本文主要研究内容
作者杨开帅（2019）在《高压下铁方镁石的第一性原理研究》一文中研究指出：物质在高压条件下其内部的晶体结构和电子结构一般都会发生显著的变化,甚至会表现出于迥异于常压下的新奇特性。目前,高压已作为一种有效的手段被广泛地应用于对物质的理论和实验研究当中。位于地球内部深度660-2900 km、压力25-120 GPa范围内的地球下地幔是地球内部最大的一个连续区域层,约占地球三分之二的体积、一半的质量,因此探究下地幔中的主要物质成分对了解地球内部构造和动力学性质起着重要的作用。而确定地球下地幔物质的化学成分、元素的分布状态,以及杂质缺陷对其的影响一直是地球科学中非常重要的课题。含量仅次于硅酸镁石(Mg,Fe)Si03的铁方镁石(Mg,Fe)O是下地幔中含量第二丰富的矿物,其中Fe在(Mg,Fe)O中所处的分布状态、自旋状态以及所含的杂质、空位缺陷对(Mg,Fe)O的诸多性质均有重要影响。确定Fe在下地幔条件下的分布状态、自旋转变区间以及所含缺陷的浓度等对地球科学具有十分重要的意义。本论文围绕铁方镁石(Mg,Fe)O的高压物性这一主题进行了相关研究,其主要研究内容和结果如下:(1)首先我们利用团簇展开与蒙特卡罗模拟相结合的方法计算了含有超过93000个原子的铁方镁石的超大单胞,得到了不同温度下(Mg,Fe)O中Fe的分布情况,然后由Fe的分布状态图及自旋转变与压力的关系曲线,得出了(Mg,Fe)O中Fe从高自旋到低自旋态的转变压力区间。研究结果表明考虑了铁的实际分布情况后的自旋转变区间变得更加展宽,这与实验测量值十分符合,从而很好地解释了在理论与实验上所存在的差异。该结果也与下地幔性质变化平缓的测量结果相符合。(2)我们采用第一性原理计算方法得到了Fe在有缺陷存在情况下的稳定分布状态,发现Mg空位缺陷的存在能够改变Fe的价态(由+2价变为+3价),缩短Fe-O的键长(减小约5%)。由于Fe3+离子和Mg空位的含量决定了铁方镁石的电导特性,因此这一结果对含缺陷计算模型的构建以及实验的测量具有指导意义。比如,此外,通过对缺陷浓度的计算还发现Fe的掺入将会增加Schottky缺陷的浓度(在下地幔起始点处,可使缺陷浓度增加近20倍),这意味着下地幔中的缺陷会对其性质产生重要的影响。(3)我们使用NEB方法计算了不同压力下氢在MgO中的迁移势垒,研究发现氢在MgO中倾向于以聚集为氢分子的形态发生迁移,其迁移势垒与压力呈线性增加的关系。在此基础上采用第一性原理分子动力学DFT-MD模拟出氢的跃迁尝试频率,最后根据阿伦尼乌斯公式得到了氢在MgO中的迁移速率随温度的变化关系式D(T)≈5.86× 104(cm2/s)exp(-0.44 eV/kBT)。由此通过比较发现氢在MgO中的迁移速率远高于其在Al2O3的速率(1000 K下高约3×103)。本研究工作阐明了氢在MgO中的稳定存在状态及其迁移速率,该研究结果有助于理解氢扩散对材料性质的影响,以及水在下地幔的扩散行为。总之,我们的研究结果阐明了含铁MgO的一些与高压相关的性质,对相关实验有一定的指导意义,增加了人们对地球下地幔的认识,进一步提升了人们对下地幔矿物的研究兴趣。
Abstract
wu zhi zai gao ya tiao jian xia ji nei bu de jing ti jie gou he dian zi jie gou yi ban dou hui fa sheng xian zhe de bian hua ,shen zhi hui biao xian chu yu jiong yi yu chang ya xia de xin ji te xing 。mu qian ,gao ya yi zuo wei yi chong you xiao de shou duan bei an fan de ying yong yu dui wu zhi de li lun he shi yan yan jiu dang zhong 。wei yu de qiu nei bu shen du 660-2900 km、ya li 25-120 GPafan wei nei de de qiu xia de man shi de qiu nei bu zui da de yi ge lian xu ou yu ceng ,yao zhan de qiu san fen zhi er de ti ji 、yi ban de zhi liang ,yin ci tan jiu xia de man zhong de zhu yao wu zhi cheng fen dui le jie de qiu nei bu gou zao he dong li xue xing zhi qi zhao chong yao de zuo yong 。er que ding de qiu xia de man wu zhi de hua xue cheng fen 、yuan su de fen bu zhuang tai ,yi ji za zhi que xian dui ji de ying xiang yi zhi shi de qiu ke xue zhong fei chang chong yao de ke ti 。han liang jin ci yu gui suan mei dan (Mg,Fe)Si03de tie fang mei dan (Mg,Fe)Oshi xia de man zhong han liang di er feng fu de kuang wu ,ji zhong Fezai (Mg,Fe)Ozhong suo chu de fen bu zhuang tai 、zi xuan zhuang tai yi ji suo han de za zhi 、kong wei que xian dui (Mg,Fe)Ode zhu duo xing zhi jun you chong yao ying xiang 。que ding Fezai xia de man tiao jian xia de fen bu zhuang tai 、zi xuan zhuai bian ou jian yi ji suo han que xian de nong du deng dui de qiu ke xue ju you shi fen chong yao de yi yi 。ben lun wen wei rao tie fang mei dan (Mg,Fe)Ode gao ya wu xing zhe yi zhu ti jin hang le xiang guan yan jiu ,ji zhu yao yan jiu nei rong he jie guo ru xia :(1)shou xian wo men li yong tuan cu zhan kai yu meng te ka luo mo ni xiang jie ge de fang fa ji suan le han you chao guo 93000ge yuan zi de tie fang mei dan de chao da chan bao ,de dao le bu tong wen du xia (Mg,Fe)Ozhong Fede fen bu qing kuang ,ran hou you Fede fen bu zhuang tai tu ji zi xuan zhuai bian yu ya li de guan ji qu xian ,de chu le (Mg,Fe)Ozhong Fecong gao zi xuan dao di zi xuan tai de zhuai bian ya li ou jian 。yan jiu jie guo biao ming kao lv le tie de shi ji fen bu qing kuang hou de zi xuan zhuai bian ou jian bian de geng jia zhan kuan ,zhe yu shi yan ce liang zhi shi fen fu ge ,cong er hen hao de jie shi le zai li lun yu shi yan shang suo cun zai de cha yi 。gai jie guo ye yu xia de man xing zhi bian hua ping huan de ce liang jie guo xiang fu ge 。(2)wo men cai yong di yi xing yuan li ji suan fang fa de dao le Fezai you que xian cun zai qing kuang xia de wen ding fen bu zhuang tai ,fa xian Mgkong wei que xian de cun zai neng gou gai bian Fede jia tai (you +2jia bian wei +3jia ),su duan Fe-Ode jian chang (jian xiao yao 5%)。you yu Fe3+li zi he Mgkong wei de han liang jue ding le tie fang mei dan de dian dao te xing ,yin ci zhe yi jie guo dui han que xian ji suan mo xing de gou jian yi ji shi yan de ce liang ju you zhi dao yi yi 。bi ru ,ci wai ,tong guo dui que xian nong du de ji suan hai fa xian Fede can ru jiang hui zeng jia Schottkyque xian de nong du (zai xia de man qi shi dian chu ,ke shi que xian nong du zeng jia jin 20bei ),zhe yi wei zhao xia de man zhong de que xian hui dui ji xing zhi chan sheng chong yao de ying xiang 。(3)wo men shi yong NEBfang fa ji suan le bu tong ya li xia qing zai MgOzhong de qian yi shi lei ,yan jiu fa xian qing zai MgOzhong qing xiang yu yi ju ji wei qing fen zi de xing tai fa sheng qian yi ,ji qian yi shi lei yu ya li cheng xian xing zeng jia de guan ji 。zai ci ji chu shang cai yong di yi xing yuan li fen zi dong li xue DFT-MDmo ni chu qing de yue qian chang shi pin lv ,zui hou gen ju a lun ni wu si gong shi de dao le qing zai MgOzhong de qian yi su lv sui wen du de bian hua guan ji shi D(T)≈5.86× 104(cm2/s)exp(-0.44 eV/kBT)。you ci tong guo bi jiao fa xian qing zai MgOzhong de qian yi su lv yuan gao yu ji zai Al2O3de su lv (1000 Kxia gao yao 3×103)。ben yan jiu gong zuo chan ming le qing zai MgOzhong de wen ding cun zai zhuang tai ji ji qian yi su lv ,gai yan jiu jie guo you zhu yu li jie qing kuo san dui cai liao xing zhi de ying xiang ,yi ji shui zai xia de man de kuo san hang wei 。zong zhi ,wo men de yan jiu jie guo chan ming le han tie MgOde yi xie yu gao ya xiang guan de xing zhi ,dui xiang guan shi yan you yi ding de zhi dao yi yi ,zeng jia le ren men dui de qiu xia de man de ren shi ,jin yi bu di sheng le ren men dui xia de man kuang wu de yan jiu xing qu 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自中国科学技术大学的杨开帅，发表于刊物中国科学技术大学2019-07-12论文，是一篇关于第一性原理论文,铁方镁石论文,高压论文,团簇展开论文,蒙特卡罗模拟论文,铁的分布状态论文,自旋转变区间论文,空位论文,缺陷浓度论文,迁移速率论文,中国科学技术大学2019-07-12论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自中国科学技术大学2019-07-12论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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