罗萍:锶、铈共掺的NZP型磷酸盐陶瓷固化体的制备及其结构研究论文

罗萍:锶、铈共掺的NZP型磷酸盐陶瓷固化体的制备及其结构研究论文

本文主要研究内容

作者罗萍(2019)在《锶、铈共掺的NZP型磷酸盐陶瓷固化体的制备及其结构研究》一文中研究指出:高放废液中所含放射性核素种类多,放射毒性大,释热率高,其处理和处置一直是研究的难点。目前比较安全的处置方式是将其固化在性质稳定的材料中,再进行深地质埋藏。NZP作为一种具有丰富离子取代性的磷酸盐陶瓷材料,其结构稳定,物理化学性能优良,是一种潜在的多元核素固化基材。本文以Sr2+离子模拟二价裂变核素,Ce4+离子模拟四价锕系核素,通过添加ZnO作为烧结助剂,利用微波辅助的固相法制备了Sr、Ce共掺的NZP陶瓷固化体。结合XRD、Rietveld结构精修、IR和Raman分析样品的物相组成和显微结构,利用SEM-EDS观察样品的微观形貌,通过测量陶瓷的密度和维氏硬度分析样品的物理性能,利用PCT法评价固化体的化学稳定性。本文围绕固化体的制备工艺,物相组成,显微结构等方面开展了以下工作:(1)NZP固化基材的制备及致密化研究。系统研究了加入不同ZnO含量,不同微波烧结温度对样品的物相组成、微观形貌和力学性能的影响。结果表明:微波辅助的固相法比传统固相法省时节能,在9001200℃的微波烧结温度范围内都能得到单一的NZP相;加入ZnO显著提高了样品的致密性和维氏硬度;当其掺入量为1 wt%时,在1100℃/2 h能成功制备出物相单一,断面形貌规整,结构致密无气孔的NZP陶瓷。(2)掺Sr的NZP陶瓷固化体的制备及表征。按配方Na1-2xSrxZr2(PO4)3(x=0,0.1,0.2,0.25,0.3,0.4,0.5)制备了掺Sr的NZP样品。研究表明:随着Sr含量的增加,物相逐渐从NZP相转变为SrZP相,空间群由R3?c变成R3?。制备的样品晶粒大小均匀,断面平整,结构致密,无气孔,样品中各元素分布均匀。Sr在NZP结构中固溶量较大,可全部取代Na位。Sr-NZP陶瓷固化体的化学稳定性良好,样品中各元素浸出率LRi的数量级仅为10-310-7。(3)Sr、Ce共掺的NZP陶瓷固化体的制备及表征。固定Sr的含量为0.5,改变Ce的掺入量,制备Sr0.5Zr2-yCey(PO4)3(y=0,0.05,0.1,0.2)陶瓷固化体。研究表明:Ce含量的改变对陶瓷固化体的物理性能影响不大,模拟核素Ce主要以CePO4相存在于NZP陶瓷晶界上,与SrZP兼容性良好。样品晶粒大小均匀,断面平整,结构致密,几乎无气孔,样品中各元素分布均匀,且样品的化学稳定性良好,元素归一化浸出率的数量级为10-310-7。本课题采用微波辅助固相烧结,通过加入适量的ZnO作为烧结助剂,解决了传统固相法合成NZP型材料周期长,制备温度高的困难,且制备的NZP型固化体结构致密,力学性能良好,化学稳定性优良。本文研究结果可为NZP陶瓷材料固化多元放射性核素提供一定的理论指导和技术支撑,促进高放废物的陶瓷固化技术发展。

Abstract

gao fang fei ye zhong suo han fang she xing he su chong lei duo ,fang she du xing da ,shi re lv gao ,ji chu li he chu zhi yi zhi shi yan jiu de nan dian 。mu qian bi jiao an quan de chu zhi fang shi shi jiang ji gu hua zai xing zhi wen ding de cai liao zhong ,zai jin hang shen de zhi mai cang 。NZPzuo wei yi chong ju you feng fu li zi qu dai xing de lin suan yan tao ci cai liao ,ji jie gou wen ding ,wu li hua xue xing neng you liang ,shi yi chong qian zai de duo yuan he su gu hua ji cai 。ben wen yi Sr2+li zi mo ni er jia lie bian he su ,Ce4+li zi mo ni si jia a ji he su ,tong guo tian jia ZnOzuo wei shao jie zhu ji ,li yong wei bo fu zhu de gu xiang fa zhi bei le Sr、Cegong can de NZPtao ci gu hua ti 。jie ge XRD、Rietveldjie gou jing xiu 、IRhe Ramanfen xi yang pin de wu xiang zu cheng he xian wei jie gou ,li yong SEM-EDSguan cha yang pin de wei guan xing mao ,tong guo ce liang tao ci de mi du he wei shi ying du fen xi yang pin de wu li xing neng ,li yong PCTfa ping jia gu hua ti de hua xue wen ding xing 。ben wen wei rao gu hua ti de zhi bei gong yi ,wu xiang zu cheng ,xian wei jie gou deng fang mian kai zhan le yi xia gong zuo :(1)NZPgu hua ji cai de zhi bei ji zhi mi hua yan jiu 。ji tong yan jiu le jia ru bu tong ZnOhan liang ,bu tong wei bo shao jie wen du dui yang pin de wu xiang zu cheng 、wei guan xing mao he li xue xing neng de ying xiang 。jie guo biao ming :wei bo fu zhu de gu xiang fa bi chuan tong gu xiang fa sheng shi jie neng ,zai 9001200℃de wei bo shao jie wen du fan wei nei dou neng de dao chan yi de NZPxiang ;jia ru ZnOxian zhe di gao le yang pin de zhi mi xing he wei shi ying du ;dang ji can ru liang wei 1 wt%shi ,zai 1100℃/2 hneng cheng gong zhi bei chu wu xiang chan yi ,duan mian xing mao gui zheng ,jie gou zhi mi mo qi kong de NZPtao ci 。(2)can Srde NZPtao ci gu hua ti de zhi bei ji biao zheng 。an pei fang Na1-2xSrxZr2(PO4)3(x=0,0.1,0.2,0.25,0.3,0.4,0.5)zhi bei le can Srde NZPyang pin 。yan jiu biao ming :sui zhao Srhan liang de zeng jia ,wu xiang zhu jian cong NZPxiang zhuai bian wei SrZPxiang ,kong jian qun you R3?cbian cheng R3?。zhi bei de yang pin jing li da xiao jun yun ,duan mian ping zheng ,jie gou zhi mi ,mo qi kong ,yang pin zhong ge yuan su fen bu jun yun 。Srzai NZPjie gou zhong gu rong liang jiao da ,ke quan bu qu dai Nawei 。Sr-NZPtao ci gu hua ti de hua xue wen ding xing liang hao ,yang pin zhong ge yuan su jin chu lv LRide shu liang ji jin wei 10-310-7。(3)Sr、Cegong can de NZPtao ci gu hua ti de zhi bei ji biao zheng 。gu ding Srde han liang wei 0.5,gai bian Cede can ru liang ,zhi bei Sr0.5Zr2-yCey(PO4)3(y=0,0.05,0.1,0.2)tao ci gu hua ti 。yan jiu biao ming :Cehan liang de gai bian dui tao ci gu hua ti de wu li xing neng ying xiang bu da ,mo ni he su Cezhu yao yi CePO4xiang cun zai yu NZPtao ci jing jie shang ,yu SrZPjian rong xing liang hao 。yang pin jing li da xiao jun yun ,duan mian ping zheng ,jie gou zhi mi ,ji hu mo qi kong ,yang pin zhong ge yuan su fen bu jun yun ,ju yang pin de hua xue wen ding xing liang hao ,yuan su gui yi hua jin chu lv de shu liang ji wei 10-310-7。ben ke ti cai yong wei bo fu zhu gu xiang shao jie ,tong guo jia ru kuo liang de ZnOzuo wei shao jie zhu ji ,jie jue le chuan tong gu xiang fa ge cheng NZPxing cai liao zhou ji chang ,zhi bei wen du gao de kun nan ,ju zhi bei de NZPxing gu hua ti jie gou zhi mi ,li xue xing neng liang hao ,hua xue wen ding xing you liang 。ben wen yan jiu jie guo ke wei NZPtao ci cai liao gu hua duo yuan fang she xing he su di gong yi ding de li lun zhi dao he ji shu zhi cheng ,cu jin gao fang fei wu de tao ci gu hua ji shu fa zhan 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自西南科技大学的罗萍,发表于刊物西南科技大学2019-09-02论文,是一篇关于磷酸锆钠论文,放射性核素论文,固化论文,微波辅助的固相烧结论文,西南科技大学2019-09-02论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自西南科技大学2019-09-02论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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