本文主要研究内容
作者孔康,李迪帆,马文保,周青青,唐国平,侯震山(2019)在《Al(CF3SO3)3催化选择性氧化甘油转化为甲酸(英文)》一文中研究指出:化石能源的日渐紧缺以及在使用过程中带来的环境污染引起了世界范围内学术界和工业界的密切关注,而生物柴油作为一种环境友好的可再生资源,可以替代化石能源,具有非常好的发展前景.虽然生物柴油生产过程中会产生大量甘油副产物,但是甘油也是一种重要的生物质平台分子,可用于生产多种高附加值的化学品.为了提高甘油的利用价值,同时探索一条高产率制备甲酸的可替代路径,本文研究了一个在较温和条件下,以三氟甲磺酸盐为催化剂,过氧化氢为氧化剂,将甘油选择性氧化为甲酸和乙醇酸的催化体系.结果表明,金属阳离子的催化活性与它们的水解常数(Kh)和内含水配体取代的交换速率常数(水交换速率常数, WERC)之间存在密切的相关性,适当的水解常数和较高的水交换速率常数有利于甘油氧化反应.在考察的多种金属三氟甲磺酸盐中,三氟甲磺酸铝(Ⅲ)是甘油选择性氧化为甲酸最有效的催化剂.在温度为70°C,反应12 h的条件下,甲酸收率可达72%.另外,反应体系中甘油、催化剂和H2O2的比例对甘油氧化产物分布有一定影响.一系列实验研究表明,催化体系中产生的Lewis酸和Br?nsted酸存在协同作用,具有适当Lewis酸和Br?nsted酸比例的金属盐呈现出良好的催化性能,催化剂过度水解可降低其催化活性.Al(OTf)3原位水解过程中产生的Lewis酸性物种[Al(OH)x]n+和Br?nsted酸物种CF3SO3H是催化甘油转化的活性中心,另外在H2O2存在下产生的Al过氧物种可能是甘油氧化的活性中心.反应动力学和1H NMR研究表明,在甘油转化为甲酸的过程中,甘油酸、乙醇酸和乙酸可能是反应的中间产物,可以继续氧化转化为甲酸.该催化剂体系同样适用于其他生物平台分子选择性氧化转化为有机羧酸,并且能够在甘油氧化反应中多次循环使用.Al(OTf)3作为简单易得的催化剂具有高效的催化性能和优异的循环使用性能,这将为甘油选择性氧化转化为高附加值产品开辟一种新的方法.
Abstract
hua dan neng yuan de ri jian jin que yi ji zai shi yong guo cheng zhong dai lai de huan jing wu ran yin qi le shi jie fan wei nei xue shu jie he gong ye jie de mi qie guan zhu ,er sheng wu chai you zuo wei yi chong huan jing you hao de ke zai sheng zi yuan ,ke yi ti dai hua dan neng yuan ,ju you fei chang hao de fa zhan qian jing .sui ran sheng wu chai you sheng chan guo cheng zhong hui chan sheng da liang gan you fu chan wu ,dan shi gan you ye shi yi chong chong yao de sheng wu zhi ping tai fen zi ,ke yong yu sheng chan duo chong gao fu jia zhi de hua xue pin .wei le di gao gan you de li yong jia zhi ,tong shi tan suo yi tiao gao chan lv zhi bei jia suan de ke ti dai lu jing ,ben wen yan jiu le yi ge zai jiao wen he tiao jian xia ,yi san fu jia huang suan yan wei cui hua ji ,guo yang hua qing wei yang hua ji ,jiang gan you shua ze xing yang hua wei jia suan he yi chun suan de cui hua ti ji .jie guo biao ming ,jin shu yang li zi de cui hua huo xing yu ta men de shui jie chang shu (Kh)he nei han shui pei ti qu dai de jiao huan su lv chang shu (shui jiao huan su lv chang shu , WERC)zhi jian cun zai mi qie de xiang guan xing ,kuo dang de shui jie chang shu he jiao gao de shui jiao huan su lv chang shu you li yu gan you yang hua fan ying .zai kao cha de duo chong jin shu san fu jia huang suan yan zhong ,san fu jia huang suan lv (Ⅲ)shi gan you shua ze xing yang hua wei jia suan zui you xiao de cui hua ji .zai wen du wei 70°C,fan ying 12 hde tiao jian xia ,jia suan shou lv ke da 72%.ling wai ,fan ying ti ji zhong gan you 、cui hua ji he H2O2de bi li dui gan you yang hua chan wu fen bu you yi ding ying xiang .yi ji lie shi yan yan jiu biao ming ,cui hua ti ji zhong chan sheng de Lewissuan he Br?nstedsuan cun zai xie tong zuo yong ,ju you kuo dang Lewissuan he Br?nstedsuan bi li de jin shu yan cheng xian chu liang hao de cui hua xing neng ,cui hua ji guo du shui jie ke jiang di ji cui hua huo xing .Al(OTf)3yuan wei shui jie guo cheng zhong chan sheng de Lewissuan xing wu chong [Al(OH)x]n+he Br?nstedsuan wu chong CF3SO3Hshi cui hua gan you zhuai hua de huo xing zhong xin ,ling wai zai H2O2cun zai xia chan sheng de Alguo yang wu chong ke neng shi gan you yang hua de huo xing zhong xin .fan ying dong li xue he 1H NMRyan jiu biao ming ,zai gan you zhuai hua wei jia suan de guo cheng zhong ,gan you suan 、yi chun suan he yi suan ke neng shi fan ying de zhong jian chan wu ,ke yi ji xu yang hua zhuai hua wei jia suan .gai cui hua ji ti ji tong yang kuo yong yu ji ta sheng wu ping tai fen zi shua ze xing yang hua zhuai hua wei you ji suo suan ,bing ju neng gou zai gan you yang hua fan ying zhong duo ci xun huan shi yong .Al(OTf)3zuo wei jian chan yi de de cui hua ji ju you gao xiao de cui hua xing neng he you yi de xun huan shi yong xing neng ,zhe jiang wei gan you shua ze xing yang hua zhuai hua wei gao fu jia zhi chan pin kai bi yi chong xin de fang fa .
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自催化学报的孔康,李迪帆,马文保,周青青,唐国平,侯震山,发表于刊物催化学报2019年04期论文,是一篇关于甘油论文,过氧化氢论文,选择性氧化论文,甲酸论文,催化学报2019年04期论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自催化学报2019年04期论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。
标签:甘油论文; 过氧化氢论文; 选择性氧化论文; 甲酸论文; 催化学报2019年04期论文;