本文主要研究内容
作者马宏卫（2019）在《Ni/ZrP催化木质素选择性氢解研究》一文中研究指出：作为自然界中储量最丰富的天然酚类聚合物大分子,木质素含有羟基、苯基、醛基等多种官能团,被认为是合成基础化学品的优质可再生原料。迄今为止,为了利用该大分子芳香族聚合物,研究人员已经尝试了热解、水解、氢解和氧化解聚等诸多方法。然而,这些技术在产物收率及选择性等方面有待提高。此外,反应产物存在粘度高、酸度高以及挥发性低等问题。为了最终获得高品质的生物化学品和生物燃料,不可避免地需要繁杂的分离操作以及严苛条件下的产物改性提质过程。此外,寡聚物重聚所导致的结焦也是木质素利用面临的挑战之一。因此,温和条件下的木质素选择性解聚对于其高值化利用具有十分重要的意义。有鉴于此,本论文提出了一种新颖且高效的磷酸锆负载的金属镍（Ni/ZrP）催化木质素选择性氢解体系。结果表明,在磷酸锆与金属Ni的协同作用下,木质素结构中的对羟苯基单元可高选择性地转化为重要的化学品—4-乙基苯酚。主要内容如下:（1）以磷酸二氢铵（NH4H2PO4）和氧氯化锆（ZrOCl2·8H2O）为原料合成了不同P/Zr比的磷酸锆（ZrP）,采用等体积浸渍法制备了Ni基催化剂并将其用于木质素氢解反应研究。结果表明,最优条件（270oC,4 h,2.0 MPa H2,异丙醇溶剂）下,15%Ni/ZrP-2.0催化剂具有最优的反应活性。反应后木质素转化率达到87.3%、单酚产物收率达到15.1 wt%（其中4-乙基苯酚收率达6.1 wt%,选择性为40.4%）,焦炭率仅5.2 wt%。为了研究木质素结构在氢解前后的变化,采用不同表征手段（HSQC,NMR,FT-IR,GPC和EA）对原生/再生木质素和寡聚物的结构进行了对比分析,结果发现组成木质素的基本结构单元（H,G和S）中,源自于H-单元的pCA8结构最易解聚并发生大量转化,从而使得产物中4-乙基苯酚选择性较高。（2）为了进一步提高木质素氢解过程的产物选择性及抑制过程结焦,在上述Ni/ZrP催化体系基础上构建了Ni-Fe双金属催化体系。结果表明,Fe的加入在显著降低反应焦炭率的同时也使催化剂活性得到了提升。最优反应条件下,木质素氢解可获得19.5 wt%单酚收率（其中4-乙基苯酚选择性高达50.5%）,焦炭率仅1.76 wt%。催化剂表征结果表明,适量Fe的引入使得Ni、Fe相互作用形成了Ni-Fe合金结构,进而有效促进了木质氢解过程。
Abstract
zuo wei zi ran jie zhong chu liang zui feng fu de tian ran fen lei ju ge wu da fen zi ,mu zhi su han you qiang ji 、ben ji 、quan ji deng duo chong guan neng tuan ,bei ren wei shi ge cheng ji chu hua xue pin de you zhi ke zai sheng yuan liao 。qi jin wei zhi ,wei le li yong gai da fen zi fang xiang zu ju ge wu ,yan jiu ren yuan yi jing chang shi le re jie 、shui jie 、qing jie he yang hua jie ju deng zhu duo fang fa 。ran er ,zhe xie ji shu zai chan wu shou lv ji shua ze xing deng fang mian you dai di gao 。ci wai ,fan ying chan wu cun zai nian du gao 、suan du gao yi ji hui fa xing di deng wen ti 。wei le zui zhong huo de gao pin zhi de sheng wu hua xue pin he sheng wu ran liao ,bu ke bi mian de xu yao fan za de fen li cao zuo yi ji yan ke tiao jian xia de chan wu gai xing di zhi guo cheng 。ci wai ,gua ju wu chong ju suo dao zhi de jie jiao ye shi mu zhi su li yong mian lin de tiao zhan zhi yi 。yin ci ,wen he tiao jian xia de mu zhi su shua ze xing jie ju dui yu ji gao zhi hua li yong ju you shi fen chong yao de yi yi 。you jian yu ci ,ben lun wen di chu le yi chong xin ying ju gao xiao de lin suan gao fu zai de jin shu nie （Ni/ZrP）cui hua mu zhi su shua ze xing qing jie ti ji 。jie guo biao ming ,zai lin suan gao yu jin shu Nide xie tong zuo yong xia ,mu zhi su jie gou zhong de dui qiang ben ji chan yuan ke gao shua ze xing de zhuai hua wei chong yao de hua xue pin —4-yi ji ben fen 。zhu yao nei rong ru xia :（1）yi lin suan er qing an （NH4H2PO4）he yang lv hua gao （ZrOCl2·8H2O）wei yuan liao ge cheng le bu tong P/Zrbi de lin suan gao （ZrP）,cai yong deng ti ji jin zi fa zhi bei le Niji cui hua ji bing jiang ji yong yu mu zhi su qing jie fan ying yan jiu 。jie guo biao ming ,zui you tiao jian （270oC,4 h,2.0 MPa H2,yi bing chun rong ji ）xia ,15%Ni/ZrP-2.0cui hua ji ju you zui you de fan ying huo xing 。fan ying hou mu zhi su zhuai hua lv da dao 87.3%、chan fen chan wu shou lv da dao 15.1 wt%（ji zhong 4-yi ji ben fen shou lv da 6.1 wt%,shua ze xing wei 40.4%）,jiao tan lv jin 5.2 wt%。wei le yan jiu mu zhi su jie gou zai qing jie qian hou de bian hua ,cai yong bu tong biao zheng shou duan （HSQC,NMR,FT-IR,GPChe EA）dui yuan sheng /zai sheng mu zhi su he gua ju wu de jie gou jin hang le dui bi fen xi ,jie guo fa xian zu cheng mu zhi su de ji ben jie gou chan yuan （H,Ghe S）zhong ,yuan zi yu H-chan yuan de pCA8jie gou zui yi jie ju bing fa sheng da liang zhuai hua ,cong er shi de chan wu zhong 4-yi ji ben fen shua ze xing jiao gao 。（2）wei le jin yi bu di gao mu zhi su qing jie guo cheng de chan wu shua ze xing ji yi zhi guo cheng jie jiao ,zai shang shu Ni/ZrPcui hua ti ji ji chu shang gou jian le Ni-Feshuang jin shu cui hua ti ji 。jie guo biao ming ,Fede jia ru zai xian zhe jiang di fan ying jiao tan lv de tong shi ye shi cui hua ji huo xing de dao le di sheng 。zui you fan ying tiao jian xia ,mu zhi su qing jie ke huo de 19.5 wt%chan fen shou lv （ji zhong 4-yi ji ben fen shua ze xing gao da 50.5%）,jiao tan lv jin 1.76 wt%。cui hua ji biao zheng jie guo biao ming ,kuo liang Fede yin ru shi de Ni、Fexiang hu zuo yong xing cheng le Ni-Fege jin jie gou ,jin er you xiao cu jin le mu zhi qing jie guo cheng 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自华南理工大学的马宏卫，发表于刊物华南理工大学2019-10-23论文，是一篇关于木质素论文,乙基苯酚论文,氢解论文,单酚论文,华南理工大学2019-10-23论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自华南理工大学2019-10-23论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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