本文主要研究内容
作者薛康（2019）在《多级孔钛硅分子筛催化苯一步氨基化合成苯胺的研究》一文中研究指出：苯一步氨基化合成苯胺一直是一个巨大的挑战。TS-1分子筛在苯的一步氨基化反应当中展现了良好的催化活性,然而传统TS-1分子筛狭窄的微孔孔道阻碍了反应物分子的扩散,因此合成具有微孔-介孔或微孔-大孔复合结构的多级孔钛硅分子筛具有重要意义。本文通过设计合成了两种不同类型的多级孔钛硅分子筛,对其结构性质进行表征并将其用于苯一步氨基化合成苯胺的反应当中。（1）以CTAB作为模板剂通过自组装的方法在TS-1分子筛表面合成一层MCM-41壳层并通过等体积浸渍的方法合成了双功能催化剂Cu/TS-1@MCM-41,通过XRD、BET、SEM、TEM、FT-IR、XPS等表征手段对核壳型Cu/TS-1@MCM-41分子筛的物理性质,孔结构性质进行表征,并将Cu/TS-1@MCM-41用于以氨水为氨源以双氧水为氧化剂的苯一步氨基化合成苯胺反应当中。结果表明Cu/TS-1@MCM-41分子筛内部具有0.55nm的微孔结构外部为具有3.3nm的介孔结构且反应物可以穿过介孔进入内部微孔当中,活性组分Cu以二价氧化铜的形式存在且在催化剂当中分布均匀。在反应温度为60℃,反应时间4h,催化剂用量0.5g条件下苯胺的最大收率为1.97%,苯胺的选择性为91.63%,且无反应副产物苯酚的生成,并根据实验结果提出了可能的反应路径。（2）以TS-1分子筛作为载体,合成了一系列铜基双金属催化剂,将其应用于苯一步氨化合成苯胺的反应体系当中,对双金属负载型催化剂进行了筛选,并进一步研究了双金属活性组分负载量对苯胺的收率以及选择性的影响。结果表明双金属负载型Cu-Ni/TS-1催化剂展现了最佳的双金属催化活性,当活性组分CuO和NiO的负载量分别为2.5wt%和2.5wt%时,催化剂2.5Cu-2.5Ni/TS-1展现了最佳的催化活性,苯胺的生成速率为18.019μmol·g-1·h-1,苯胺的催化选择性为63.78%。（3）采用TPAOH溶液对2.5Cu-2.5Ni/TS-1分子筛进行后处理,通过溶解-重结晶的过程得到了金属封装型中空TS-1分子筛2.5Cu-2.5Ni@HTS-1（0.5-48）,通过XRD、BET、SEM、TEM、FT-IR、XPS等表征手段对金属封装2.5Cu-2.5Ni@HTS-1（0.5-48）分子筛进行表征,并将其应用于无溶剂体系的苯制苯胺反应当中。结果表明,经过TPAOH溶液的处理2.5Cu-2.5Ni@HTS-1（0.5-48）分子筛内部形成了许多介孔甚至大孔结构的空腔,在增大介孔或大孔孔体积的同时保留了TS-1分子筛的骨架结构,活性组分Ni的引入在使得Cu组分分散更加均匀的同时形成了Cu-Ni氧化物合金。在反应温度为60℃、反应时间4h,催化剂用量0.1g的反应条件下2.5Cu-2.5Ni@HTS-1（0.5-48）催化剂的苯胺生成速率为24.676μmol·g-1·h-1相比于2.5Cu/TS-1催化剂提高了73.31%,苯胺选择性为76.74%,并根据反应结果提出了可能的反应路径。
Abstract
ben yi bu an ji hua ge cheng ben an yi zhi shi yi ge ju da de tiao zhan 。TS-1fen zi shai zai ben de yi bu an ji hua fan ying dang zhong zhan xian le liang hao de cui hua huo xing ,ran er chuan tong TS-1fen zi shai xia zhai de wei kong kong dao zu ai le fan ying wu fen zi de kuo san ,yin ci ge cheng ju you wei kong -jie kong huo wei kong -da kong fu ge jie gou de duo ji kong tai gui fen zi shai ju you chong yao yi yi 。ben wen tong guo she ji ge cheng le liang chong bu tong lei xing de duo ji kong tai gui fen zi shai ,dui ji jie gou xing zhi jin hang biao zheng bing jiang ji yong yu ben yi bu an ji hua ge cheng ben an de fan ying dang zhong 。（1）yi CTABzuo wei mo ban ji tong guo zi zu zhuang de fang fa zai TS-1fen zi shai biao mian ge cheng yi ceng MCM-41ke ceng bing tong guo deng ti ji jin zi de fang fa ge cheng le shuang gong neng cui hua ji Cu/TS-1@MCM-41,tong guo XRD、BET、SEM、TEM、FT-IR、XPSdeng biao zheng shou duan dui he ke xing Cu/TS-1@MCM-41fen zi shai de wu li xing zhi ,kong jie gou xing zhi jin hang biao zheng ,bing jiang Cu/TS-1@MCM-41yong yu yi an shui wei an yuan yi shuang yang shui wei yang hua ji de ben yi bu an ji hua ge cheng ben an fan ying dang zhong 。jie guo biao ming Cu/TS-1@MCM-41fen zi shai nei bu ju you 0.55nmde wei kong jie gou wai bu wei ju you 3.3nmde jie kong jie gou ju fan ying wu ke yi chuan guo jie kong jin ru nei bu wei kong dang zhong ,huo xing zu fen Cuyi er jia yang hua tong de xing shi cun zai ju zai cui hua ji dang zhong fen bu jun yun 。zai fan ying wen du wei 60℃,fan ying shi jian 4h,cui hua ji yong liang 0.5gtiao jian xia ben an de zui da shou lv wei 1.97%,ben an de shua ze xing wei 91.63%,ju mo fan ying fu chan wu ben fen de sheng cheng ,bing gen ju shi yan jie guo di chu le ke neng de fan ying lu jing 。（2）yi TS-1fen zi shai zuo wei zai ti ,ge cheng le yi ji lie tong ji shuang jin shu cui hua ji ,jiang ji ying yong yu ben yi bu an hua ge cheng ben an de fan ying ti ji dang zhong ,dui shuang jin shu fu zai xing cui hua ji jin hang le shai shua ,bing jin yi bu yan jiu le shuang jin shu huo xing zu fen fu zai liang dui ben an de shou lv yi ji shua ze xing de ying xiang 。jie guo biao ming shuang jin shu fu zai xing Cu-Ni/TS-1cui hua ji zhan xian le zui jia de shuang jin shu cui hua huo xing ,dang huo xing zu fen CuOhe NiOde fu zai liang fen bie wei 2.5wt%he 2.5wt%shi ,cui hua ji 2.5Cu-2.5Ni/TS-1zhan xian le zui jia de cui hua huo xing ,ben an de sheng cheng su lv wei 18.019μmol·g-1·h-1,ben an de cui hua shua ze xing wei 63.78%。（3）cai yong TPAOHrong ye dui 2.5Cu-2.5Ni/TS-1fen zi shai jin hang hou chu li ,tong guo rong jie -chong jie jing de guo cheng de dao le jin shu feng zhuang xing zhong kong TS-1fen zi shai 2.5Cu-2.5Ni@HTS-1（0.5-48）,tong guo XRD、BET、SEM、TEM、FT-IR、XPSdeng biao zheng shou duan dui jin shu feng zhuang 2.5Cu-2.5Ni@HTS-1（0.5-48）fen zi shai jin hang biao zheng ,bing jiang ji ying yong yu mo rong ji ti ji de ben zhi ben an fan ying dang zhong 。jie guo biao ming ,jing guo TPAOHrong ye de chu li 2.5Cu-2.5Ni@HTS-1（0.5-48）fen zi shai nei bu xing cheng le hu duo jie kong shen zhi da kong jie gou de kong qiang ,zai zeng da jie kong huo da kong kong ti ji de tong shi bao liu le TS-1fen zi shai de gu jia jie gou ,huo xing zu fen Nide yin ru zai shi de Cuzu fen fen san geng jia jun yun de tong shi xing cheng le Cu-Niyang hua wu ge jin 。zai fan ying wen du wei 60℃、fan ying shi jian 4h,cui hua ji yong liang 0.1gde fan ying tiao jian xia 2.5Cu-2.5Ni@HTS-1（0.5-48）cui hua ji de ben an sheng cheng su lv wei 24.676μmol·g-1·h-1xiang bi yu 2.5Cu/TS-1cui hua ji di gao le 73.31%,ben an shua ze xing wei 76.74%,bing gen ju fan ying jie guo di chu le ke neng de fan ying lu jing 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自青岛科技大学的薛康，发表于刊物青岛科技大学2019-07-19论文，是一篇关于多级孔钛硅分子筛论文,核壳结构论文,苯胺论文,青岛科技大学2019-07-19论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自青岛科技大学2019-07-19论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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