曹俊:V2O5-WO3/TiO2催化剂脱硝性能及抗K中毒性能的优化研究论文

曹俊:V2O5-WO3/TiO2催化剂脱硝性能及抗K中毒性能的优化研究论文

本文主要研究内容

作者曹俊(2019)在《V2O5-WO3/TiO2催化剂脱硝性能及抗K中毒性能的优化研究》一文中研究指出:近些年,大气污染已经成为公众关注的焦点,其中氮氧化物是一种典型的大气污染物。氨选择性催化还原(NH3-SCR)是目前最有效、应用最广泛的烟气脱硝技术,而催化剂则是该技术的核心。目前常用的商业催化剂为V2O5-WO3/TiO2,该催化剂处于高温、高尘的烟气环境中,但烟气中的碱金属会导致催化剂严重失活。所以提高现有商业V2O5-WO3/TiO2催化剂的脱硝性能和抗碱中毒性能具有十分重要的意义。本文以V2O5-WO3/TiO2催化剂为研究对象,首先利用水热合成法制备不同暴露晶面的TiO2,对以不同暴露晶面的TiO2为载体的V2O5-WO3/TiO2催化剂进行研究,在活性、抗K中毒性能以及抗水抗硫性能测试的基础上,通过TEM、XRD、BET、Raman、XPS、NH3-TPD和H2-TPR对催化剂进行表征。结果发现TiO2主要暴露晶面为{100}面的VWT-NRs催化剂具有最佳的脱硝性能及抗K中毒能力,这主要得益于催化剂表面更多的化学吸附氧,以及活性物种与载体强烈的相互作用,导致催化表面酸性、氧化还原性能增加,增强对反应物种的吸附与活化,从而提高催化剂脱硝性能及抗K中毒性能。其次以Ce4+和Zr4+对TiO2载体进行改性,制备了一种新型高效抗K中毒的V2O5-WO3/TiO2-CeO2-ZrO2催化剂,检测新型催化剂脱硝活性及抗K中毒性能,并通过XRD、BET、NH3-TPD、H2-TPR、XPS表征,研究Ce4+、Zr4+共掺杂对V2O5-WO3/TiO2催化剂物理化学性质的影响及其抗K中毒机理。结果表明Ce4+、Zr4+共掺杂可以有效提高V2O5-WO3/TiO2催化剂脱硝活性及抗K中毒能力,且反应窗口温度到了拓宽。在300-400°C内,新鲜的V2O5-WO3/TiO2-CeO2-ZrO2催化剂脱硝活性可达97%。在1wt%的K2O引入后,在此温度段下,V2O5-WO3/TiO2催化剂已经完全失活,而该新型催化剂仍具有高达75%的脱硝活性。通过NH3-TPD和H2-TPR可以看出,Ce4+、Zr4+共掺杂可以有效提高催化剂的表面酸性和氧化还原能力,而K中毒会降低催化剂表面酸性和氧化还原性能,但Ce4+、Zr4+共掺杂可以有效的降低K中毒对于它们的影响,这主要是由于Ce4+可与K键合形成Ce-O-K,使得活性物种得到保护,而Zr4+的加入可以提高Ce4+的热稳定性,使得更多的Ce4+与K键合,从而最大程度的提高催化剂抗K中毒能力。通过 in-situ DRIFTS实验发现V2O5-WO3/TiO2-CeO2-ZrO2催化剂反应遵循Langmuir-Hinshelwood机理,且K中毒并未改变反应机理。此外该催化剂还表现出优异的抗水抗硫性能,350°C通水通硫时,其脱硝活性较V2O5-WO3/TiO2催化剂提高了约15%。最后研究Ce4+、Zr4+的引入方式对催化剂脱硝性能及抗K中毒性能的影响,并进一步优化Ce4+/Zr4+掺杂摩尔比。研究发现,浸渍法可提高催化剂脱硝活性,但对于1wt%的K2O并未表现出抗K中毒能力,而共沉淀法可以更好的提高催化剂脱硝性能,且表现出优异的抗K中毒性能。通过表征发现,共沉淀法引入可以大幅提高催化剂表面酸性和氧化还原性能,且在K中毒后仍然可以有效的保持。进一步对Ce4+/Zr4+掺杂比进行优化,发现当Ce4+/Zr4+掺杂摩尔比为2:1时具有最佳的抗K中毒性能,在300-400°C时,K中毒后催化剂仍具有高达86%的脱硝活性。

Abstract

jin xie nian ,da qi wu ran yi jing cheng wei gong zhong guan zhu de jiao dian ,ji zhong dan yang hua wu shi yi chong dian xing de da qi wu ran wu 。an shua ze xing cui hua hai yuan (NH3-SCR)shi mu qian zui you xiao 、ying yong zui an fan de yan qi tuo xiao ji shu ,er cui hua ji ze shi gai ji shu de he xin 。mu qian chang yong de shang ye cui hua ji wei V2O5-WO3/TiO2,gai cui hua ji chu yu gao wen 、gao chen de yan qi huan jing zhong ,dan yan qi zhong de jian jin shu hui dao zhi cui hua ji yan chong shi huo 。suo yi di gao xian you shang ye V2O5-WO3/TiO2cui hua ji de tuo xiao xing neng he kang jian zhong du xing neng ju you shi fen chong yao de yi yi 。ben wen yi V2O5-WO3/TiO2cui hua ji wei yan jiu dui xiang ,shou xian li yong shui re ge cheng fa zhi bei bu tong bao lou jing mian de TiO2,dui yi bu tong bao lou jing mian de TiO2wei zai ti de V2O5-WO3/TiO2cui hua ji jin hang yan jiu ,zai huo xing 、kang Kzhong du xing neng yi ji kang shui kang liu xing neng ce shi de ji chu shang ,tong guo TEM、XRD、BET、Raman、XPS、NH3-TPDhe H2-TPRdui cui hua ji jin hang biao zheng 。jie guo fa xian TiO2zhu yao bao lou jing mian wei {100}mian de VWT-NRscui hua ji ju you zui jia de tuo xiao xing neng ji kang Kzhong du neng li ,zhe zhu yao de yi yu cui hua ji biao mian geng duo de hua xue xi fu yang ,yi ji huo xing wu chong yu zai ti jiang lie de xiang hu zuo yong ,dao zhi cui hua biao mian suan xing 、yang hua hai yuan xing neng zeng jia ,zeng jiang dui fan ying wu chong de xi fu yu huo hua ,cong er di gao cui hua ji tuo xiao xing neng ji kang Kzhong du xing neng 。ji ci yi Ce4+he Zr4+dui TiO2zai ti jin hang gai xing ,zhi bei le yi chong xin xing gao xiao kang Kzhong du de V2O5-WO3/TiO2-CeO2-ZrO2cui hua ji ,jian ce xin xing cui hua ji tuo xiao huo xing ji kang Kzhong du xing neng ,bing tong guo XRD、BET、NH3-TPD、H2-TPR、XPSbiao zheng ,yan jiu Ce4+、Zr4+gong can za dui V2O5-WO3/TiO2cui hua ji wu li hua xue xing zhi de ying xiang ji ji kang Kzhong du ji li 。jie guo biao ming Ce4+、Zr4+gong can za ke yi you xiao di gao V2O5-WO3/TiO2cui hua ji tuo xiao huo xing ji kang Kzhong du neng li ,ju fan ying chuang kou wen du dao le ta kuan 。zai 300-400°Cnei ,xin xian de V2O5-WO3/TiO2-CeO2-ZrO2cui hua ji tuo xiao huo xing ke da 97%。zai 1wt%de K2Oyin ru hou ,zai ci wen du duan xia ,V2O5-WO3/TiO2cui hua ji yi jing wan quan shi huo ,er gai xin xing cui hua ji reng ju you gao da 75%de tuo xiao huo xing 。tong guo NH3-TPDhe H2-TPRke yi kan chu ,Ce4+、Zr4+gong can za ke yi you xiao di gao cui hua ji de biao mian suan xing he yang hua hai yuan neng li ,er Kzhong du hui jiang di cui hua ji biao mian suan xing he yang hua hai yuan xing neng ,dan Ce4+、Zr4+gong can za ke yi you xiao de jiang di Kzhong du dui yu ta men de ying xiang ,zhe zhu yao shi you yu Ce4+ke yu Kjian ge xing cheng Ce-O-K,shi de huo xing wu chong de dao bao hu ,er Zr4+de jia ru ke yi di gao Ce4+de re wen ding xing ,shi de geng duo de Ce4+yu Kjian ge ,cong er zui da cheng du de di gao cui hua ji kang Kzhong du neng li 。tong guo in-situ DRIFTSshi yan fa xian V2O5-WO3/TiO2-CeO2-ZrO2cui hua ji fan ying zun xun Langmuir-Hinshelwoodji li ,ju Kzhong du bing wei gai bian fan ying ji li 。ci wai gai cui hua ji hai biao xian chu you yi de kang shui kang liu xing neng ,350°Ctong shui tong liu shi ,ji tuo xiao huo xing jiao V2O5-WO3/TiO2cui hua ji di gao le yao 15%。zui hou yan jiu Ce4+、Zr4+de yin ru fang shi dui cui hua ji tuo xiao xing neng ji kang Kzhong du xing neng de ying xiang ,bing jin yi bu you hua Ce4+/Zr4+can za ma er bi 。yan jiu fa xian ,jin zi fa ke di gao cui hua ji tuo xiao huo xing ,dan dui yu 1wt%de K2Obing wei biao xian chu kang Kzhong du neng li ,er gong chen dian fa ke yi geng hao de di gao cui hua ji tuo xiao xing neng ,ju biao xian chu you yi de kang Kzhong du xing neng 。tong guo biao zheng fa xian ,gong chen dian fa yin ru ke yi da fu di gao cui hua ji biao mian suan xing he yang hua hai yuan xing neng ,ju zai Kzhong du hou reng ran ke yi you xiao de bao chi 。jin yi bu dui Ce4+/Zr4+can za bi jin hang you hua ,fa xian dang Ce4+/Zr4+can za ma er bi wei 2:1shi ju you zui jia de kang Kzhong du xing neng ,zai 300-400°Cshi ,Kzhong du hou cui hua ji reng ju you gao da 86%de tuo xiao huo xing 。

论文参考文献

  • [1].Ho改性对Mn-Ce/TiO2催化剂低温SCR性能的影响[D]. 李伟.华中科技大学2019
  • [2].涂层式催化剂在柴油机尾气SCR脱硝中的应用研究[D]. 吴撼明.河北工业大学2017
  • [3].燃煤电厂商用SCR催化剂重金属中毒研究[D]. Zulfiqar Ali.华北电力大学(北京)2019
  • [4].焦化烟气SCR脱硝催化剂的制备及性能研究[D]. 全福权.上海交通大学2016
  • [5].水热处理对Cu-SAPO-34催化剂在NH3-SCR反应中的影响[D]. 李翔辉.天津大学2018
  • [6].Mn基催化剂催化氧化NO的性能和机理研究[D]. 王惠.太原理工大学2019
  • [7].Al基高分散催化剂的制备及中性条件下高级氧化降解苯酚的研究[D]. 孔令涛.太原理工大学2019
  • [8].催化活化PMS的碳基材料及其降解有机污染物的性能研究[D]. 胡培栋.上海交通大学2017
  • [9].热处理天然菱铁矿的NH3-SCR研究[D]. 李骞.合肥工业大学2018
  • [10].废SCR脱硝催化剂V2O5-WO3/TiO2中钨和钒的萃取分离与回收实验研究[D]. 丁万丽.安徽工业大学2018
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  • [6].WO3、TiO2及其复合粉体的水热制备工艺及光催化性能研究[D]. 刘珊珊.陕西科技大学2014
  • [7].WO3/BiVO4复合光催化剂的制备及其可见光光催化性能研究[D]. 张昭.北京交通大学2014
  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自重庆工商大学的曹俊,发表于刊物重庆工商大学2019-06-28论文,是一篇关于氨选择性催化还原论文,催化剂论文,优化改性论文,抗中毒论文,重庆工商大学2019-06-28论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自重庆工商大学2019-06-28论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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