导读:本文包含了壳催化剂论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:甲烷干重整反应,限域型核壳结构催化剂,抗积碳,抗烧结
壳催化剂论文文献综述
李乐[1]（2019）在《改性Ni基核壳催化剂制备及用于甲烷干重整研究》一文中研究指出当今,温室效应现象因温室气体(如CH_4和CO_2)的过量排放而变得日益严峻,清洁无污染能源的开发和充分利用已成为我国解决能源问题紧张的策略之一,氢能作为清洁燃料具有潜在的应用价值。甲烷干重整反应可以有效减少温室气体(CH_4和CO_2)的排放,高效制备可循环利用且零污染的氢能及合成气(H_2和CO),Ni基催化剂被认为是最有可能应用于工业生产的甲烷干重整的高效催化剂,该催化剂具有高的反应活性且成本较低,但是Ni基催化剂常因Ni活性组分烧结或积碳两大问题而使催化活性降低甚至失活。本论文通过掺杂金属氧化物ZrO_2和金属In改性Ni@SiO_2催化剂,合成得到ZrO_2-Ni@SiO_2和In_xNi@SiO_2两类催化剂分别用于甲烷干重整反应:(一)多核核壳结构ZrO_2-Ni@SiO_2催化剂制备及用于甲烷干气重整反应研究。采用反相微乳液法合成了具有多核核壳结构的ZrO_2-Ni@SiO_2及Ni@SiO_2催化剂,同时采用等体积浸渍法制备了ZrO_2-Ni/SiO_2负载型催化剂,并用于甲烷干气重整反应,结果表明ZrO_2-Ni@SiO_2催化剂在该反应中有表现出最好的催化反应性能,在240h持续反应过程中保持较高的CH_4和CO_2转化率,没有失活迹象,而两种对比催化剂活性下降速率较快。随后利用多种表征手段对ZrO_2-Ni@SiO_2催化剂进行了表征,TEM结果表明反应前后的催化剂仍保持良好的核壳结构,SiO_2包裹着多核的Ni或Ni-ZrO_2活性组分,且催化剂反应240小时后Ni颗粒基本没有长大,仅为3.4nm。XPS结果表明大部分的Ni或Ni-ZrO_2活性组分分布在SiO_2核壳的中间位置。CO_2-TPD结果证明了ZrO_2的加入可以为催化剂提供更多的碱性位点。H_2-TPD结果表明ZrO_2的改性使催化剂中的Ni活性组分具有更好的分散度。TGA-DSC和Raman结果均表明加入ZrO_2改性后的催化剂有效提高了抗积碳能力,这也是催化剂活性和稳定性提高的主要原因。(二)二氧化硅限域In-Ni合金催化剂制备及用于甲烷干重整性能研究。采用反相微乳液法合成一系列掺杂不同In含量的In-Ni@SiO_2催化剂用于甲烷干重整反应并结合多种表征方法对催化剂的物理化学性质进行了表征。TEM和XRD结果表明催化剂中有Ni_2In合金的形成,XPS结果表明In的掺杂增加了Ni上的电子云密度,甲烷深度裂解副反应因活性相金属Ni上电子云密度的增多可以得到不同程度的控制,减少反应过程中积碳的生成数量。活性测试结果表明,催化剂中少量In的掺杂几乎不影响反应活性但能有效提高催化剂的抗积碳性能,进而使得催化剂具有良好的稳定性。但In的过量掺杂,导致甲烷活化性能显着降低,进而使其反应活性明显降低。掺杂In含量最多的In_(7.0)Ni@SiO_2催化剂,基本没有活性。TGA-DSC和Raman结果表明In_(0.5)Ni@SiO_2催化剂能有效抑制积碳的生成。即使在800~oC反应430h仍保持了良好的催化性能,积碳仅有4.3%。(本文来源于《南昌大学》期刊2019-06-30）
韩冰[2]（2019）在《Ni基合金核壳催化剂在CH_4-CO_2重整中的应用》一文中研究指出CH_4-CO_2重整反应能够合理利用CH_4和CO_2,对减少温室气体排放、缓解能源危机具有重要意义。Ni基催化剂具有价格便宜、反应活性好等优点,被广泛应用于CH_4-CO_2重整反应的研究。然而Ni基催化剂在反应中容易产生积碳,从而引起催化剂活性的下降,进而导致失活。因此,如何提高Ni基催化剂的抗积碳性是目前急需解决的问题。本文制备了一系列Ni基催化剂,通过改变催化剂活性中心的种类、含量、反应条件以及煅烧方式来考察催化剂在CH_4-CO_2重整反应中的活性及抗积碳能力。实验得出以下结果和结论:(1)考察了Ni含量对Ni/MOR负载型催化剂性能的影响,发现随着Ni含量的增加,总碳转化率呈现出先升高后下降的趋势,10Ni/MOR催化剂具有最高的转化率为44.33%,但在反应中产生了大量的积碳,导致了活性的下降。随着Ni含量的增加,积碳量呈现出先增加后减小的趋势,15Ni/MOR催化剂的积碳量最小,在反应中活性趋于平稳。(2)采用溶胶-凝胶法制备了以Ni/ZSM-5为核,无定形SiO_2为壳的核壳催化剂。由于受到空间效应,Ni金属颗粒的聚集受到了抑制,催化剂的抗积碳性能得到改善。核壳催化剂分离了碳沉积物和镍活性中心,从而改善了催化剂的活性。与其他催化剂相比,10Ni/ZSM-5@SiO_2的活性优异,转化率达到88%。(3)采用等体积浸渍-氢气还原法制备了Ni-Sn合金催化剂,研究发现当还原温度为500°C时能较好地形成合金结构,催化剂的活性随Sn的增加而降低,由原来的93.29%下降到7.51%,这说明Sn的加入会抑制Ni的活性,积碳量随Ni-Sn比的减小而降低,当Ni/Sn≤1时,积碳量几乎为0 g/g_(cat)at h,这是由于大量Sn的加入占据了积碳在Ni表面上的成核位,从而增加了催化剂的抗积碳能力。(4)采用等体积浸渍-氢气还原法制备了Ni-Co合金催化剂,研究发现在还原温度为900°C,Ni/Co摩尔比为1/1~1/1.5时能较好地形成合金,且总碳转化率达到71.33%。Ni-Co合金的形成有助于提高催化剂在CH_4-CO_2重整反应中的活性和稳定性。当Ni/Co摩尔比为1/1.5时,CH_4、CO_2和总碳转化率达到最高为59.67%,82.52%,71.33%,催化剂上积碳最少,反应50 h后转化率从66.02%下降到65.06%,几乎不失活。(5)采用溶胶-凝胶法制备了以Ni-Co/γ-Al_2O_3为核,无定形SiO_2为壳的Ni-Co合金核壳催化剂,并考察了不同SiO_2膜的厚度对反应的影响。研究发现在Ni-Co合金催化剂外包裹一层SiO_2膜能起到抗积碳的作用,当TEOS用量从0 g增加到4.8 g时,抗积碳能力强,但转化率有所下降,从71.33%下降到12.94%。SiO_2膜虽然能有效地隔离积碳,但是却不利于催化剂与原料气的接触,影响传质。(本文来源于《浙江科技学院》期刊2019-06-20）
仇媛[3]（2019）在《核壳催化剂空间限域结构的调控及在CH_4-CO_2重整反应的应用》一文中研究指出随着煤炭、石油资源的日渐衰竭,天然气已经成为主要的替代能源,而甲烷是天然气的主要成分,将甲烷转变成具有高附加值的化学品和液体燃料是高效利用天然气资源的重要途径。甲烷二氧化碳重整反应(CRM)由于其在甲烷和二氧化碳利用方面具有重要的应用前景而受到广泛关注。Ni基催化剂由于其高活性、低成本和广泛的丰度而被认为是CRM中最有应用潜力的催化剂,然而,严重的积碳和金属烧结是其工业化应用的最大障碍。本论文中,我们合成了一种高分散Ni@SiO_2纳米胶囊结构催化剂,其特点是具有特定的几何结构,Ni纳米粒子完全相互分离,且在CRM过程中没有发生烧结。因此,碳的形成和生长空间非常有限,严格阻碍了碳物种的聚集和成核,从而实现了优异的催化性能。并通过对叁种具有不同金属位点空间限域特性(无限域、部分限域和完全限域)Ni-SiO_2催化剂(Ni/SiO_2、Ni/SBA-15和纳米胶囊Ni@SiO_2)的综合表征和比较,证明了空间限域效应对抗积碳的重要性。研究结果表明,完全限域的纳米胶囊催化剂在避免Ni颗粒烧结和抑制碳形成方面更有效,这为设计和制备用于重整反应的高稳定性催化剂提供了新的方法。通过改变纳米胶囊x-Ni@SiO_2催化剂中Ni前驱体的浓度(x=1.0M,1.5M,2.0M,2.5M),研究了Ni浓度对催化剂结构和性能的影响。结果表明,随着Ni前驱体浓度的增加,胶囊结构中SiO_2壳的交联现象变严重,当Ni前驱体浓度小于2.5M时,除2.0Ni@SiO_2有少量的交联现象外,其他催化剂基本为纳米胶囊单体。值得注意的是,Ni前驱体浓度对催化剂的孔道结构也有影响,当x=1.0M时,基本没有3-4 nm的壳层介孔存在。通过表征和评价可得,x=1.5M时,催化剂展现出杰出的抗金属烧结和抗积碳能力,并且在严苛的反应条件下表现出优异的长周期CRM(310 h)稳定性。由于核-壳结构有限的几何空间导致催化剂不能满足反应气体的快速扩散和随后碳中间体的转化,因此,我们通过改变催化剂的老化时间合成具有不同内腔空间的Ni@SiO_2纳米胶囊催化剂,以证明内腔空间对高空速条件下催化性能的重要性。与Ni@SiO_2球型催化剂相比,具有足够反应空间的Ni@SiO_2纳米胶囊催化剂不仅可以为反应物提供更多的活性中心,而且可以提高内部反应物在高空速下的吸附/输送能力,从而显示出优异的催化活性和稳定性。最后,为研究核壳结构空间限域效应的普适性,本论文创新地将钴基核壳材料引入N_2O直接催化分解反应。一方面,利用壳层的多孔孔道,增大活性金属氧化物接触反应界面与金属载体相互作用;另一方面,核壳的限域结构使Co_3O_4分散性增加,粒径减小,活性位点在反应工况更稳定,从而提高催化剂在N_2O直接催化分解反应中的低温活性。(本文来源于《山西大学》期刊2019-06-01）
刘康宇[4]（2019）在《纳米Pd@PS核-壳催化剂的制备与氢化反应应用研究》一文中研究指出本文利用分散聚合法制备得到表面醛基化的聚苯乙烯(PS)功能微球,探究了二元共聚组成比对PS功能微球粒径大小的影响。利用PS功能微球表面醛基的还原性与钯盐前驱体反应,将Pd2+离子定向还原为纳米钯粒子,制备得到纳米Pd@PS核-壳微球催化剂,探究了反应时间等因素对纳米Pd粒子在Pd@PS纳米核-壳微球催化剂表面负载程度和分散性的影响。选择硝基苯加氢过程进行基础理论探究,探索纳米Pd@PS核-壳微球催化剂的催化性能和循环使用的应用前景。利用催化加氢法和电化学还原法,探究核-壳微球催化剂催化硝基苯制备苯胺的反应,通过苯胺的产率表征了纳米Pd@PS核-壳微球催化剂的催化活性。改变反应条件,以硝基苯为原料,Pd@PS纳米核-壳微球为催化剂,探究聚苯胺的制备反应,利用Desigr-Expert软件进行响应曲面(PSM)优化试验,确定聚苯胺制备的最佳争件。研究结果表明,本文合成的纳米Pd@PS核-壳材料是一种高活性催化剂,多次催化反应后仍然具有较好的催化活性,有利于催化剂的循环使用,节约资源;本文中聚苯胺的制备是逐步缩合聚合反应,与传统的氧化偶联制备聚苯胺属于不同的聚合机理,不但可以为聚苯胺的合成提供新的方案,而且可以降低氧化偶联聚合的环境污染,简化聚苯胺合成的反应流程。主要研究内容包含以下几个方面:(1)本课题一使用的单体为苯乙烯和丙烯醛,分散剂为聚乙烯吡咯烷酮(PVP),分散介质为水和乙醇,引发剂为偶氮二异丁腈,利用分散聚合法制备得到了分散性好,粒径均一的单分散PS-CHO功能微球,研究了苯乙烯/丙烯醛共聚比对PS-CHO功能微球粒径的影响。以氯化钯和氯亚钯酸钾为钯元素的前驱体,与PS-CHO功能微球反应,定向还原制备表面负载钯纳米粒子的纳米Pd@PS核-壳微球。考察/反应温度、反应pH、反应转速、反应时间、PS-CHO功能微球粒径以及PdC12浓度等因素对Pd@PS纳米核-壳微球的分散性和负载程度的影响。研究结果表明PS-CHO功能微球粒径大于300 mm时,钯纳米粒子负载率高,分散性好;钯纳米粒子负载程度随着反应温度、反应pH、反应时间、反应转速以及PdCl2浓度的变化呈现先增大后减小的趋势,最佳反应条件为:反应温度70℃,pH1.38,转速315r/min,PdC12浓度 2.05mmol/L,反应时间为 10～15min。(2)以制备的Pd@PS纳米核-壳微球作为催化剂,硝基苯为原料,硼氢化钠为氢源,十六烷基叁甲基溴化铵为乳化剂,利用化学法探究硝基催化加氢制备苯胺的反应。研究结果表明苯胺为柳叶状,紧密排列,交叉分布在溶液中,考察了反应温度、催化比(mpb:m硝基苯)、反应时间对苯胺产率的影响,随着反应温度、催化比(mPd:m硝基苯)和反应时间的增加,苯胺的产率先增大后减小,存在一个反应最佳值:mPd:m硝基苯=1:1273,反应温度30℃,反应时间8h,使得Pd@PS纳米核-壳微球催化剂活性最高,苯胺产率最大。Pd@PS纳米核-壳微球催化剂在循环使用叁次之后仍然没有失活,能够重复使用,节约资源。以制备的Pd@PS纳米核-壳微球作为催化剂,硝基苯为原料,稀硫酸为电解液,利用电化学还原法制备苯胺。考察了 Pd@PS纳米核-壳微球催化剂的浓度、电解液类型、电解液浓度、硝基苯浓度对硝基苯电催化还原反应的影响。研究结果表明在电势为-0.43V和0.43 V分别出现了氧化还原峰,通过一系列测试方法表征表明还原产物为苯胺。(3)以制备的Pd@PS纳米核-壳微球作为催化剂,硝基苯为原料,十六烷基叁甲基溴化铵为乳化剂,硼氢化钠为氢源,改变反应条件,探究制备聚苯胺的反应。研究结果表明聚苯胺呈链条状分布在溶液中,结构规整。由质谱图、C谱以及H谱表征初步推断,本文制备的聚苯胺是由叁个单体单元聚合的低聚物、七个单体单元的聚合物和十个单体单元聚合物,聚合物的端基为-NHOH和-H。利用Design-Expert软件进行响应曲面(RSM)优化试验,探究聚苯胺的产量问题,确定聚苯胺产量最大的反应条件为,m硝基笨:m核-壳微球=25:1,c(NaBH4)=37.5 g/L,反应时间为6.67 h,在此条件下聚苯胺的产量为0.3664 g。(4)模拟工业生产中的常温常压连续氢源,初步研究了 Pd@PS纳米核-壳微球催化剂催化反应的工程过程。模拟结果显示:在最佳条件下,i.苯胺的产量为0.1500 g,产率为80.50%;ii.聚苯胺的产量为0.05152 g,为该催化剂的工业化应用提供了理论基础,初步探讨了该催化剂工业应用的前景。(本文来源于《扬州大学》期刊2019-06-01）
王冠超[5]（2019）在《ZnO-ZrO_2@Al_2O_3@SAPO-34双功能核壳催化剂制备及CO_2加氢制烯烃反应研究》一文中研究指出围绕CO_2加氢经甲醇制低碳烯烃串联反应工艺,针对现有催化体系存在副产物CO含量过高和产物低碳烯烃收率较低的问题,为进一步提高CO_2加氢经甲醇制低碳烯烃反应体系催化效率,鉴于复合相界面特征对ZnO-ZrO_2/SAPO-34双功能催化剂催化性能的影响,论文提出分别从物理和化学复合的角度,开展固溶氧化物ZnO-ZrO_2复合酸性SAPO-34分子筛的制备、表征及性能评价研究工作。率先考察了不同锌锆质量比、沉淀终点pH值、老化凝胶时间、焙烧温度及焙烧时间等ZnO-ZrO_2制备条件对ZnO-ZrO_2/SAPO-34物混催化剂催化性能的影响,优化了ZnO-ZrO_2固溶体制备工艺条件。结果表明,适宜ZnO-ZrO_2制备条件为30 wt%Zn,沉淀pH=7,老化3h,500℃焙烧3 h,制得介孔ZnO-ZrO_2固溶体以弱碱为主、比表面积32 m~2·g~(-1)、孔容0.24 cm~3·g~(-1)、平均孔径12.16 nm。以物理复合方式,采用物理共混法,研究了两相质量比、催化剂H_2还原温度等条件对物混催化剂结构性质和催化性能的影响,并优化了催化剂在CO_2加氢制低碳烯烃反应中的评价工艺条件。借助XRD、XPS、CO_2-TPD、NH_3-TPD等手段对不同H_2还原温度制得ZnO-ZrO_2/SAPO-34物混催化剂物化性质进行了分析表征。结果表明,适宜SAPO-34与ZnO-ZrO_2质量比为1:3,反应温度为380℃、反应压力为3.0 MPa、反应体积空速为3500 h~(-1);500℃氢还原3 h制得催化剂表现出优异催化性能,CO_2转化率20%,总烃选择性73%(低碳烯烃选择性70%),副产物CO选择性27%。与未氢还原物混催化剂相比,CO_2转化率提高了3%,副产物CO选择性降低了14%。以化学复合方式,采用水热包覆法制备ZnO-ZrO_2@SAPO-34复合催化剂,以ZnO-ZrO_2/SAPO-34物混催化剂为对比参考,考察了液相沉淀包覆法和水热包覆法制得复合催化剂物化性质和催化性能的影响。借助XRD、XRF、XPS、BET、SEM、HRTEM-EDS、CO_2-TPD、NH_3-TPD等手段对制得复合催化剂晶相组成、元素分布、元素结合能、孔结构、微观形貌和表面酸碱性质进行分析表征。结果表明,复合方式对催化剂结构性质影响较大,液相沉淀法未能制备出两相复合结构,水热包覆法制得ZnO-ZrO_2@SAPO-34复合催化剂虽形成了包覆核壳结构,但ZnO-ZrO_2组分失活致使催化性能大幅下降,CO_2转化率13%,低碳烯烃占总烃选择性21%,副产物CO选择性55%。以化学复合方式,采用水热包覆法制备ZnO-ZrO_2@Al_2O_3@SAPO-34双功能复合催化剂,系统考察Al_2O_3含量、Al_2O_3焙烧温度、两相质量比等水热包覆工艺条件对复合催化剂物化性质及催化性能的影响。借助XRD、XPS、BET、SEM-EDS、HRTEM、CO_2-TPD、NH_3-TPD等手段对制得复合催化剂晶相组成、元素结合能、孔结构、微观形貌及表面酸碱性质进行分析表征。结果表明,采用水热包覆法制备ZnO-ZrO_2@Al_2O_3@SAPO-34双功能复合催化剂,在Al_2O_3:ZnO-ZrO_2质量比1:2、焙烧温度600℃、ZnO-ZrO_2@Al_2O_3:SAPO-34质量比1:1条件下制得复合催化剂形成了均匀包覆相结构和微-介孔结构(总比表面积258m~2·g~(-1),微孔比表面积176 m~2·g~(-1),介孔比表面积82 m~2·g~(-1),总孔容0.2 cm~3·g~(-1)),同时具有酸碱特性;在V(H_2)/V(CO_2)=3、反应温度380℃、压力3.0 MPa、体积空速3500 h~(-1)反应条件下,CO_2转化率和低碳烯烃占总烃选择性分别为21%和75%,与ZnO-ZrO_2/SAPO-34物混催化剂相比,CO_2转化率提高了4%,低碳烯烃占总烃选择性提高了5%。(本文来源于《贵州大学》期刊2019-06-01）
田宗明,刘林利[6]（2019）在《纳米Fe_3O_4@Te@Pd核壳催化剂的制备及催化合成烯基膦酸酯性能研究》一文中研究指出采用水热法制备了铁磁性核的多相纳米Fe_3O_4@Te@Pd核壳催化剂,通过扫描电镜、能谱对催化剂的微观形貌和元素组成进行表征,以合成烯基膦酸酯的反应评价催化剂的催化性能。制备的Fe_3O_4@Te@Pd核壳催化剂与均相钯催化剂(如Pd(PPh_3)_4)相比,前者重复回收利用多达8次,每次催化反应产物收率都在96.8%以上。(本文来源于《山东化工》期刊2019年09期）
李思汉,李小青,胡凤腾,张超,严新焕[7]（2019）在《低负载量的双金属Au@Pt核壳催化剂催化氧化甲苯（英文）》一文中研究指出采用液相氢气两步还原法制备了双金属Au@Pt核壳纳米粒子,通过直接吸附法将纳米粒子均匀地分散于载体上,制备出低负载量的双金属Au@Pt/Al_2O_3催化剂,并且评价了催化剂对甲苯的催化氧化性能。通过TEM、XRD、XPS、N_2吸附-脱附和H_2-TPR等对催化剂进行了表征。结果表明,与单金属Au和Pt催化剂相比,双金属Au@Pt核壳催化剂表现出更高的催化活性,具有很好的稳定性和选择性,在甲苯体积分数为1×10~(-3),气体空速为18 L·g~(-1)·h~(-1)的条件下,Au_1@Pt_2/Al_2O_3核壳催化剂具有优异的催化氧化性能,其中甲苯实现98%的转化率的温度(T_(98))为195℃。由XPS结果可知,在Au和Pt之间存在电子转移促进了Pt上活性氧物种的形成,催化剂的活性组分主要以Au~0和Pt~0的形式存在,并广泛分布在载体的表面上。Au@Pt纳米粒子与载体Al_2O_3之间的强相互作用也是提高甲苯催化氧化活性的重要因素。(本文来源于《无机化学学报》期刊2019年03期）
王熙庭[8]（2018）在《具有高活性和稳定性的甲烷氧化制甲醛SiO_2@V_2O_5@Al_2O_3核壳催化剂》一文中研究指出甲烷的稳定四面体几何结构和高CH键解离能使其直接催化转化复杂化。例如,甲烷选择性氧化成甲醛,避免全氧化产生二氧化碳,对天然气的多功能利用是重要的,但仍然是具有挑战性的。2018年12月的催化杂志(Journal of Catalysis, 2018, 368:134-144)的文章报道,韩国蔚山国立科学技术研究所的Euiseob Yang等利用水热合成,然后原子层沉积(ALD),制备了一种高效,热稳定的基于新型(本文来源于《天然气化工(C1化学与化工)》期刊2018年06期）
王楚君,赵一龙,韦岳长,赵震[9]（2018）在《(Au/TiO_2)@C_3N_4核-壳催化剂的制备、表征及光催化还原CO_2性能研究》一文中研究指出人工模拟绿色植物的光合作用(光催化反应),利用太阳能将H_2O和CO_2转化为碳氢燃料(CH_4和CO等),不仅能够有效利用CO2,而且能够充分利用太阳能从而缓解能源危机。本论文以{101}-49%的TiO_2单晶为载体,利用气膜辅助还原法在其表面担载贵金属Au纳米颗粒,并在表面包覆石墨相氮化碳(g-C_3N_4)薄层,从而设计并制备了(Au/TiO_2)@C_3N_4核壳结构叁元催化剂。负载型Au纳米颗粒具有明显等离子共振效应,可以提高催化剂对可(本文来源于《第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集》期刊2018-07-20）
赵一龙,韦岳长,赵震,刘坚[10]（2018）在《(Pt/TiO_2)@rGO核-壳催化剂的制备、表征及光催化还原CO_2性能研究》一文中研究指出随着化石燃料的大量使用,大气中二氧化碳浓度升高所引起的全球气候变化已经成为人类所面临的重要危机之一。光催化CO_2还原反应利用太阳能将H_2O和CO_2转化为碳氢燃料(CH_4和CO等),不仅能够有效利用CO_2,而且缓解了能源危机。已报道的半导体光催化剂中,TiO_2依然是最有应用前景的催化材料之一。目前制约人工光合作用效率的关键因素是光催化剂的性能,基于光催化CO_2还原反应(本文来源于《第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集》期刊2018-07-20）
壳催化剂论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
CH_4-CO_2重整反应能够合理利用CH_4和CO_2,对减少温室气体排放、缓解能源危机具有重要意义。Ni基催化剂具有价格便宜、反应活性好等优点,被广泛应用于CH_4-CO_2重整反应的研究。然而Ni基催化剂在反应中容易产生积碳,从而引起催化剂活性的下降,进而导致失活。因此,如何提高Ni基催化剂的抗积碳性是目前急需解决的问题。本文制备了一系列Ni基催化剂,通过改变催化剂活性中心的种类、含量、反应条件以及煅烧方式来考察催化剂在CH_4-CO_2重整反应中的活性及抗积碳能力。实验得出以下结果和结论:(1)考察了Ni含量对Ni/MOR负载型催化剂性能的影响,发现随着Ni含量的增加,总碳转化率呈现出先升高后下降的趋势,10Ni/MOR催化剂具有最高的转化率为44.33%,但在反应中产生了大量的积碳,导致了活性的下降。随着Ni含量的增加,积碳量呈现出先增加后减小的趋势,15Ni/MOR催化剂的积碳量最小,在反应中活性趋于平稳。(2)采用溶胶-凝胶法制备了以Ni/ZSM-5为核,无定形SiO_2为壳的核壳催化剂。由于受到空间效应,Ni金属颗粒的聚集受到了抑制,催化剂的抗积碳性能得到改善。核壳催化剂分离了碳沉积物和镍活性中心,从而改善了催化剂的活性。与其他催化剂相比,10Ni/ZSM-5@SiO_2的活性优异,转化率达到88%。(3)采用等体积浸渍-氢气还原法制备了Ni-Sn合金催化剂,研究发现当还原温度为500°C时能较好地形成合金结构,催化剂的活性随Sn的增加而降低,由原来的93.29%下降到7.51%,这说明Sn的加入会抑制Ni的活性,积碳量随Ni-Sn比的减小而降低,当Ni/Sn≤1时,积碳量几乎为0 g/g_(cat)at h,这是由于大量Sn的加入占据了积碳在Ni表面上的成核位,从而增加了催化剂的抗积碳能力。(4)采用等体积浸渍-氢气还原法制备了Ni-Co合金催化剂,研究发现在还原温度为900°C,Ni/Co摩尔比为1/1~1/1.5时能较好地形成合金,且总碳转化率达到71.33%。Ni-Co合金的形成有助于提高催化剂在CH_4-CO_2重整反应中的活性和稳定性。当Ni/Co摩尔比为1/1.5时,CH_4、CO_2和总碳转化率达到最高为59.67%,82.52%,71.33%,催化剂上积碳最少,反应50 h后转化率从66.02%下降到65.06%,几乎不失活。(5)采用溶胶-凝胶法制备了以Ni-Co/γ-Al_2O_3为核,无定形SiO_2为壳的Ni-Co合金核壳催化剂,并考察了不同SiO_2膜的厚度对反应的影响。研究发现在Ni-Co合金催化剂外包裹一层SiO_2膜能起到抗积碳的作用,当TEOS用量从0 g增加到4.8 g时,抗积碳能力强,但转化率有所下降,从71.33%下降到12.94%。SiO_2膜虽然能有效地隔离积碳,但是却不利于催化剂与原料气的接触,影响传质。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
壳催化剂论文参考文献
[1].李乐.改性Ni基核壳催化剂制备及用于甲烷干重整研究[D].南昌大学.2019
[2].韩冰.Ni基合金核壳催化剂在CH_4-CO_2重整中的应用[D].浙江科技学院.2019
[3].仇媛.核壳催化剂空间限域结构的调控及在CH_4-CO_2重整反应的应用[D].山西大学.2019
[4].刘康宇.纳米Pd@PS核-壳催化剂的制备与氢化反应应用研究[D].扬州大学.2019
[5].王冠超.ZnO-ZrO_2@Al_2O_3@SAPO-34双功能核壳催化剂制备及CO_2加氢制烯烃反应研究[D].贵州大学.2019
[6].田宗明,刘林利.纳米Fe_3O_4@Te@Pd核壳催化剂的制备及催化合成烯基膦酸酯性能研究[J].山东化工.2019
[7].李思汉,李小青,胡凤腾,张超,严新焕.低负载量的双金属Au@Pt核壳催化剂催化氧化甲苯（英文）[J].无机化学学报.2019
[8].王熙庭.具有高活性和稳定性的甲烷氧化制甲醛SiO_2@V_2O_5@Al_2O_3核壳催化剂[J].天然气化工(C1化学与化工).2018
[9].王楚君,赵一龙,韦岳长,赵震.(Au/TiO_2)@C_3N_4核-壳催化剂的制备、表征及光催化还原CO_2性能研究[C].第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集.2018
[10].赵一龙,韦岳长,赵震,刘坚.(Pt/TiO_2)@rGO核-壳催化剂的制备、表征及光催化还原CO_2性能研究[C].第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集.2018
标签：甲烷干重整反应; 限域型核壳结构催化剂; 抗积碳; 抗烧结;