导读:本文包含了液相一步法论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:氮掺杂,介孔碳,加氢,钯负载
液相一步法论文文献综述
李嵘嵘[1]（2017）在《一步法合成氮掺杂介孔碳材料及其负载Pd,Ag催化液相加氢性能研究》一文中研究指出高度有序的介孔碳材料(OMC)由于有较大的比表面积和孔容,在电化学材料、储氢材料和催化材料等方面有着广泛的研究与应用,通过氮元素的引入可显着改善其结构、导电性和酸碱性。本文采用一步法设计合成具有高度有序、高水热稳定、高氮掺杂和氮碳堆积形态可调的环境友好型氮掺杂有序介孔碳材料(NOMC)。考察不同氮源和合成方法对介孔碳材料的氮碳原子比、堆积形态与表面性质的影响,将制备的NOMC作为载体,负载Pd金属纳米颗粒和一步法负载Ag,并以氯代苯酚加氢脱氯,硝基苯酚加氢和顺丁烯二酸酐加氢作为探针反应,揭示其在液相加氢催化体系中的作用及其机制。考察了焙烧温度、模板剂、氮源量和氮前驱体对氮掺杂介孔碳材料的结构和催化性能影响。结果表明随着焙烧温度的升高,材料的比表面积和孔体积增大,并且温度和模板剂(1,3,5-叁甲基苯,TMB)加入会影响到氮的物种。比较500℃、900℃焙烧的样品和TMB是否加入后发现,存在氮化碳,吡啶型氮、吡咯型氮与石墨型季氮,在高温和TMB加入时,更容易形成吡啶型氮,这也有利于催化活性的提高。并且加入TMB后所得催化剂的氮掺杂量更高,这可能是由于加入TMB后生成的二维六角形(p6m)结构孔径相对较大更有利于氮掺杂。当在350-500℃低温焙烧时,氮含量虽高达51.54%,但从红外及热失重表征结果可看出,其中大多数氮是来自叁聚氰胺,并未掺杂入介孔碳中。之后考察了分别采用间苯二酚、叁聚氰酸、叁聚氰胺、间苯叁酚和尿素作为不同前驱体或氮源对氮掺杂介孔碳材料结构和性能的影响,结果表明当采用间苯二酚和叁聚氰胺作为前驱体,且加入TMB时,材料的比表面积和孔体积均最大,氮含量为2.8%。催化剂的活性为采用间苯二酚和叁聚氰胺的样品最好,而采用间苯二酚和叁聚氰酸为前驱体的得到的催化剂其反应活性最低,且氮含量也只有0.28%。这有可能是因为叁聚氰酸中的氰酸基不能很好的和前驱体聚合,在焙烧反应时,氮源有较大的损失。负载钯的氮掺杂和硼掺杂介孔碳材料用于考察氯代苯酚加氢脱氯反应,氮掺杂介孔碳采用一步法合成,尿素作为氮源,苯硼酸作为硼源。加氢脱氯催化反应在303K,一个大气压下进行。催化剂展示出了很高的加氢脱氯性能,这可能是由于Pd-N之间的协同作用。Pd/NOMC或Pd/BOMC和Pd/OMC催化剂相比,一方面催化剂的分散度明显提高,反应的活性相增多。另一方面,循环套用6次后,转化率依然有100%,表明在Pd-N或Pd-B之间存在的相互作用,使得Pd的分散度提高,活性位点更加稳定。通过一步法合成Ag负载氮掺杂介孔材料的催化加氢催化剂Ag@NOMC,考察了不同前驱体、结构导向剂的加入和Ag负载量的影响,考察了其在液相加氢还原硝基苯酚反应。采用间氨基苯酚为前驱体的较用间苯二酚的催化剂的孔道结构和催化活性更高;并且在加入结构导向剂TMB后催化剂的活性有所提高,介孔碳的组织结构性能更好。在同样的条件下(前驱体和结构导向剂),掺氮介孔碳负载的Ag催化剂的催化性能并没有随着Ag的负载量提高而增加,在1 wt%的时候出现了最高的活性,当负载量提高到10wt%后,没有出现明显的催化剂活性增高,并且从H2-TPR图中峰面积也证实1wt%负载量时,活性位点更多。可能由于形成了单原子位点的Ag-N结构,负载为0.5 wt%和1wt%的催化剂XRD没有出现Ag的衍射峰,并且通过观察1 wt%负载Ag的TEM和EDX图,都无法得知出Ag纳米颗粒的存在;而催化活性1 wt%Ag负载较10 wt%负载显示活性高,并且在10 wt%时出现Ag纳米颗粒(XRD明显衍射峰),所以推测在负载量较低时,活性位点中Ag纳米颗粒不仅仅能让反应发生,而且单位点的Ag的活性更高,这样能有效的节约催化剂金属相的使用量。(本文来源于《浙江工业大学》期刊2017-05-08）
孔劼琛,赵晨[2]（2015）在《Ni/HZSM-5一步法液相催化转化木质素为环烷烃》一文中研究指出木质素是世界上第二位最丰富的有机物,也是自然界中唯一能提供芳基化合物的可再生非石油资源,使得其能成为重要的化学前体和可再生生物能源。然而木质素独特的复杂叁维空间结构,被认为是最难认识和利用的天然高分子。(本文来源于《第18届全国分子筛学术大会论文集（下）》期刊2015-10-25）
孙凯[3]（2015）在《完全液相一步法二甲醚催化剂制备中Si源和Al源影响的研究》一文中研究指出随着经济的快速发展，加上拥有世界上最庞大的消费人口，我国已经成为世界上第一大能源消费国，开发利用新能源和寻找石油基替代燃料刻不容缓。具有高十六烷值和燃烧性能优良的清洁能源二甲醚(DME)越来越受到人们的关注，以煤基合成气制备二甲醚既能缓解石油不足带来的能源危机，又能实现煤炭资源的高效清洁利用，推进煤化工产业的快速发展和提高能源结构安全具有重要的经济意义和战略目的。浆态床合成气一步法制二甲醚工艺中，原料来源广泛，催化剂结炭少，反应传热传质性能好，流程操作简单，经济成本低，是国内外目前重点与热点的研究方向。但传统催化剂的稳定性差在浆态床反应器中却凸显出来，这无疑限制了催化剂的工业化应用。本课题组基于自然界一切物质的形成和成长是在与环境相适应的过程中完成的这一理念，提出了完全液相制备工艺，解决了催化剂稳定性差这一难题。随后，在完全液相工艺中对催化剂前驱体的制备方法进行了改进，采用预醇解异丙醇铝(AIP)的方式，提升了催化剂的活性，但是催化剂的重现性差，发现商业化AIP的放置时间是其影响因素。本论文基于课题组前期研究，对Cu/Zn/Al催化剂进行了改性，考察了酸碱性硅溶胶、硅溶胶添加方式及用量对催化剂性能的影响；同时针对商业化AIP不同放置时间导致催化剂重现性差的问题，通过铝粉自制AIP，控制老化时间得到了不同存在形态的AIP，探究其对催化剂性能的影响，并且解决了催化剂重现性差的难题；同时研究了Al为铝源自制AIP和AlOOH制备Cu/Zn/Al催化剂。利用多种测试分析手段如XRD、XPS、FTIR、H2-TPR、NH3-TPD、N2吸附、TEM，NMR等对催化剂样品进行了表征，并与其催化性能关联。获得以下主要结论：1.两种不同类型的硅溶胶引入Cu/Zn/Al催化剂体系后，催化性能有很大的差异，碱性硅溶胶对Cu/Zn/Al催化剂合成二甲醚的催化性能影响不是很显着，而与前驱体制备环境一致的酸性硅溶胶能显着提高催化剂的活性和二甲醚的选择性，即预醇解AIP时加入硅溶胶这种添加方式，且Si/Al=1的酸性硅溶胶制备的Cu/Zn/Al/Si催化剂CO转化率和二甲醚的选择性最高分别可达65.38%和76.26%。酸性硅溶胶的加入减弱了弱酸中心的强度，增加了弱酸中心数量，利于二甲醚选择性的提高。2．酸碱性硅胶在颗粒大小及结构方面的差异，导致了催化剂结构中各组分之间相互作用和催化剂体相的不同，酸性硅胶引入与之相似的酸性Cu/Zn/Al体系内，保留了大部分Si-O-Si结构，而碱性硅胶中Si与Cu/Zn/Al环境中Al的作用力强，形成了大量的Si-O-Al结构，无疑这两种作用力均一定程度都影响活性中心Cu与其它组分之间的作用力，导致Cu的价态的变化，酸性硅胶制备催化剂中显示了大量的低价态的Cu0，暴露出种类丰富的活性晶面，有利于CO的吸附与活化。3.完全液相中引入Si组分可以减少石蜡在孔内的吸附，为反应提供更多CO吸附的的位点。此外，催化剂反应前后相比表面积的增幅最小，即稳定的催化结构，有利于催化性能的提升。4.自制AIP过程中发现，由于老化效应，AIP的状态会呈现由刚蒸馏出的液态向结晶态、固态变化的趋势。其中以各种状态的AIP为铝源制备出Cu/Zn/Al催化剂，结果表明，结晶态的AIP为铝源制备出的催化剂催化性能最优，固态AIP为铝源，也获得了较好的催化效果。自制AIP不但解决了商业化铝源不稳定导致催化剂重现性差的难题，降低了催化剂制备的成本，同时还丰富了人们对金属醇盐的认识，对铝溶胶的制备和医药合成有一定的指导意义。5.在Cu:Zn:Al=2:1:4，以Al粉为铝源自制AIP制备的催化剂有利于二甲醚的生成，同时Al粉为铝源自制AlOOH制备的催化剂有利于甲醇的合成。(本文来源于《太原理工大学》期刊2015-06-01）
邓志勇,刘鹏,杨先贵,王公应[4]（2013）在《铜肟络合物一步法催化氧化液相甲醇合成二甲氧基甲烷》一文中研究指出近年来,随着煤化工的发展,国内的甲醇产能迅猛增长,导致甲醇生产过剩,因此推动甲醇下游产品并向高附加值发展对煤化工有着重要意义。二甲氧基甲烷(Dimethoxymethane,DMM)又名"甲缩醛",是甲醇最重要下游产品之一,具有毒性小、溶解性较好、挥发快、沸点低等特点,能(本文来源于《第十四届全国青年催化学术会议会议论文集》期刊2013-07-28）
樊金串,黄伟,吉鹏[5]（2011）在《完全液相法与溶胶-凝胶法制备Cu-Zn-Al双功能催化剂对浆态床一步法合成二甲醚的催化性能比较》一文中研究指出采用完全液相法和溶胶-凝胶法分别制备了组成完全相同的Cu-Zn-A l双功能催化剂,用XRD、氮气吸附-脱附实验和XPS等手段对催化剂的性质进行表征,考察了催化剂对浆态床一步法合成二甲醚反应的催化性能.结果表明,两种方法制备的Cu基催化剂中Cu组分的物相和表面Cu含量明显不同,而催化剂的织构性质基本相同.完全液相法制备的催化剂具有良好的稳定性和较好的选择性,几乎无失活现象;反应后催化剂的比表面积和比孔容均增大,表面Cu含量增加,Cu/Zn摩尔比增大.而溶胶-凝胶法制备的催化剂有明显的失活现象,平均失活率为1.6%/d;反应后催化剂的比表面积和比孔容均减小,表面Cu含量降低,Cu/Zn摩尔比减小,这些可能是导致其失活的主要原因.(本文来源于《高等学校化学学报》期刊2011年06期）
黄伟,宋雅君,樊金串,阴丽华[6]（2011）在《硅铝比对完全液相法制备的一步法二甲醚合成催化剂反应性能的影响》一文中研究指出采用完全液相法制备了不同Si/Al摩尔比的浆状一步法二甲醚合成催化剂,在搅拌式反应釜中对其催化性能进行了评价.通过XRD,NH3-TPD-MS,H2-TPR和XPS等方法表征了催化剂的体相结构和表面性质.结果表明,完全液相法制备的CuZnSiAl催化剂在反应前其活性组分Cu主要以低价态存在,Cu晶粒大小是影响其活性的主要原因,不同的Si/Al摩尔比导致催化剂的酸强度和酸量的变化,调节Si/Al摩尔比可以明显改善催化剂的稳定性,结果表明,最佳的Si/Al摩尔比应在1/8~1/3之间.(本文来源于《高等学校化学学报》期刊2011年01期）
马强,黄伟,樊金串,赵杰,任杰[7]（2009）在《完全液相法制备的Cu-Zn-Si-Al浆状催化剂一步法合成二甲醚的失活研究》一文中研究指出采用完全液相法制备了Cu-Zn-S i-A l浆状二甲醚合成催化剂,分析研究了其在浆态床合成气一步法合成二甲醚过程中的失活现象和机理.采用X射线粉末衍射、N2吸附测试、X射线光电子能谱以及元素分析等表征方法对催化剂使用前后的变化情况进行了分析.结果表明,完全液相法制备的Cu-Zn-S i-A l浆状催化剂的失活与传统方法制备的催化剂不尽相同,没有发现催化剂Cu晶粒的长大和比表面积降低等失活因素;催化剂失活与S i的存在有关,Cu组分的流失是其失活的主要原因.(本文来源于《分子催化》期刊2009年06期）
刘延兰,郑美光[8]（2007）在《液相一步法生产二氟甲烷(HFC-32)工艺探讨》一文中研究指出主要介绍有关液相法催化氟化HFC-32生产工艺,提出液相"一步法"HFC-32生产新工艺,重点探讨其中关键的反应、除酸、干燥方法。(本文来源于《有机氟工业》期刊2007年04期）
任杰,黄伟,樊金串,吴慧[9]（2007）在《完全液相法制备CuO-ZnO-Al_2O_3-SiO2催化合成气一步法合成二甲醚研究》一文中研究指出目前,二甲醚催化剂主要由甲醇合成催化剂和甲醇脱水催化剂复合而成。前者使用铜基催化剂,主要组分是Cu和Zn,少量Al2O3作为结构助剂;后者主要由γ-Al2O3、分子筛等酸性脱水组分组成。分子筛因其具有丰富的微孔结构、巨大的比表面积、(本文来源于《第十一届全国青年催化学术会议论文集（上）》期刊2007-08-01）
孙旭伟[10]（2007）在《一步法DME合成催化剂的完全液相制备工研究》一文中研究指出目前我国正处于能源消耗强度较高的工业化阶段，能源供应已成为制约国民经济发展的重要因素，尤其是以汽油和柴油为燃料的机动车工业的石油能源消费供应紧张，因此寻找一种新型的能源载体已迫在眉睫。结合我国富煤贫气少油的能源结构，将丰富的煤炭资源转化为洁净替代燃料是解决我国能源危机的重要途径之一，其中二甲醚由于十六烷值高、动力性能好、污染少，被公认为柴油的理想替代燃料。浆态床反应器由于具有优异的移热性能而成为低成本制二甲醚最有前景的反应床型，但催化剂的稳定性差是制约其工业化应用的主要障碍。本课题组针对浆态床催化剂的使用特性，提出了一种从溶液到浆液直接制备浆态床用催化剂的完全液相法，前期研究结果显示完全液相法制备的催化剂具有优异的稳定性，但其CO转化率偏低。本研究针对完全液相法存在的问题，对CuZnAl催化剂组分配比、还原温度进行了优化，重点考察了热处理气氛中引入不同比例CO_2对催化性能的影响。对有代表性的催化剂进行了XRD、BET、XPS、TPR、NH_3-TPD、CO_2-TPD等表征，并与反应活性相关联，得到以下主要结论：1．还原温度对催化剂活性有显着影响。采用280℃还原CuZnAl浆状催化剂，其CO转化率和DME的选择性均优于240℃下还原的催化剂。DME选择性的提高，主要由于抑制了CH_4等烃生成的副反应，使体系中生成的水量减少，限制了水煤气变换反应，抑制了CO_2的生成，从而使DME的选择性显着提高。2．Cu／Zn比率对催化剂性能有显着影响。催化剂上存在一个合适的铜锌比率范围，由催化剂活性评价可知，在这一范围内催化剂可以获得较高转化率，还可以显着提高DME的选择性。DME选择性的提高主要由于对CO_2的选择性降低导致的，CO_2选择性的降低又是由于抑制了CH_4等烃生成的副反应，反应体系中产生的水量减少从而限制了水煤气变换反应的进行；由表征结果发现，在这一范围内催化剂反应前后体相结构和表面组成稳定，还原性能优异，酸强度酸量适中。在本文考察的四种铜锌比率中Cu／Zn=2：1时，催化剂CO转化率和DME选择性最高，催化剂综合性能最佳。3．CO_2热处理气氛对反应前催化剂结构有显着影响，但对反应后的催化剂结构影响不大。在反应环境中催化剂的相结构、孔结构和表面态会自行趋于一致。热处理气氛中引入CO_2在一定程度上抑制了水煤气变换反应，提高了DME选择性，适中含量CO_2有利于目的产物DME的生成。在本实验中，CO_2引入量为50％时催化剂性能最佳。(本文来源于《太原理工大学》期刊2007-05-01）
液相一步法论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
木质素是世界上第二位最丰富的有机物,也是自然界中唯一能提供芳基化合物的可再生非石油资源,使得其能成为重要的化学前体和可再生生物能源。然而木质素独特的复杂叁维空间结构,被认为是最难认识和利用的天然高分子。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
液相一步法论文参考文献
[1].李嵘嵘.一步法合成氮掺杂介孔碳材料及其负载Pd,Ag催化液相加氢性能研究[D].浙江工业大学.2017
[2].孔劼琛,赵晨.Ni/HZSM-5一步法液相催化转化木质素为环烷烃[C].第18届全国分子筛学术大会论文集（下）.2015
[3].孙凯.完全液相一步法二甲醚催化剂制备中Si源和Al源影响的研究[D].太原理工大学.2015
[4].邓志勇,刘鹏,杨先贵,王公应.铜肟络合物一步法催化氧化液相甲醇合成二甲氧基甲烷[C].第十四届全国青年催化学术会议会议论文集.2013
[5].樊金串,黄伟,吉鹏.完全液相法与溶胶-凝胶法制备Cu-Zn-Al双功能催化剂对浆态床一步法合成二甲醚的催化性能比较[J].高等学校化学学报.2011
[6].黄伟,宋雅君,樊金串,阴丽华.硅铝比对完全液相法制备的一步法二甲醚合成催化剂反应性能的影响[J].高等学校化学学报.2011
[7].马强,黄伟,樊金串,赵杰,任杰.完全液相法制备的Cu-Zn-Si-Al浆状催化剂一步法合成二甲醚的失活研究[J].分子催化.2009
[8].刘延兰,郑美光.液相一步法生产二氟甲烷(HFC-32)工艺探讨[J].有机氟工业.2007
[9].任杰,黄伟,樊金串,吴慧.完全液相法制备CuO-ZnO-Al_2O_3-SiO2催化合成气一步法合成二甲醚研究[C].第十一届全国青年催化学术会议论文集（上）.2007
[10].孙旭伟.一步法DME合成催化剂的完全液相制备工研究[D].太原理工大学.2007