陈剑:三维电芬顿及过硫酸盐高级氧化降解有机污染物的研究论文

陈剑:三维电芬顿及过硫酸盐高级氧化降解有机污染物的研究论文

本文主要研究内容

作者陈剑(2019)在《三维电芬顿及过硫酸盐高级氧化降解有机污染物的研究》一文中研究指出:能源与环境已成为全球的热点问题。如何开发清洁、环境友好的新能源催化剂,协同实现环境污染物的高效去除,是新时代能源与环境技术革新的重要动力和发展方向。以羟基自由基(·OH)为基础的高级氧化技术中双氧水(H2O2)作为助剂起到了至关重要的作用。与其他外源投加H2O2的水处理技术相比,原位电催化技术既降低了化学品在储存、运输、投配过程中的成本,也大大提升了其在催化反应中的利用效率,避免了物质浪费并减缓了二次污染,极大地提高了水处理效率。过硫酸盐法也是高级氧化方法之一,其氧化机理与芬顿法相类似,都是通过产生氧化自由基团实现对有机物的降解,具有较高的选择性,宽pH适应,比·OH更强的氧化能力。因此,以硫酸根自由基(SO4-·)为基础的高级氧化工艺因其在废水净化中的应用受到环境科学家的广泛关注。三维电芬顿技术以其较强的催化氧化能力和易于控制的特性在降解有机污染物方面取得了显著的成果。本文拟用原位电催化生成双氧水和芬顿氧化技术相结合的方法实现难降解有机物双酚A(BPA)的高效去除。在三维电芬顿中,以球状钯金合金(AuPd)与层状氧基氯化铁(FeOCl)复合材料作为第三电极,在原位生产H2O2的同时实现高效的异相芬顿反应过程。另一方面,基于SO4-·的高级氧化技术也是高级氧化技术中的重要一类。一步法合成了具有良好吸附性和磁性回收的碳纳米管/铁酸钴(CNTs/CoFe2O4)复合材料,进一步探讨了吸附能力和过渡金属价态组成在提高钴铁氧体活化过一硫酸氢钾(PMS)性能中的作用。本文主要研究内容分为以下两部分。(1)通过浸渍还原法合成了新型球状合金AuPd与FeOCl复合粒子电极。并利用XRD、FESEM以及XPS等表征手段,分析了AuPd/FeOCl复合材料的形貌、结构特征以及元素组成等。我们以AuPd/FeOCl作为第三电极,成功实现目标污染物BPA的高效去除。实验表明,在三维电芬顿催化过程中AuPd质量分数为5%的AuPd/FeOCl(5%AuPd/FeOCl)对BPA的催化降解效果最佳,56 min实现对40 mg/L BPA的完全去除,136 min后实现基本矿化,最佳pH值为4。电化学性能测试表明5%AuPd/FeOCl具有更低的氧还原过电势,H2O2的产量为0.19 mmol L-1g-1。电催化降解效率随着电流密度增大而提高。五次循环实验催化效率没有明显下降。铁离子溢出总量小于0.79 mg/L。(2)通过一步水热法制备了CNTs/CoFe2O4复合材料,并利用XRD、FESEM、TEM、XPS以及BET等表征手段,分析了CNTs/CoFe2O4复合材料的表面形貌、结构特征、元素组成以及比表面积等。实验表明CFO-17活化PMS降解对硝基苯酚(4-NP)的效果最佳,具有最大比表面积,24 min内对10 mg/L 4-NP的去除率达到90%。催化活化PMS的效率随着温度、PMS投量的增加而提高。

Abstract

neng yuan yu huan jing yi cheng wei quan qiu de re dian wen ti 。ru he kai fa qing jie 、huan jing you hao de xin neng yuan cui hua ji ,xie tong shi xian huan jing wu ran wu de gao xiao qu chu ,shi xin shi dai neng yuan yu huan jing ji shu ge xin de chong yao dong li he fa zhan fang xiang 。yi qiang ji zi you ji (·OH)wei ji chu de gao ji yang hua ji shu zhong shuang yang shui (H2O2)zuo wei zhu ji qi dao le zhi guan chong yao de zuo yong 。yu ji ta wai yuan tou jia H2O2de shui chu li ji shu xiang bi ,yuan wei dian cui hua ji shu ji jiang di le hua xue pin zai chu cun 、yun shu 、tou pei guo cheng zhong de cheng ben ,ye da da di sheng le ji zai cui hua fan ying zhong de li yong xiao lv ,bi mian le wu zhi lang fei bing jian huan le er ci wu ran ,ji da de di gao le shui chu li xiao lv 。guo liu suan yan fa ye shi gao ji yang hua fang fa zhi yi ,ji yang hua ji li yu fen du fa xiang lei shi ,dou shi tong guo chan sheng yang hua zi you ji tuan shi xian dui you ji wu de jiang jie ,ju you jiao gao de shua ze xing ,kuan pHkuo ying ,bi ·OHgeng jiang de yang hua neng li 。yin ci ,yi liu suan gen zi you ji (SO4-·)wei ji chu de gao ji yang hua gong yi yin ji zai fei shui jing hua zhong de ying yong shou dao huan jing ke xue jia de an fan guan zhu 。san wei dian fen du ji shu yi ji jiao jiang de cui hua yang hua neng li he yi yu kong zhi de te xing zai jiang jie you ji wu ran wu fang mian qu de le xian zhe de cheng guo 。ben wen ni yong yuan wei dian cui hua sheng cheng shuang yang shui he fen du yang hua ji shu xiang jie ge de fang fa shi xian nan jiang jie you ji wu shuang fen A(BPA)de gao xiao qu chu 。zai san wei dian fen du zhong ,yi qiu zhuang ba jin ge jin (AuPd)yu ceng zhuang yang ji lv hua tie (FeOCl)fu ge cai liao zuo wei di san dian ji ,zai yuan wei sheng chan H2O2de tong shi shi xian gao xiao de yi xiang fen du fan ying guo cheng 。ling yi fang mian ,ji yu SO4-·de gao ji yang hua ji shu ye shi gao ji yang hua ji shu zhong de chong yao yi lei 。yi bu fa ge cheng le ju you liang hao xi fu xing he ci xing hui shou de tan na mi guan /tie suan gu (CNTs/CoFe2O4)fu ge cai liao ,jin yi bu tan tao le xi fu neng li he guo du jin shu jia tai zu cheng zai di gao gu tie yang ti huo hua guo yi liu suan qing jia (PMS)xing neng zhong de zuo yong 。ben wen zhu yao yan jiu nei rong fen wei yi xia liang bu fen 。(1)tong guo jin zi hai yuan fa ge cheng le xin xing qiu zhuang ge jin AuPdyu FeOClfu ge li zi dian ji 。bing li yong XRD、FESEMyi ji XPSdeng biao zheng shou duan ,fen xi le AuPd/FeOClfu ge cai liao de xing mao 、jie gou te zheng yi ji yuan su zu cheng deng 。wo men yi AuPd/FeOClzuo wei di san dian ji ,cheng gong shi xian mu biao wu ran wu BPAde gao xiao qu chu 。shi yan biao ming ,zai san wei dian fen du cui hua guo cheng zhong AuPdzhi liang fen shu wei 5%de AuPd/FeOCl(5%AuPd/FeOCl)dui BPAde cui hua jiang jie xiao guo zui jia ,56 minshi xian dui 40 mg/L BPAde wan quan qu chu ,136 minhou shi xian ji ben kuang hua ,zui jia pHzhi wei 4。dian hua xue xing neng ce shi biao ming 5%AuPd/FeOClju you geng di de yang hai yuan guo dian shi ,H2O2de chan liang wei 0.19 mmol L-1g-1。dian cui hua jiang jie xiao lv sui zhao dian liu mi du zeng da er di gao 。wu ci xun huan shi yan cui hua xiao lv mei you ming xian xia jiang 。tie li zi yi chu zong liang xiao yu 0.79 mg/L。(2)tong guo yi bu shui re fa zhi bei le CNTs/CoFe2O4fu ge cai liao ,bing li yong XRD、FESEM、TEM、XPSyi ji BETdeng biao zheng shou duan ,fen xi le CNTs/CoFe2O4fu ge cai liao de biao mian xing mao 、jie gou te zheng 、yuan su zu cheng yi ji bi biao mian ji deng 。shi yan biao ming CFO-17huo hua PMSjiang jie dui xiao ji ben fen (4-NP)de xiao guo zui jia ,ju you zui da bi biao mian ji ,24 minnei dui 10 mg/L 4-NPde qu chu lv da dao 90%。cui hua huo hua PMSde xiao lv sui zhao wen du 、PMStou liang de zeng jia er di gao 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自南昌航空大学的陈剑,发表于刊物南昌航空大学2019-07-24论文,是一篇关于水处理论文,电催化论文,高级氧化论文,南昌航空大学2019-07-24论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自南昌航空大学2019-07-24论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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