还原硒化论文-潘思雨

还原硒化论文-潘思雨

导读:本文包含了还原硒化论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:电还原,硒化铜,电催化剂,二氧化碳

还原硒化论文文献综述

[1](2019)在《我国科学家发现硒化铜纳米催化剂在二氧化碳电还原中的出色表现》一文中研究指出大量化石燃料的使用导致全球大气二氧化碳的浓度不断升高,通过电还原将二氧化碳转化为燃料是实现碳循环最有前景的途径之一,有可能减少我们对化石燃料的依赖并减轻大气污染。一些电催化剂,如贵金属和铜基催化剂,已经被证明能够通过电还原二氧化碳生成甲醇,然而,同时在高电流密度和高法拉第效率(实际生成物与理论生成物的百分比)的条件下将二氧化碳转化为甲醇仍然是一个挑战。(本文来源于《甘肃科技纵横》期刊2019年04期)

郑骥武[2](2018)在《叁元金属硒化物的结构组成及其氧还原活性》一文中研究指出质子交换膜燃料电池的阴极催化剂主要为铂基催化剂,由于其价格昂贵,严重制约了燃料电池的商业化进程。因此,亟需开发一种低成本、高氧还原活性及稳定性的非铂催化剂。二元硒化物虽然具有成本低及抗甲醇氧化等特点,但其氧还原活性与铂有较大差距。引入第叁元素形成叁元硒化物是提高其氧还原活性的有效方法之一,但目前叁元硒化物的合成方法较复杂。本论文采用简单的微波法,制备并优化二元催化剂碳载钴硒(CoSe2/C)和碳载镍硒(NiSe2/C),探讨并优化碳载钴镍硒((CoxNi1-x)Se2/C)及碳载钌钴硒(Ru(CoSe2)/C)叁元催化剂的制备方法,并系统研究二元及叁元金属硒化物的结构组成和氧还原反应活性及稳定性,初步考察Ru(CoSe2)/C单电池性能。结果表明,经400 ℃热处理微波合成的CoSe2/C,主相由正交相转变为立方相,平均晶粒尺寸为33.9 nm,氧还原电位为0.68 V。经500圈加速老化实验,CoSe2/C-400℃性能仅衰减5.7%。NiSe2/C的最佳微波合成参数为:以BP2000为载体,硒/镍投料比为3.0,微波功率为800 W,微波时间为3 min,不需热处理。主相为立方相,平均晶粒尺寸为32.1 nm,氧还原电位为0.52 V。经1000圈加速老化实验,性能几乎不变。虽然其氧还原活性较差,但稳定性明显优于热处理后的CoSe2/C。微波合成得到不同钴含量(x,金属原子中钴原子的比例)的叁元催化剂(CoxNi1-x)Se2/C呈现以立方相为主的类固溶体结构。当x从0增到1.0时,平均晶粒尺寸从32.1 nm降到20.6 nm,氧还原电位从0.50 V升到0.68 V,活性高于NiSe2/C。经1000圈加速老化实验,性能不衰减,稳定性优于CoSe2/C。在微波合成CoSe2/C的基础上,通过化学还原法引入少量钌(5.75wt%),得到叁元催化剂Ru(CoSe2)/C。未热处理得到的Ru(CoSe2)/C呈现六方相钌与正交相CoSe2的混合相,经400 ℃热处理后,钌通过相变进入CoSe2晶格,形成新的立方相(RuxCoy)Se2/C,半波电位从0.63 V提至0.68 V。经1000圈加速老化实验,性能衰减率为2.2%。由于形成了氧还原活性及稳定性更佳的新物种,使得叁元金属硒化物比二元金属硒化物具有更优越的电催化及稳定性能,钌的利用率显着提高。Ru(CoSe2)/C-400 ℃的开路电位和半波电位(0.88 V;0.68 V)相较于 CoSe2/C-400 ℃(0.80 V;0.55 V)分别提高了 10%和 23.6%。(本文来源于《厦门大学》期刊2018-06-30)

潘思雨[3](2018)在《过渡金属硒化物/碳基载体的助氧气还原反应性能研究》一文中研究指出随着能源危机的全球化和环境污染的日益严重,新清洁能源的开发具有重要意义,特别是对中国而言。直接甲醇燃料电池(DMFC)作为有前途的环保新能源发电系统,具有燃料可再生,成本低廉,能量密度高,便携等优点,受到越来越多人的关注。尽管其研究已相对成熟且在近年来取得了很大的成就,但其阴极催化剂仍存在造价高,稳定性差,甲醇易渗透等问题。针对这一问题,寻求一种成本低廉、活性高且甲醇耐受性强的催化剂迫在眉睫。由于Pt的不可替代性,本文制备了两种不同的具有较强甲醇耐受性和ORR助催化活性的Pt基阴极催化剂载体。并采用X射线衍射仪(XRD),透射电子显微镜(TEM)等考察了所制备载体及催化剂材料的物理和化学表征,同时使用循环伏安法(CV),旋转圆盘电极(RDE)等电化学测试研究了其ORR电化学性能。本文通过溶液自组装和高温碳化的方法,以硒粉(硒源),钨酸铵(钨源),柠檬酸(碳源)为原料成功制备了具有多孔结构的WSe_2/C复合材料,并用作ORR Pt基催化剂载体/助催化剂。通过改变不同的碳化温度,调节WSe_2/C的结构与催化活性之间的关系。测试发现,Pt-WSe_2/C-800(碳化温度为800 ~oC)具有最高的电化学活性(面积比活性4.57 mA·cm~(-2)),甲醇耐受性和稳定性,并高于商业Pt/C(面积比活性2.69 mA·cm~(-2))。Pt,WSe_2颗粒和高比表面多孔结构的碳骨架之间的紧密连接可有效改善Pt活性位点的暴露,促进氧气分子的快速吸附、活化和还原,从而提高其ORR电化学活性。除此之外,以硒粉(硒源),钼酸铵(钼源),柚子皮(碳源),叁聚氰胺(氮源/补充碳源)为原料通过同样的方法制备了MoSe_2/BC和经过氮掺杂改进的N-MoSe_2/BC复合材料,并用作ORR Pt基催化剂载体/助催化剂。测试结果表明,Pt-N-MoSe_2/BC展现出高活性(面积比活性14.83 mA·cm~(-2)),较优选择性(4e~-途径),卓越甲醇耐受性和稳定性,优于Pt-MoSe_2/BC,Pt-WSe_2/C和商业Pt/C。Pt,N-物种和MoSe_2/多孔碳之间的协同作用显着改善了Pt(111)面上活性位点的暴露,从而增强了电荷转移效率和ORR活性。与此同时,镶嵌在碳骨架上的N物种和暴露的(N)-MoSe_2边缘位点能有效抵挡甲醇的渗透。(本文来源于《黑龙江大学》期刊2018-03-01)

余贝贝[4](2017)在《过渡金属硒化物的合成、改性及其氧还原性能研究》一文中研究指出质子交换膜燃料电池(PEMFC)是将燃料的化学能直接转化为电能的一种电化学装置,由于它们的能量转换效率高、操作温度低、排放量低,因此被视为最有前途的能源之一,在运输能源、新一代能源和便携式电子设备等方面均可应用。然而,与燃料在阳极的氧化反应相比,最主要的瓶颈在于其本身阴极动力学的迟缓性,使得氧还原反应(ORR)极度缓慢。到目前为止,铂及其合金是公认最有效的ORR催化剂,但是其成本高昂、储量少阻碍了燃料电池的大规模应用。近年来,由于过渡金属硒化物较好的氧还原催化活性和稳定性,从而受到了人们广泛的关注。本论文的主要内容包括以下几个方面:(1)Co基硒化物的可控制备及其在氧还原中的应用采用一步溶剂热法合成了不同硒含量的Co基硒化物。通过X-射线衍射、扫描电子显微镜、X-射线光电子能谱、热重分析对所制备催化剂的物理性能进行了表征。而他们的电化学性能是通过循环伏安法、线性扫描伏安法、电化学阻抗谱和计时电流法进行表征的。结果表明,硒含量为75 mol%的Co基硒化物(Co-Se-75)在氧还原反应中显示出了更好的电催化活性,和其它物质相比,它有最高的起始电位(0.708 V)、还原电流(2.81 mA cm~(-2))和4e~-氧还原过程。而且,Co-Se-75比商业的Pt/C(20 wt%Pt)催化剂表现出更好的稳定性和对甲醇、乙醇、乙二醇的抗醇性能。(2)M(M=Fe,Ni,Mo)掺杂CoSe_2的可控制备及其在氧还原中的应用在上述Co-Se-75上分别掺杂Fe、Ni和Mo叁种过渡金属以形成一系列Co_xFe_(1-x)Se_2、Co_xNi_(1-x )Se_2和Co_(1-x)Mo_xSe_2叁元硒化物。通过电化学测试研究了Fe、Ni和Mo的含量在氧还原反应中的影响。测试表明,Co_xFe_(1-x )Se_2系列中Co_(0.7)Fe_(0.3)Se_2显示了最高的氧还原催化活性,Co_xNi_(1-x)Se_2系列中Co_(0.7)Ni_(0.3)Se_2显示了最高的氧还原催化活性,而Co_(1-x)Mo_xSe_2系列中Co_(0.85)Mo_(0.15)Se_2显示了最高的氧还原催化活性。同时,Co_(0.7)Fe_(0.3)Se_2、Co_(0.7)Ni_(0.3)Se_2和Co_(0.85)Mo_(0.15)Se_2进行的都是4e~-氧还原过程。此外,Co_(0.7)Fe_(0.3)Se_2的阴极峰电位(0.564 V)和起始电位(0.759 V)比Co_(0.7)Ni_(0.3)Se_2(0.558 V和0.741 V)的更正。而Co_(0.7)Fe_(0.3)Se_2和Co_(0.85)Mo_(0.15)Se_2比商业的Pt/C(20 wt%Pt)催化剂显示了更好的稳定性和对甲醇、乙醇、乙二醇抗醇性能。(3)M/CoSe_2(M=MoS_2,Fe_3O_4)复合材料的可控制备及其在氧还原中的应用a:采用两种不同的水热方法控制合成一系列的MoS_2/CoSe_2复合物。采用X-射线衍射、X-射线光电子能谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜对不同MoS_2含量的MoS_2/CoSe_2复合物进行了表征。采用旋转圆盘电极在氧气饱和的0.5 M H_2SO_4溶液中研究了MoS_2/CoSe_2复合物对氧还原反应的电化学活性和稳定性。电化学测试结果表明,所有的材料均对氧还原反应具有催化作用。此外,通过第一种方法在CoSe_2上负载30%MoS_2(CoSe_2-30a)显示出最佳的电催化活性。它的起始电位(0.741 V)和半波电位(0.570V)均高于通过第二种方法在CoSe_2上负载20%MoS_2(CoSe_2-20b,0.737 V和0.565 V)、CoSe_2(0.708 V和0.560 V)和MoS_2(0.698 V和0.429 V)。最重要的是,CoSe_2-30a比CoSe_2-20b、CoSe_2和MoS_2表现出更优异的稳定性和抗甲醇性。b:一系列的Fe_3O_4/CoSe_2复合物被合成来作为氧还原反应催化剂。并探讨了不同含量的Fe_3O_4对基体CoSe_2结构和性能的影响。一系列电化学测试表明:通过第二种方法在CoSe_2上负载30%Fe_3O_4(C30b)时表现出最高的氧还原反应活性,在氧气饱和的0.5M H_2SO_4溶液中测得的起始电位为0.775 V,半波电位为0.600 V,Tafel斜率为65 mV decade~(-1),其催化效果优于通过第一种方法在CoSe_2上负载20%Fe_3O_4(C20a,0.753 V,0.567 V,67 mV decade~(-1))、CoSe_2(0.708 V,0.560 V,66 mV decade~(-1))、Fe_3O_4(0.700 V,0.556 V,79 mV decade~(-1))。C30b高的氧还原反应活性可能是由于CoSe_2和Fe_3O_4材料之间的电催化协同效应大大增加了C30b催化活性位点。更重要的是,C30b显示出更好的稳定性和抗甲醇、乙醇和乙二醇性能。(本文来源于《湖北大学》期刊2017-05-01)

刘学文,朱重阳,董辉,徐峰,孙立涛[5](2016)在《二硒化铁/还原氧化石墨烯的制备及其在染料敏化太阳能电池中的应用》一文中研究指出通过水热反应合成出二硒化铁/还原氧化石墨烯(FeSe_2/rGO)复合材料,并将其作为对电极材料应用于染料敏化太阳能电池(DSSC).利用X射线衍射、拉曼光谱、场发射扫描电子显微镜和高分辨透射电子显微镜对FeSe_2/rGO的结构和形貌进行了表征.利用循环伏安法、电化学阻抗谱和Tafel曲线测试分析了FeSe_2/rGO对电极的电催化活性.结果表明:FeSe_2呈纳米棒结构,长度在100—200 nm之间,且紧密地附着在rGO的表面,FeSe_2/r GO对电极对I_3~-的还原具有很好的催化活性.电池的J-V曲线测试显示:基于FeSe_2/rGO对电极的DSSC的转换效率达到了8.90%,相比基于单纯的FeSe_2对电极的DSSC(7.91%)和rGO对电极的DSSC(5.24%)都有了显着提高,甚至优于铂对电极的DSSC(8.52%).(本文来源于《物理学报》期刊2016年11期)

Lei,Zhu,Shu,Ye,Asghar,Ali,Kefayat,Ulla,Kwang,Youn,Cho[6](2015)在《还原氧化石墨烯-硒化银纳米复合材料的水热合成与表征及其活性氧物种产生(英文)》一文中研究指出A visible-light photocatalyst containing Ag2Se and reduced graphene oxide(RGO) was synthesized by a facile sonochemical-assisted hydrothermal method. X-ray diffraction, scanning electron mi-croscopy with energy-dispersive X-ray analysis, and ultraviolet-visible diffuse reflectance spectros-copy results indicated that the RGO-Ag2Se nanocomposite contained small crystalline Ag2Se nano-particles dispersed over graphene nanosheets and absorbed visible light. The high crystallinity of the nanoparticles increased photocatalytic activity by facilitating charge transport. N2 adsorp-tion-desorption measurements revealed that the RGO-Ag2Se nanocomposite contained numerous pores with an average diameter of 9 nm, which should allow reactant molecules to readily access the Ag2Se nanoparticles. The RGO-Ag2Se nanocomposite exhibited higher photocatalytic activity than bulk Ag2Se nanoparticles to degrade organic pollutant rhodamine B and industrial dye Texbrite BA-L under visible-light irradiation(λ > 420 nm). The generation of reactive oxygen spe-cies in RGO-Ag2Se was evaluated through its ability to oxidize 1,5-diphenylcarbazide to 1,5-diphenylcarbazone. The small size of the Ag2Se nanoparticles in RGO-Ag2Se was related to the use of ultrasonication during their formation, revealing that this approach is attractive to form po-rous RGO-Ag2Se materials with high photocatalytic activity under visible light.(本文来源于《催化学报》期刊2015年04期)

田丰收[7](2005)在《常压下Se/CO/H_2O体系的还原硒化和催化加氢反应研究》一文中研究指出本论文研究了一系列的醛、酮、a,β-不饱和羰基化合物、卤代烃、腈类化合物在常压温和条件下于Se/CO/H_2O/DMF 体系中的还原硒化或催化加氢的反应。在常压温和条件下,以芳香醛为起始原料,用Se/CO/H_2O 体系,以DMF为溶剂,不加碱,利用计量的硒原位产生的硒化氢合成一系列对称的苄基二硒醚,产率最高可达94%。这是一种非常有效的合成二硒醚的新方法。在相同条件下,把底物扩展到杂环醛,也得到了一类相应的新的对称的杂环二硒醚,同时,把底物扩展到脂肪醛和脂肪酮,在类似条件下,也合成了一系列对称的烷基二硒醚, 产率从中等到良好。该方法条件温和、操作简单方便,后处理简单。研究还发现,利用Se/CO/H_2O 体系,常压下,不加碱,在催化量的硒的作用下,能选择性还原加氢a,β-不饱和羰基化合物为饱和的羰基化合物。产率可高达99%。不仅简化了反应条件,实现了硒的催化反应,而且反应时间大大缩短。另外,以卤代烃、腈类化合物为原料,利用Se/CO/H_2O 体系,常压下,分别以无机碱氢氧化钠和不加碱,在DMF 溶液中采用计量的硒也能生成相应的二硒醚和硒代酰胺。拓宽了常压下Se/CO/H_2O 体系的应用范围,丰富了有机硒化学。(本文来源于《中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)》期刊2005-03-14)

还原硒化论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

质子交换膜燃料电池的阴极催化剂主要为铂基催化剂,由于其价格昂贵,严重制约了燃料电池的商业化进程。因此,亟需开发一种低成本、高氧还原活性及稳定性的非铂催化剂。二元硒化物虽然具有成本低及抗甲醇氧化等特点,但其氧还原活性与铂有较大差距。引入第叁元素形成叁元硒化物是提高其氧还原活性的有效方法之一,但目前叁元硒化物的合成方法较复杂。本论文采用简单的微波法,制备并优化二元催化剂碳载钴硒(CoSe2/C)和碳载镍硒(NiSe2/C),探讨并优化碳载钴镍硒((CoxNi1-x)Se2/C)及碳载钌钴硒(Ru(CoSe2)/C)叁元催化剂的制备方法,并系统研究二元及叁元金属硒化物的结构组成和氧还原反应活性及稳定性,初步考察Ru(CoSe2)/C单电池性能。结果表明,经400 ℃热处理微波合成的CoSe2/C,主相由正交相转变为立方相,平均晶粒尺寸为33.9 nm,氧还原电位为0.68 V。经500圈加速老化实验,CoSe2/C-400℃性能仅衰减5.7%。NiSe2/C的最佳微波合成参数为:以BP2000为载体,硒/镍投料比为3.0,微波功率为800 W,微波时间为3 min,不需热处理。主相为立方相,平均晶粒尺寸为32.1 nm,氧还原电位为0.52 V。经1000圈加速老化实验,性能几乎不变。虽然其氧还原活性较差,但稳定性明显优于热处理后的CoSe2/C。微波合成得到不同钴含量(x,金属原子中钴原子的比例)的叁元催化剂(CoxNi1-x)Se2/C呈现以立方相为主的类固溶体结构。当x从0增到1.0时,平均晶粒尺寸从32.1 nm降到20.6 nm,氧还原电位从0.50 V升到0.68 V,活性高于NiSe2/C。经1000圈加速老化实验,性能不衰减,稳定性优于CoSe2/C。在微波合成CoSe2/C的基础上,通过化学还原法引入少量钌(5.75wt%),得到叁元催化剂Ru(CoSe2)/C。未热处理得到的Ru(CoSe2)/C呈现六方相钌与正交相CoSe2的混合相,经400 ℃热处理后,钌通过相变进入CoSe2晶格,形成新的立方相(RuxCoy)Se2/C,半波电位从0.63 V提至0.68 V。经1000圈加速老化实验,性能衰减率为2.2%。由于形成了氧还原活性及稳定性更佳的新物种,使得叁元金属硒化物比二元金属硒化物具有更优越的电催化及稳定性能,钌的利用率显着提高。Ru(CoSe2)/C-400 ℃的开路电位和半波电位(0.88 V;0.68 V)相较于 CoSe2/C-400 ℃(0.80 V;0.55 V)分别提高了 10%和 23.6%。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

还原硒化论文参考文献

[1]..我国科学家发现硒化铜纳米催化剂在二氧化碳电还原中的出色表现[J].甘肃科技纵横.2019

[2].郑骥武.叁元金属硒化物的结构组成及其氧还原活性[D].厦门大学.2018

[3].潘思雨.过渡金属硒化物/碳基载体的助氧气还原反应性能研究[D].黑龙江大学.2018

[4].余贝贝.过渡金属硒化物的合成、改性及其氧还原性能研究[D].湖北大学.2017

[5].刘学文,朱重阳,董辉,徐峰,孙立涛.二硒化铁/还原氧化石墨烯的制备及其在染料敏化太阳能电池中的应用[J].物理学报.2016

[6].Lei,Zhu,Shu,Ye,Asghar,Ali,Kefayat,Ulla,Kwang,Youn,Cho.还原氧化石墨烯-硒化银纳米复合材料的水热合成与表征及其活性氧物种产生(英文)[J].催化学报.2015

[7].田丰收.常压下Se/CO/H_2O体系的还原硒化和催化加氢反应研究[D].中国科学院研究生院(大连化学物理研究所).2005

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