu ceng han you jia ji ,ji biao mian zi you neng di ,ling yi fang mian gui jie yu yang hua lv biao mian de wei na jie gou ,ji cu cao du gao 。jiang yang pin jin pao yu jiang suan 、jiang jian yi ji fei shui zhong 48hhou ,jie chu jiao bing mo ming xian bian hua ,reng bao chi chao shu shui xing 。ce shi ji zi qing jie xing neng ,fa xian gai mo ju you kang wu ran he kang shui zi de xing neng 。di wu zhang yan jiu chao shu shui duo kong yang hua lv mo de mo zheng liu hai shui dan hua xing neng 。cai yong qian yi zhang jie shao de PDMSre jie fa xiu shi duo kong yang hua lv mo 。wei jing PDMSxiu shi de yang hua lv mo ,ji dan qi shen tou lv wei 1.89×105 Lm-2h-1bar-1,xiu shi hou shen tou lv lve you xia jiang ,wei 1.77×105 Lm-2h-1bar-1;qian zhe cheng qin shui xing ,chun shui shen tou lv 4.4×104 Lm-2h-1bar1,hou zhe ju you chao shu shui xing ,ye tai shui mo fa tong guo ,ke yi yong yu mo zheng liu 。jiang mo de yi ce tong ru yan nong du wei 2、4、8he 12 wt.%de NaClre rong ye (70℃),shen tou de shui zheng qi yong dan qi chui sao zhi leng ning guan ,leng ning hou chen chong ,ce de shui shen tou tong liang fen bie wei 2.65、2.21、2.04he 1.85 Lm-2h-1,jie yan lv gao da 99.9%。sui zhao ce shi shi jian de zeng jia ,NaCljing ti zai mo biao mian xi chu du sai bu fen mo kong ,dao zhi shui shen tou tong liang you suo xia jiang 。jing geng huan re liao ye he shui chong xi mo biao mian hou ,shui shen tou tong liang reng neng hui fu 。di liu zhang yan jiu bo li 、tao ci he jin shu deng zhi mi cai liao de biao mian shu shui gai xing 。li yong di la jin zi fa jiang PDMStu fu zai cai liao biao mian ,ran hou zai 450℃he fei yang hua qi zhong re jie ,zhuai hua wei mo ji tu ceng 。cai yong gai fang fa chu li de mao bo li he gang yu ,ji shui jie chu jiao fen bie wei 151°he 163°,jun wei chao shu shui 。cai yong tong yang fang fa chu li de huang tong (Cu64Zn36)ye xian shi chu shu shui xing ,ji jie chu jiao wei 137°。ben lun wen fa zhan de mo ji cai liao biao mian shu shui gai xing fang fa gong yi jian chan ,cheng ben jiao di ,you liang hao de ying yong qian jing 。di qi zhang shi dui quan wen zuo le zong jie ,bing dui hou xu de yan jiu gong zuo di chu le jian yi he zhan wang 。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自中国科学技术大学的李亚男,发表于刊物中国科学技术大学2019-07-12论文,是一篇关于多孔氧化铝膜论文,金属骨架化合物论文,气体分离论文,疏水改性论文,自清洁论文,膜蒸馏论文,中国科学技术大学2019-07-12论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自中国科学技术大学2019-07-12论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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