导读:本文包含了甲烷部分氧化制合成气论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:催化剂,贱金属,合成气,北海道大学
甲烷部分氧化制合成气论文文献综述
王熙庭[1]（2018）在《北海道大学研发含微量贵金属的甲烷部分氧化制合成气催化剂》一文中研究指出日本北海道大学的研究人员创造了一种改进的催化剂,用于将甲烷部分氧化转化为合成气。甲烷制合成气通常是采用在900℃或更高温度下进行水蒸气重整的方法,成本高昂。用于合成气合成的甲烷部分氧化比使用蒸汽更经济,但是用于该方法的催化剂存在问题。贵金属催化剂(例如铑和铂)比贱金属催化剂(例如钴和镍)更好并且在更低的温度下工作,但它们也更昂贵。较便宜的贱金属催化剂要求温度高于800℃,超过工业不锈钢反应器的温度范围。它们在反应期间(本文来源于《天然气化工(C1化学与化工)》期刊2018年06期）
马倩,段倩林,丁光月,王俊文,丁传敏[2]（2018）在《叁维有序大孔LaNiO_3钙钛矿催化剂制备及其甲烷部分氧化制合成气催化性能》一文中研究指出以聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)胶体晶体为模板合成叁维立体有序大孔LaNiO_3钙钛矿催化剂,采用XRD、TPR、BET、TG进行表征,并在固定床反应器中评价其催化甲烷部分氧化制合成气的反应性能。结果表明:在常压、空速21.6L/(g·h)下,叁维立体有序大孔LaNiO_3钙钛矿催化剂的催化活性高于柠檬酸法制备的催化剂,在800℃转化率达到87%,且该催化剂表现出优异的抗积炭性能。(本文来源于《天然气化工(C1化学与化工)》期刊2018年03期）
柴瑞娟[3]（2018）在《金属Foam/Fiber结构化Ni催化剂及其甲烷部分氧化和甲烷二氧化碳重整制合成气催化性能研究》一文中研究指出为实现经济发展与环境保护的双赢,我国以煤炭为主的能源消费结构亟待转型。甲烷的化工利用也因此而备受关注。其中,甲烷制合成气是甲烷间接转化过程的首要步骤,该类反应的热效应十分强烈,以传统氧化物为载体的催化剂在实际应用中存在严重的热质传递限制,能耗高、效率低。作为有效的化工过程强化技术,结构化催化剂与反应器能够显着优化催化床层的流体力学行为、提高床层内部传质/传热性能,为用于甲烷制合成气的新型高效催化剂的创制提供了契机。高效的金属Foam/Fiber基体表面催化功能化新方法、新策略的开发及所制催化剂甲烷制合成气催化性能的研究兼具学术意义和应用价值。本论文以具有强化传质/传热、高渗透性的孔结构工程化的整装金属材料为载体,通过化学刻蚀、界面辅助生长及偶联剂辅助一步自组装等表/界面催化功能化的整装结构催化剂制备新策略和新技术,研制了一系列金属Foam/Fiber结构化Ni基催化剂。基于反应器内流动和传递与表界面催化反应的协同耦合,该类催化剂表现出良好的甲烷部分氧化(POM)及甲烷二氧化碳重整(亦称为甲烷干气重整,DRM)制合成气催化性能。具体研究内容包括:(1)整装Ni-foam结构化Ni基催化剂及其甲烷部分氧化制合成气催化性能研究利用化学刻蚀、原位生长、溶胶辅助浸渍等策略,研制了一系列新型整装Ni-foam结构化催化剂,并用于POM反应。实验结果如下:(1)化学刻蚀法所制NiO-Al_2O_3/Ni-foam催化剂表现出优异的活性与选择性,但在85 h的稳定性测试中,CH_4转化率及H_2/CO选择性不断下降,归因于大量积炭的产生。(2)通过水热法实现了NiMgAl水滑石(LDHs)在Ni-foam表面的原位生长,NiMgAl-LDHs/Ni-foam衍生NiO-MgO-Al_2O_3/Ni-foam催化剂中各组分高度分散、Ni物种与MgO-Al_2O_3相互作用强,且呈现出一定的碱性。该催化剂在700 ~oC、气时空速(GHSV)为100 L g~(-1) h~(-1)、CH_4/O_2=1.8/1.0的条件下,CH_4转化率为86.5%,H_2/CO选择性可达91.8%/88.0%,且持续运行200 h性能略有下降。(3)以NiAl-LDHs/Ni-foam为载体,经溶胶辅助浸渍、热处理后得到Ni-CeAlO_3-Al_2O_3/Ni-foam催化剂。CeAlO_3助剂对催化剂抗积炭性能的提高贡献卓着,推测是Ce~(3+)/Ce~(4+)循环降低了C物种在Ni颗粒表面积聚的可能性,具体验证实验将在(3)中展开。以上结果初步证明整装金属结构化催化剂在POM反应中的可行性;LDHs衍生复合氧化物催化剂各组分高度分散、Ni物种与助剂的相互作用强,利于抗烧结、抗积炭性能的提高;MgO的碱性与Ce~(3+)/Ce~(4+)循环,可显着提高催化剂抗积炭能力;但Ni-foam载体在长时间的POM反应中会逐渐被粉化,使催化剂反应性能下降。(2)整装FeCrAl-fiber结构化NiMgAl-LDHs衍生催化剂及其甲烷部分氧化制合成气催化性能研究以具有高热导率、高渗透率、耐高温和抗氧化性能的FeCr Al-fiber为载体,设计合成了NiMgAl-LDHs/Al_2O_3/FeCrAl-fiber衍生的Ni O-MgO-Al_2O_3/FeCrAl-fiber催化剂。基于NaAlO_2过饱和溶液中Al(OH)_3的自发析出原理,利用结晶自组装的方式在FeCrAl-fiber表面形成Al(OH)_3层,热处理后得到锚附Al_2O_3的Al_2O_3/FeCrAl-fiber载体。借助Al_2O_3/水界面辅助策略,水热外延生长NiMgAl-LDHs,热处理即得NiO-MgO-Al_2O_3/FeCrAl-fiber催化剂。该催化剂结合了LDHs衍生复合氧化物各组分高度分散性与FeCrAl-fiber良好的传质/传热性能及高渗透性,在700 ~oC、GHSV=72 L g~(-1) h~(-1)、CH_4/O_2=1.8/1.0的条件下,持续运行300h性能无明显变化。另外,所采用的Al_2O_3/水界面辅助策略普适性高,为结构化催化剂的创制提供了新的思路。(3)整装FeCrAl-fiber结构化Ni-CeAlO_3-Al_2O_3催化剂及其甲烷部分氧化制合成气催化性能研究借助Al_2O_3/水界面辅助策略制备NiAl-LDHs/FeCrAl-fiber,以衍生的NiO-Al_2O_3/FeCrAl-fiber为载体采用浸渍法引入Ce助剂前驱体,经焙烧、还原后得到Ni-CeAlO_3-Al_2O_3/FeCrAl-fiber催化剂。该催化剂在700 ~oC、GHSV=72 L g~(-1) h~(-1)、CH_4/O_2=2.0/1.0的条件下,持续运行325 h性能无明显变化。其积炭速率为0.15mg_(car) g~(-1)_(cat) h~(-1),远低于Ni-Al_2O_3/FeCrAl-fiber催化剂的积炭速率(1.40 mg_(car) g~(-1)_(cat)at h~(-1))。研究结果表明:CeAlO_3中的Ce~(3+)活化O_2或CO_2转变为Ce~(4+),催化剂表面富氧;CH_4解离产生的C物种被及时氧化,Ce~(4+)在CH_4、H_2的作用下被还原恢复到Ce~(3+),并参与新一轮的Ce~(3+)与Ce~(4+)循环。即Ce~(3+)/Ce~(4+)的不断循环降低了C物种在Ni颗粒表面累积并产生积炭的可能性,提升了催化剂抗积炭性能。(4)整装FeCrAl-fiber结构化NiMgAl-LDHs衍生催化剂及其甲烷二氧化碳重整制合成气催化性能研究对于低GHSV下操作的DRM反应,过量的Ni活性组分及Al_2O_3酸性位点往往使催化剂易于积炭。因而,(2)中最优POM催化剂并不适用于DRM反应,且难以通过调节(2)中制备条件制得均匀覆盖于FeCrAl-fiber的低含量的Al_2O_3膜层。针对于此,以NaAlO_2与尿素为原料经水热处理制得锚附低含量AlOOH纳米片的AlOOH/FeCrAl-fiber,焙烧后得到Al_2O_3/FeCrAl-fiber载体。再利用Al_2O_3/水界面辅助策略制备NiMgAl-LDHs/FeCrAl-fiber衍生的NiO-MgO-Al_2O_3/FeCrAl-fiber催化剂,并用于DRM反应。基于LDHs衍生复合氧化物均匀的组分分布及FeCrAl-fiber良好的传质/传热性能,该催化剂在800 ~oC、GHSV=5 L g~(-1) h~(-1)、CH_4/CO_2=1.0/1.1的条件下稳定运行90 h,之后的180 h活性缓慢下降。持续缓慢的生炭是催化剂性能下降的主要原因。(5)整装FeCrAl-fiber结构化Ni@SiO_2/Al_2O_3催化剂及其甲烷二氧化碳重整制合成气催化性能研究以AlOOH/FeCrAl-fiber为载体,借助硅烷偶联剂3-氨丙基叁乙氧基硅烷(APTES)的双向桥联作用,实现了Ni~(2+)、APTES和AlOOH的一步自组装,经热处理获得微纤结构化类核壳Ni@SiO_2/Al_2O_3/FeCrAl-fiber催化剂。基于SiO_2壳层的限阈效应、Ni-SiO_2之间的强相互作用及FeCrAl-fiber良好的传质/传热性能,该催化剂在800 ~oC、GHSV=5 L g~(-1) h~(-1)、CH_4/CO_2=1.0/1.1的条件下,CH_4和CO_2转化率分别可达90.8%和89.9%,且稳定运行500 h无失活迹象。反应后Ni@SiO_2类核壳结构保存完好,Ni颗粒尺寸仅从还原后的7-9 nm增大到10-16 nm,且未检测到积炭的生成。(本文来源于《华东师范大学》期刊2018-05-20）
郑芳芳[4]（2017）在《以乙酰丙酮盐为前驱体的高分散、抗烧结负载型金属催化剂的制备和表征及其甲烷部分氧化制合成气性能》一文中研究指出本文主要以探索通过简单的浸渍法制备高分散、抗烧结的催化剂为目的,以乙酰丙酮盐为前驱体制备了 Ni/SiO_2-acac、Rh-CeO_2/SiO_2-acac和Rh-Sm2O_3/Si02-acac催化剂。通过原位红外光谱(IR)、BET测试、H_2-程序升温还原(H_2-TPR)、热重分析(TG-DTG)、高分辨透射电子显微镜(TEM)、X-射线粉末衍射(XRD)和X-射线光电子能谱(XPS)等实验技术对催化剂的物相以及金属与载体、助剂间的相互作用进行了表征,并以甲烷部分氧化(POM)和甲烷二氧化碳重整(DRM)制合成气为目标反应对催化剂抗高温烧结性能进行了考察,主要研究结果如下:(1)以乙酰丙酮镍(Ni(acac)2)为前驱体采用简单的浸渍法即可制备出高分散、抗烧结的Ni/SiO_2催化剂。与Ni(NO_3)2或NiCl2制备的Ni/SiO_2催化剂相比,以Ni(acac)2为前驱体制备的Ni/Si02具有更高的分散度。原位红外表征结果表明,Ni(acac)2通过与SiO_2表面硅羟基形成氢键而高分散吸附于载体表面,只要Ni的负载量不超过～5%,均可保证Ni(acac)2以单层分散于SiO_2表面。TG-DTG表征结果表明,单层分散于SiO_2上的Ni(acac)2在空气中加热至350℃左右发生分解,由此生成的NiO物种具有良好的抗烧结性能,只要焙烧温度不超过800℃且Ni的负载量不超过5%,催化剂上的Ni物种的粒径均可保持在2.5 nm左右,粒径分布也较为集中。(2)在以乙酰丙酮铑(Rh(acac)3)为前驱体制备Rh/SiO_2-acac的基础上,通过分别添加乙酰丙酮铈(Ce(acac)3)和乙酰丙酮衫(Sm(acac)3)前驱体在Rh/SiO_2q中引入稀土氧化物CeO_2和Sm2O_3助剂制备出高分散、抗烧结的Rh-CeO_2/SiO_2-acac和Rh-Sm2O_3/SiO_2-acac催化剂,并将所得结果与以硝酸盐为前驱体制备的Rh-CeO_2/SiO_2-NO_3 Rh-Sm2O_3/SiO_2-NO_3进行比较。研究表明,Rh/Si02催化剂经高温焙烧或还原后Rh物种的颗粒出现明显团聚,加入CeO_2或Sm2O_3作为助剂可显着提高Rh的分散性以及抗高温烧结性能,进而使低负载量(0.025%)的催化剂在POM和DRM反应中表现出了良好的活性和稳定性,反应之后催化剂上的Rh粒子未出现明显团聚,平均粒径保持在～2.6nm。对催化剂制备机理的研究表明,在浸渍过程中,乙酰丙酮化合物主要通过与SiO_2表面羟基上的H形成氢键均匀分散于SiO_2载体表面。在比表面积约为480 m2/g的SiO_2表面,Sm(acac)3的最大单层负载量约为31%,对应于Sm2O_3的负载量约为15%。只要Sm(acac)3的负载量低于31%,均可保证焙烧后生成的Sm2O_3在SiO_2表面呈高分散状态,经800℃焙烧后也不发生团聚。相比之下,以硝酸盐为前驱体制备的Rh-Ce02/SiO_2-NO_3和Rh-Sm2O_3/SiO_2-NO_3催化剂在POM反应之后出现明显的烧结,从而导致催化剂活性的降低。H_2-TPR和XPS测试结果表明,催化剂上Rh2O_3的还原峰温随着CeO_2或Sm2O_3的加入逐渐向高温发生移动,与Rh/SiO_2相比,Rh-CeO_2/SiO_2-acac和Rh-Sm2O_3/SiO_2-acac的Rh 3d的结合能分别提高了约1.4eV和0.6 eV,说明Rh与助剂CeO_2和Sm2O_3之间存在强相互作用,进而促进了 Rh物种的分散并保证其在高温反应条件下不被烧结。通过对不同CeO_2负载量的CeO_2/SiO_2样品的H_2-TPR图以及H_2消耗量的分析发现,CeO_2/SiO_2-acac样品只有在CeO_2的负载量高于15%时才出现体相CeO_2物种的还原峰,而CeO_2/SiO_2-NO_3样品在CeO_2负载量为5%时就已出现体相CeO_2物种的还原峰。在还原温度不高于900 °C的条件下,CeO_2/SiO_2-acac上的表面CeO_2物种可基本被还原为Ce2O_3,但体相CeO_2物种只有部分被还原,与之相比CeO_2/Si02-NO_3上的体相CeO_2物种较容易被还原,其原因可能与Ce(acac)3分解生成的体相CeO_2的晶粒较大有关。(本文来源于《厦门大学》期刊2017-05-01）
王雅莉,李琪,翁维正,夏文生,万惠霖[5]（2016）在《Y_2O_3修饰Ni/SiO_2催化剂在甲烷部分氧化制合成气反应中的催化性能及稳定性》一文中研究指出采用常规浸渍法制备Y_2O_3修饰的Ni/SiO_2催化剂,并考察其催化甲烷部分氧化(POM)制合成气反应性能。结果表明,Y_2O_3的引入减小了金属Ni的粒径,有效提高了Ni在载体表面的分散性,增强了金属Ni与载体SiO_2间的相互作用,从而使催化剂的抗烧结、抗积碳能力,以及催化剂的POM反应性能得以改善。(本文来源于《物理化学学报》期刊2016年11期）
蔡莉莉,李文平,曹中卫,朱雪峰,杨维慎[6]（2016）在《高性能双相混合导电透氧膜反应器中甲烷部分氧化制合成气》一文中研究指出【引言】双相膜因其可调变的组成以及在强还原气氛下的高稳定性被认为在催化膜反应器中有很大的应用前景。其存在的主要挑战是氧离子导电相和电子导电相的化学相容性和透氧性能。本组制备的75 wt.%Ce_(0.85)Sm_(0.15)O_(1.925)-25 wt.%Sm_(0.6)Sr_(0.4)Al_(0.3)Fe_(0.7)O_(3-d)(SDC-SSAF)在甲烷部分氧化(POM)制合成气反应中有很好的稳定性,且透氧量达到4.2 mL cm~(-2)min~(-1)。作者发现双相膜中的(本文来源于《第18届全国固态离子学学术会议暨国际电化学储能技术论坛论文集》期刊2016-11-03）
柴瑞娟,赵国锋,路勇[7]（2016）在《自支撑NiMgAl-LDHs/Ni-foam衍生催化剂及甲烷部分氧化制合成气》一文中研究指出近年来,高通量甲烷部分氧化制合成气因效率高、产物H_2/CO摩尔比利于下游转化而备受关注。空隙率高、传质传热性能好的金属镍泡沫为新型高效催化剂的创制提供了可能。传统的涂层技术对非规则孔道结构镍泡沫基体的普适性差,故而镍泡沫的"非涂层"高效催化功能化新方法和新策略的研究具有重要意义。通过一步水热法在镍泡沫表面外延生长Ni-Mg-Al水滑石纳米片制得NiMgA l-LDHs/Ni-foam,再经可控热分解可得NiO-MgO-Al~[//_2O_3/Ni-foam催化剂(图1A)1]。NiMgA l-LDHs具有纳米片形貌(图1B),且XRD亦检测到水滑石物相(图1C-a);焙烧之后检测到NiO物相,平均粒径16 nm(图1C-b)。催化剂对甲烷部分氧化制合成气反应具有高活性和选择性:在700 °C、100 L g~(-1) h~(-1)、CH_4/O_2=1.8时,CH_4转化率、H_2和CO选择性分别为86.5%、91.8%和88.0%;反应持续100 h,活性及H_2和CO选择性无明显下降,而100 h后则缓慢下降(图1D)。XRD检测到石墨碳生成(图1E),由TG得积碳速率为1.5 mgcarg~(-1)cat h~(-1),这可能是导致催化活性降低的原因。(本文来源于《中国化学会第30届学术年会摘要集-第叁十二分会： 多孔功能材料》期刊2016-07-01）
丁传敏[8]（2016）在《功能型镍基催化剂用于甲烷部分氧化制合成气抗积碳、抗烧结研究》一文中研究指出考虑到全球日趋减少的石油、煤资源以及我国逐渐增大的环保压力,天然气利用必将在今后能源化工中发挥更加重要的作用。甲烷部分氧化(POM)是一个温和放热的反应,具有耗能少、可承受空速高、反应器规模小且反应产物H_2/CO比适于合成下游产品等优点,一直是众多学者的研究热点。但是,应用最为广泛的镍基催化剂存在易烧结、易积碳的问题,导致催化剂失活较快。为了解决上述问题,延长催化剂寿命,提高催化剂反应性能,本文制备了Ni@SiO_2、Ni/Zr O_2@SiO_2核壳催化剂和Ni/SiO_2、Ni-Yb/Al_2O_3负载型催化剂,用于POM反应性能测试,并对它们的物理化学性质进行表征。重点考察了粒径大小、制备方法、催化剂表面价态、SiO_2壳层包覆、助剂改性对催化剂表面烧结、积碳等问题的影响,并对不同催化剂表面的POM反应机理进行了探索。主要内容如下:1.采用多元醇作为溶剂,利用浸渍法将金属盐前驱体带入SiO_2孔道内,利用孔道的限制作用抑制活性组分烧结。实验结果表明:(1)在制备过程中,乙二醇、丙叁醇转变成的碳模板剂有效地阻止了镍颗粒团聚、长大,获得粒径较小且均匀的颗粒,并且成功地将镍纳米颗粒固定在氧化硅孔道内。(2)由于镍粒径较小、分散度高,Ni/SiO_2-EG和Ni/SiO_2-GL催化剂活性较高且稳定,而Ni/SiO_2-H_2O和Ni/SiO_2-Et催化剂失活较快。反应后Ni/SiO_2-H_2O和Ni/SiO_2-Et催化剂烧结严重、表面积碳较多。Ni/SiO_2-GL催化剂在70 h的寿命考察实验中没有出现失活现象,主要归因于SiO_2载体孔道的限制作用以及小的、高分散的颗粒表面的更多活性位点。丙叁醇为溶剂制备的催化剂的活性显着地优于水溶液为溶剂的催化剂。(3)随空速增加POM反应活性降低,5×104 m L·h-1·g-1被认为是Ni/SiO_2-GL催化剂的最优空速。CH4的转化率随着反应温度上升而升高。2.成功合成出了Ni@SiO_2核壳催化剂用于解决催化剂烧结问题。探讨了焙烧温度对粒径的影响以及粒径、孔道结构对催化剂表面价态的影响,进而讨论了上述关系对POM反应性能、催化剂烧结和积碳的影响。实验结果表明:(1)制备温度越高,纳米颗粒尺寸越大。350℃焙烧的Ni@SiO_2催化剂镍核粒径最小,具有较高的CH4转化率和H_2/CO比,但催化剂表面积碳较为严重,导致CO选择性较低,积碳与活性组分被氧化为Ni O有关。活性金属颗粒表面存在Ni O和Ni两物种的动态平衡,两物种的比例受镍核尺寸和SiO_2壳层孔道结构影响,该比例影响合成气的收率。综合考虑CH4转化率和H_2、CO选择性,500℃是最佳制备温度。(2)与负载型催化剂相比,核壳式催化剂具有更好的催化活性和热稳定性,SiO_2层的包裹可以有效地抑制活性组分的烧结。3.制备Ni/Zr O_2@SiO_2、Ni@SiO_2核壳催化剂及Ni/Zr O_2负载型催化剂用于研究甲烷部分氧化制合成气反应,重点研究了SiO_2壳层和助剂Zr O_2对于催化剂的还原性、结构特性及表面积碳的影响。实验结果表明:(1)Ni/Zr O_2@SiO_2核壳催化剂结构稳定,高温反应没有出现明显的烧结和积碳现象,而反应后Ni/Zr O_2催化剂表面出现了管状碳和壳状碳。(2)与Ni/Zr O_2负载型催化剂和Ni@SiO_2催化剂相比,Ni/Zr O_2@SiO_2催化剂表现出更高的活性和稳定性,原因是SiO_2壳层和Zr O_2的加入有效抑制了POM反应过程中的碳沉积。在叁种不同Ni/Zr比的催化剂中,Ni/Zr O_2@SiO_2催化剂(Ni/Zr=1)被证明活性最高。结果显示SiO_2壳在抑制积碳形成发挥了重要作用,通过覆盖边角原子,有效抑制了碳纤维的生长。Zr O_2的加入有效地提高了催化剂的还原温度和氧储存能力,这都有利于减小积碳。4.Ni/Al_2O_3催化剂对于甲烷部分氧化反应具有较高催化活性,然而载体表面的酸性位点导致严重积碳,容易引起催化剂失活。本研究制备Yb掺杂的Ni/Al_2O_3催化剂,考察Yb掺杂对催化剂物理化学性质的影响,进而探讨了助剂改性对POM催化性能及催化剂表面积碳的影响。实验结果表明:(1)Yb的掺杂提高了镍物种与载体的作用力,提高了镍物种的分散性,降低了Ni颗粒的尺寸,所获得小的、分散的镍纳米颗粒有利于减少积碳形成。(2)TG和TEM表征显示Ni/Al_2O_3催化剂表面积碳严重,包括纤维状碳和壳状碳,而Ni-Yb/Al_2O_3催化剂没有发现明显积碳。NH3-TPD及CO_2-TPD测试表明Yb掺杂有效地降低了氧化铝的路易斯酸性位点,进而提高了催化剂表面的抗积碳性能。(3)POM实验结果表明Yb掺杂可显着提高催化剂的活性。在不同Ni/Yb比催化剂中,Ni-Yb/Al_2O_3(Ni/Yb=1/1)催化剂活性最高。另外,Yb掺杂促进CH4燃烧和CO_2吸附,提高了CH4转化率,减少了积碳生成。(本文来源于《太原理工大学》期刊2016-05-01）
黄侨[9]（2016）在《壁面进气回热型微反应器内甲烷催化部分氧化耦合水蒸气重整制合成气特性的数值研究》一文中研究指出随着石油资源的日益减少和石油资源价格上涨,天然气的开发利用日益得到重视。间接转化法目前已成为世界天然气化工的研究重点,通过甲烷催化重整反应将天然气和其他原料气先转化成合成气,再用合成气为原料合成液体燃料或者化工原料。甲烷重整制合成气包括甲烷水蒸气重整(SRM)、甲烷二氧化碳重整(CDR)、甲烷部分氧化(POM)等多种制取合成气的技术方式,这些方法的优势显而易见,但也存在一些缺点。针对目前甲烷催化重整反应中存在的甲烷转化率不高、合成气收率低、能耗高及容易“飞温”失控的问题,本文在常规平板式微反应器的结构基础上提出了一种具有回热及壁面进气结构的平板式微反应器模型。采用回热结构能够对未反应氧气进行预热,较好地控制反应的进度,避免剧烈放热反应带来的“飞温”问题;采用壁面进气结构能增大流场混合扰动,有效促进了甲烷催化重整反应,同时能有效控制反应速度,提高反应过程的安全性。通过数值模拟的方法对该型微反应器的反应通道倾角,壁面小孔的布置列数、半径大小、间距大小、排布方式等结构参数进行了优化设计。对经过优化设计的具有回热和壁面进气结构的渐扩型平板微反应器,进行了甲烷催化部分氧化制合成气特性研究,考察氧气与甲烷摩尔比、进气速度、进气温度、催化剂负载密度等基本操作条件的影响。为了有较高的甲烷转化率、H2和CO的收率和选择性,适宜的O/C选择为0.8。综合不同主入口速度对反应物转化率、产物收率、选择性以及组分质量分数沿流动方向分布的影响,选择主入口速度为0.25m/s。考虑到高温预热进气将大幅增加系统的能耗和后续实验的难度,最适主进气温度选择为800K。在反应系统具有较高的H2收率和CO收率的同时,还需考虑催化剂的制备成本,适宜的催化剂负载密度选取为2.72×10-8kmol/m2。在原料气中添加水蒸气,进行了甲烷催化部分氧化耦合甲烷水蒸气重整制合成气特性的研究,考察了氧气与甲烷摩尔比、水蒸气与甲烷摩尔比、进气速度、进气温度、催化剂负载密度等基本操作条件对反应特性的影响,获得了较优的操作条件。采用甲烷催化部分氧化反应耦合甲烷水蒸气重整反应,能使反应系统达到部分自供热,增大了氢气的选择性和收率,能调节合成气中H2/CO的摩尔比。本文的研究为改进重整制合成气技术提供了进一步的理论依据,具有一定意义和参考价值。(本文来源于《重庆大学》期刊2016-04-01）
[10]（2015）在《一种甲烷部分氧化制合成气催化剂的制备方法》一文中研究指出本发明公开了一种甲烷部分氧化制合成气催化剂的制备方法,该方法包括如下内容:将含有钴的可溶性盐、碱土金属的可溶性盐、表面活性剂、铝的无机盐、有机酸和水等物质的混合溶液,在50~90℃下制成凝胶,优选60~80℃,陈化,干燥,焙烧得到产物。本发明方法制备的催化剂具有活性组分高度分散、高催化活性、优良抗积炭性能、高稳定性和低成(本文来源于《乙醛醋酸化工》期刊2015年11期）
甲烷部分氧化制合成气论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
以聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)胶体晶体为模板合成叁维立体有序大孔LaNiO_3钙钛矿催化剂,采用XRD、TPR、BET、TG进行表征,并在固定床反应器中评价其催化甲烷部分氧化制合成气的反应性能。结果表明:在常压、空速21.6L/(g·h)下,叁维立体有序大孔LaNiO_3钙钛矿催化剂的催化活性高于柠檬酸法制备的催化剂,在800℃转化率达到87%,且该催化剂表现出优异的抗积炭性能。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
甲烷部分氧化制合成气论文参考文献
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