导读:本文包含了酮加氢论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:对异丁基苯乙醇,正交试验法,Pd,C
酮加氢论文文献综述
王金凯,李兴泰,吕志果,郭振美[1](2019)在《Pd/C催化对异丁基苯乙酮加氢生成对异丁基苯乙醇》一文中研究指出目的通过试验制得高收率的对异丁基苯乙醇(IBPE),为下一步羰基合成布洛芬提供较纯的反应物。方法以异丁苯为起始原料经傅克酰基化自制的对异丁基苯乙酮(IBAP)通过加氢反应制得,并通过单因素试验法和正交试验法进行对异丁基苯乙醇(IBPE)合成工艺的研究。结果 30 g对异丁基苯乙酮,对异丁基苯乙酮∶甲醇(质量比)=1∶3,T=30℃,P=0.8 MPa,5%Pd/C 2.4 g,氢氧化钠(30%)0.38 g,反应时间3.2 h,在此工艺条件下对异丁基苯乙醇的收率可以达到96.5%。结论当活性金属Pd负载量较低以及反应条件相对温和的情况下更加有利于对异丁基苯乙醇收率的提高。(本文来源于《药学研究》期刊2019年03期)
雷鸣[2](2017)在《Ru催化剂催化不对称酮加氢反应机理的理论研究》一文中研究指出不对称催化酮加氢是药物合成和精细化工的重要反应过程。从上世纪80年代到现在,化学家们设计了不同骨架结构过渡金属催化剂催化酮氢化并对其催化机理进行了深入的研究[1]。酮催化加氢过程的催化循环分为两个部分:催化剂上氢转移到酮和催化剂的再生。其中氢转移过程可以分为两种机理,一为底物酮与金属中心有相互作用的内围氢转移机理,二为底物与金属中心无相互作用的双功能外围氢转移机理。催化剂的再生也有两种方式,一为以氢气为氢来源,二为以有机溶剂(异丙醇或甲醇)为氢来源的催化剂再生再生过程。我们采用DFT方法系统研究了过渡金属配合物催化不对称酮加氢的反应机理及选择性。计算结构表明:1.过渡金属配合物催化酮氢化反应过程实验中观察到的协同不同步的氢迁移过程的本质是分步反应[2];2.在多种金属中心调变的双磷双胺配合物催化酮氢化的反应过程的比较研究中揭示了氢转移过程的叁种反应模式,并指出Fe金属配合物在不对称酮氢化反应中的潜在催化应用[3];3.发现了不同配体的酮氢化的决速步骤不同,双功能催化剂中酸性活性位与碱性活性位在氢气活化过程中具有十分重要的作用[4-6];4.醇助氢气活化反应机理在氢气为氢来源的酮氢化反应过程中为优势机理;研究了质子化反应机理,指出在酸性条件下酮加氢氢气活化过程中酸参与了反应;这些发现与实验结果十分吻合[7];5.指出H2的配位在氢气活化过程中的重要的作用,解释了那些偏好氢气作为氢来源催化氢化酮反应的后过渡金属化合物与其他后过渡金属化合物的本质差异[8];6.通过对Ru H2(binap)(cydn)催化不对称酮氢化反应中,从不同角度分析了对映选择性的影响因素,指出了NH/π相互作用在影响对映选择性上起着重要的作用;同时本课题系统研究了五种不同骨架架构的双功能催化剂催化不对称酮氢化反应,指出弱的Ru-H键,强碱性的氢负离子和强的X-H酸性会降低氢转移步骤的能垒[9];7.对65个酮底物和15个催化剂结构建立模型并预测,基于3D-QSAR方法,建立了催化剂结构与不对称选择性效率的定量构效关系[10]。上述研究结果为基于催化剂骨架结构与催化反应机理的不对称过渡金属催化剂的分子设计提供新的思路。(本文来源于《中国化学会第八届全国分子手性学术研讨会论文摘要集》期刊2017-10-12)
廖涛[3](2017)在《基于镍催化剂的甲基异丁基甲酮加氢反应性能的研究》一文中研究指出甲基异丁基甲醇是一种重要的工业原料,目前主要的生产方法是工业中合成甲基异丁基甲酮时副产物4-甲基-3-戊烯-2-酮在一定条件下加氢合成甲基异丁基甲醇,存在反应工艺繁琐,产物分离困难等缺点。因此,开发以甲基异丁基甲酮为原料,直接催化加氢制备甲基异丁基甲醇的生产工艺是十分必要的。本文分别制备了负载型骨架镍催化剂和负载型NiO/γ-Al_2O_3用于甲基异丁基甲酮的加氢反应,通过对催化剂制备条件的考察,利用BET、XRD、SEM、热重分析仪、XPS、H_2-TPR等表征手段对催化剂的表面结构、晶体类型、物质组成等方面进行了详细的分析,优化了催化剂的制备工艺,同时分别将两种催化剂用于合成甲基异丁基甲醇,考察加氢反应工艺条件,得出的主要结果如下:1、通过对制得的负载型骨架镍进行表征后发现,催化剂中主要含有Al_3Ni_2、Ni、α-Al_2O_3叁种物相,其中Al_3Ni_2、Ni是活性组分的主要来源,而α-Al_2O_3的存在有利于提高催化剂的稳定性。将负载型骨架镍催化剂用于甲基异丁基酮加氢反应工艺,得到适宜的操作条件,在反应温度为170℃、压力为4.0 MPa、氢酮比为400、液体空速为0.8 h~(-1)条件下时,甲基异丁基甲酮的转化率可达99.1%,甲基异丁基甲醇选择性可达99.9%。2、采用浸渍法制备负载型NiO/γ-Al_2O_3,分别考察了镍源、负载量、焙烧时间、焙烧温度对催化剂活性的影响,并利用各种表征手段对催化剂进行分析。由实验结果可知,以硝酸镍为镍源,NiO负载量为20%,焙烧时间为5 h,焙烧温度为440℃时,催化剂表现出最佳的反应活性,此时的催化剂比表面积最大,晶体结构最好,活性组分含量最高,颗粒较小,可均匀分布于载体表面。3、将NiO/γ-Al_2O_3催化剂应用于甲基异丁基甲酮的加氢反应中,考察还原温度、还原时间等因素对反应的影响,并对加氢工艺条件进行优化。当还原温度为320℃,还原时间为4 h,反应温度为170℃,反应压力为5.0 MPa,氢酮比为500,液体空速为0.75 h~(-1)时,甲基异丁基酮的转化率可达98.8%,甲基异丁基甲醇的选择性达到99%以上。在最佳工艺条件下考察NiO/γ-Al_2O_3催化剂的使用寿命,当反应进行480 h后,催化剂的加氢能力有所减弱,其活性降低可能与长周期后催化剂表面活性组分发生积碳、烧结、流失等原因有关。(本文来源于《北京石油化工学院》期刊2017-06-25)
牛立博,褚晓宁,张淼,褚海龙,白国义[4](2016)在《Ni-La@mSiO_2催化剂的制备及其在二苯酮加氢反应中的性能》一文中研究指出采用水合肼还原法制备了镍核,并结合Stber法制备了镧改性的核壳结构镍基纳米催化剂NiLa@mSiO_2,应用于二苯酮的选择性加氢反应.应用BET、XRD和TEM等测试手段对所制备催化剂的结构特征进行了表征.考察了反应时间对Ni-La@mSiO_2作用下二苯酮选择性加氢性能的影响,发现在氢压2.5 MPa,反应温度120℃、反应时间120min的条件下,二苯酮的转化率和二苯甲醇的选择性都达到90%以上;同时,催化剂经5次套用,二苯酮的转化率和二苯甲醇的选择性均没有发生明显下降,表明该催化剂具有良好的稳定性.(本文来源于《河北大学学报(自然科学版)》期刊2016年04期)
王美涵,王新宇,雷浩[5](2015)在《高能球磨细化Ni-Al合金及其Raney-Ni催化剂的环己酮加氢性能》一文中研究指出采用干法和湿法高能球磨将Ni-Al原始合金制备成超细粉末并活化成Raney-Ni催化剂.采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等手段表征了球磨后Ni-Al合金及Raney-Ni催化剂的晶体结构和表面形貌,以环己酮加氢反应为探针考察了催化剂的催化加氢反应性能.结果表明,随着球磨时间的增加,Ni-Al合金粉末中NiAl3相含量逐渐减少,而Ni2Al3相含量逐渐增加,且其晶粒尺寸逐渐减小.活化后的Raney-Ni催化剂中只含有金属Ni相.添加甲醇的湿法球磨能明显增加Ni-Al合金颗粒的分散性,活化后的催化剂颗粒变小,分散性增加,从而提高了其环己酮加氢活性.(本文来源于《沈阳大学学报(自然科学版)》期刊2015年06期)
吕志果,马秀玲,周超,郭振美,李高宁[6](2015)在《4-异丁基苯乙酮加氢-羰基化合成布洛芬》一文中研究指出采用CuO-ZnO/Al2O3纳米铜基催化剂催化4-异丁基苯乙酮(IBAP)加氢制备1-(4-异丁基苯基)乙醇(IBPE);然后以PdCl2/PPh3/CuCl2为催化体系,将IBPE经羰基化反应合成2-(4-异丁基苯基)丙酸(布洛芬)。研究结果表明:在反应温度80℃,氢气压力1.5MPa,n(H2)∶n(IBAP)=40∶1,液空速0.30h-1的条件下,IBAP的加氢转化率为100%,IBPE收率达到93.6%。以盐酸为酸性介质、丁酮为溶剂,在温度100℃,CO压力5.5 MPa,反应时间24h的条件下,IBPE羰基化合成布洛芬,IBPE的转化率为100%,布洛芬收率达到72.9%。(本文来源于《青岛科技大学学报(自然科学版)》期刊2015年03期)
简思平,周颖[7](2015)在《Pd/MIL-101在温和条件下高选择性催化苯乙酮加氢》一文中研究指出利用简单浸渍法制备出一系列Pd/MIL-101催化剂,并通过粉末XRD等表征催化剂。在40℃、0.1 MPa H2、无碱的条件下,利用Pd/MIL-101多相催化苯乙酮加氢生成α-苯乙醇,研究发现,负载量为2.04wt%的Pd/MIL-101催化剂在相同的反应条件下,可以在更短的时间内将苯乙酮完全转化,且选择性在96%,进一步通过时间和转化率曲线也能证明,在各个时间段,2.04wt%的催化剂催化苯乙酮加氢反应的速率是最快的,也就是催化活性最高。(本文来源于《广州化工》期刊2015年11期)
[8](2015)在《乙烯酮加氢合成乙醇和高级醇》一文中研究指出乙烯酮的化学催化加氢反应用于合成燃料和化工产品。由醋酸得到的乙烯酮再经过催化加氢后得到燃料和化工产品。醋酸所用到的合成气来自于由煤、生物质和天然气等。在一个实例中,本公开发明的方法,可以用合成气和生物质选择性的合成高级醇、可用作燃料的碳氢化合物以及化工原料。(本文来源于《乙醛醋酸化工》期刊2015年06期)
王涛[9](2015)在《电化学氢泵反应器用于生物质基酮加氢的研究》一文中研究指出电化学氢泵是在质子交换膜燃料电池基础上发展起来的一种新技术,用来进行氢气纯化时,具有氢气纯度高、能量利用率高和操作简单等优点。由于阴极可以生成原位氢,电化学氢泵也可以作为加氢反应器,从根本上消除了传统非均相加氢时氢气在不同相态间的传质阻力,避免其引起的高压、高能耗和设备复杂性,使加氢在常压下进行。首先,采用电化学氢泵反应器实现了丁酮的原位加氢,选择性为100%,并对膜电极组件(Membrane Electrode Assembly, MEA)进行了优化。Pt的加氢活性是Pd的2.4倍,最大加氢速率高达155 mmol gpt-1 min-1,远高于传统高压加氢的结果(1.2 mmol gPt-1 min-1)。同时,气体扩散电极(GDE)-MEA的加氢性能优于催化剂涂覆膜(CCM)-MEA。 Nafion/PTFE-氢泵反应器的加氢速率高于Nafion115-氢泵反应器,但加氢稳定性较差。由于Nafion膜在有机物溶液中溶胀度较高,而且有机物渗透严重,本文提出用磺化二氮杂萘聚芳醚砜酮(SPPESK)膜替代Nafion膜进行电化学氢泵反应器丁酮加氢。尽管SPPESK膜的质子传导率远低于Nafion115,但SPPESK和Nafion115-氢泵反应器的丁酮加氢速率相当,表明PEM的欧姆阻力并不是丁酮加氢反应的速率控制步骤。由于SPPESK膜具有更好的耐原料丁酮和产物仲丁醇溶胀性以及较低的渗氢电流(0.38 mAcm-2),当较高温度(>40℃)和丁酮浓度(>].0 M)时,SPPESK-氢泵反应器加氢稳定性高于Nafion-氢泵反应器。同时,SPPESK膜具有出色的阻醇性能(仲丁醇渗透率为Nafion115的1/8)。以往加氢反应的氢源通常为纯氢或水,但制氢成本高、工艺复杂,而且电解水能耗较高。本文提出含氢混合气(H2/CO2和H2/N2)作为阳极进料提供氢源,实现了氢气分离与丁酮加氢在电化学氢泵中的耦合,更加经济。Nafion-氢泵反应器的加氢速率随CO2含量的增加逐渐下降,可能是因为阳极室的CO2渗透到阴极催化剂层导致稀释和毒化效应,通过H2/N2混合气实验得到了进一步验证。SPPESK-氢泵反应器的加氢速率随混合气中CO:含量的升高几乎保持恒定,这是因为SPPESK膜具有更优异的阻CO2性能。为了进一步研究SPPESK-氢泵反应器生物质基酮加氢的普适性,除了低沸点丁酮,还进行了高沸点2-庚酮的加氢反应研究。2-庚酮加氢选择性为100%,2-庚醇为唯一的产物。与丁酮的传质方式不同(气态形式),2-庚酮以液态形式透过扩散层,正癸烷作为溶剂时加氢速率是环己烷的6.9倍(40℃)。同时,SPPESK-氢泵反应器的加氢性能优于其他PEM-氢泵反应器,低温、高电流密度和较高的浓度有利于2-庚酮的加氢。(本文来源于《大连理工大学》期刊2015-06-01)
[10](2015)在《一种乙烯酮加氢合成乙醇和高级醇的方法》一文中研究指出本发明公布了一种烯酮类化学品加氢合成醇类燃料和化学品的方法。其中,烯酮类化学品可由乙酸氢化反应以形成燃料和化学品;乙酸可经由从煤、生物质、天然气等物质反应产生的合成气生成。在本项发明专利中,公布了一种从合成气和生物质中高选(本文来源于《乙醛醋酸化工》期刊2015年04期)
酮加氢论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
不对称催化酮加氢是药物合成和精细化工的重要反应过程。从上世纪80年代到现在,化学家们设计了不同骨架结构过渡金属催化剂催化酮氢化并对其催化机理进行了深入的研究[1]。酮催化加氢过程的催化循环分为两个部分:催化剂上氢转移到酮和催化剂的再生。其中氢转移过程可以分为两种机理,一为底物酮与金属中心有相互作用的内围氢转移机理,二为底物与金属中心无相互作用的双功能外围氢转移机理。催化剂的再生也有两种方式,一为以氢气为氢来源,二为以有机溶剂(异丙醇或甲醇)为氢来源的催化剂再生再生过程。我们采用DFT方法系统研究了过渡金属配合物催化不对称酮加氢的反应机理及选择性。计算结构表明:1.过渡金属配合物催化酮氢化反应过程实验中观察到的协同不同步的氢迁移过程的本质是分步反应[2];2.在多种金属中心调变的双磷双胺配合物催化酮氢化的反应过程的比较研究中揭示了氢转移过程的叁种反应模式,并指出Fe金属配合物在不对称酮氢化反应中的潜在催化应用[3];3.发现了不同配体的酮氢化的决速步骤不同,双功能催化剂中酸性活性位与碱性活性位在氢气活化过程中具有十分重要的作用[4-6];4.醇助氢气活化反应机理在氢气为氢来源的酮氢化反应过程中为优势机理;研究了质子化反应机理,指出在酸性条件下酮加氢氢气活化过程中酸参与了反应;这些发现与实验结果十分吻合[7];5.指出H2的配位在氢气活化过程中的重要的作用,解释了那些偏好氢气作为氢来源催化氢化酮反应的后过渡金属化合物与其他后过渡金属化合物的本质差异[8];6.通过对Ru H2(binap)(cydn)催化不对称酮氢化反应中,从不同角度分析了对映选择性的影响因素,指出了NH/π相互作用在影响对映选择性上起着重要的作用;同时本课题系统研究了五种不同骨架架构的双功能催化剂催化不对称酮氢化反应,指出弱的Ru-H键,强碱性的氢负离子和强的X-H酸性会降低氢转移步骤的能垒[9];7.对65个酮底物和15个催化剂结构建立模型并预测,基于3D-QSAR方法,建立了催化剂结构与不对称选择性效率的定量构效关系[10]。上述研究结果为基于催化剂骨架结构与催化反应机理的不对称过渡金属催化剂的分子设计提供新的思路。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
酮加氢论文参考文献
[1].王金凯,李兴泰,吕志果,郭振美.Pd/C催化对异丁基苯乙酮加氢生成对异丁基苯乙醇[J].药学研究.2019
[2].雷鸣.Ru催化剂催化不对称酮加氢反应机理的理论研究[C].中国化学会第八届全国分子手性学术研讨会论文摘要集.2017
[3].廖涛.基于镍催化剂的甲基异丁基甲酮加氢反应性能的研究[D].北京石油化工学院.2017
[4].牛立博,褚晓宁,张淼,褚海龙,白国义.Ni-La@mSiO_2催化剂的制备及其在二苯酮加氢反应中的性能[J].河北大学学报(自然科学版).2016
[5].王美涵,王新宇,雷浩.高能球磨细化Ni-Al合金及其Raney-Ni催化剂的环己酮加氢性能[J].沈阳大学学报(自然科学版).2015
[6].吕志果,马秀玲,周超,郭振美,李高宁.4-异丁基苯乙酮加氢-羰基化合成布洛芬[J].青岛科技大学学报(自然科学版).2015
[7].简思平,周颖.Pd/MIL-101在温和条件下高选择性催化苯乙酮加氢[J].广州化工.2015
[8]..乙烯酮加氢合成乙醇和高级醇[J].乙醛醋酸化工.2015
[9].王涛.电化学氢泵反应器用于生物质基酮加氢的研究[D].大连理工大学.2015
[10]..一种乙烯酮加氢合成乙醇和高级醇的方法[J].乙醛醋酸化工.2015