余苗苗:核-壳型双氯酚分子印迹聚合物的制备及其吸附性能研究论文

余苗苗:核-壳型双氯酚分子印迹聚合物的制备及其吸附性能研究论文

本文主要研究内容

作者余苗苗(2019)在《核-壳型双氯酚分子印迹聚合物的制备及其吸附性能研究》一文中研究指出:双氯酚(Dichlorophen,DCP)作为氯酚类物质的一种,在化工、农业和医药行业中均有广泛的应用。该物质在环境水体中的残留浓度低、毒性强且不易降解,会对水生生物及生态环境造成危害,是一种潜在的痕量持久性有机污染物。利用吸附材料对污染物进行吸附分离是一种经济、高效、方便易行的方法。传统吸附剂对污染物的去除具有一定效果,但天然有机物的存在使其吸附效率降低,并且当污染物分子量较大时,吸附作用变弱,吸附剂的吸附周期明显变短。目前,有关吸附材料去除水环境中双氯酚方面的研究报道较少。分子印迹技术因其具有更优于一般天然识别(酶和底物)分子的特性,因此,利用该技术制备出印迹型的吸附材料,用于双氯酚的选择性吸附具有巨大的应用潜力。本论文利用具有廉价易得、制备简单的合成硅基作为表面印迹的载体材料,分别制备出二氧化硅印迹聚合物、介孔二氧化硅印迹聚合物和磁性介孔二氧化硅印迹聚合物,通过SEM、TEM、FT-IR、TGA等表征手段对样品进行形貌和结构分析。以模板分子双氯酚为目标污染物,利用平衡吸附实验、选择性和再生性实验,研究其吸附性能。主要研究内容如下:(1)利用正硅酸乙酯为硅源,在乙醇溶液中经碱性催化水解合成二氧化硅。DCP为模板分子,二氧化硅作为载体材料,通过表面嫁接方法对二氧化硅材料表面进行化学改性,并采用两步沉淀聚合方法在其表面成功印迹约50 nm厚的聚合层,制备得到二氧化硅印迹聚合物(MIPs)和非印迹聚合物(NIPs)。运用SEM、TEM、FT-IR、TGA进行表征。从SEM、TEM看出,合成的印迹聚合物尺寸均一,分散性良好;热重分析表明合成的MIPs具有良好的热稳定性。由吸附等温线和动力学分析结果可知,MIPs和NIPs的吸附过程都符合Langmuir等温线模型,并且在90 min内可以达到吸附平衡,两者的吸附过程符合准二级动力学模型,MIPs在318 K时的最大吸附量Q_e=56.0 mg/g,并且MIPs对DCP的吸附容量都高于NIPs。选择性吸附实验证明,MIPs对DCP的具有显著的选择性识别和吸附性能。在经过6次的重复使用后,MIPs的吸附容量比第一次的有轻微的下降,具有较好的回收利用性能。(2)利用十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,制备得到介孔二氧化硅。DCP为模板分子,介孔二氧化硅作为支撑载体,通过表面嫁接方法对介孔材料表面进行化学改性,并采用两步沉淀聚合方法在其表面印迹了约20 nm厚的聚合层,成功制得表面印迹型的介孔二氧化硅印迹聚合物(MSNs@MIPs)和非印迹介孔二氧化硅聚合物(MSNs@NIPs)。该聚合物对双氯酚不仅有较高吸附量,还能较快的到达吸附平衡。运用SEM、TEM、FT-IR、TGA进行表征。从SEM、TEM图分析得到,合成的介孔二氧化硅孔道分布周期性良好,聚合物印迹层薄且均匀,有利于吸附的进行。吸附性能实验表明,介孔结构的存在对印迹吸附剂的吸附性能有明显的提高,MSNs@MIPs在318 K时的最大吸附量Q_e=91.1 mg/g,吸附在40 min内快速达到吸附平衡。Freundlich等温线模型能较好的拟合实验数据,表明在吸附过程中,聚合物对DCP的吸附为多分子层吸附,且吸附可能是在不均匀的表面进行。准二级动力学方程也表现出更高的拟合程度。选择性实验和再生实验均证明MSNs@MIPs可以被成功运用到DCP的选择性吸附过程中。(3)利用介孔基体的有序孔道和较高的比表面积,在介孔孔道内形成磁性纳米粒子。DCP为模板分子,磁性介孔二氧化硅作为印迹载体,通过表面嫁接方法对磁性介孔材料表面进行化学改性,并采用两步沉淀聚合方法在其表面成功印迹了约40 nm厚的聚合层,得到磁性分子印迹聚合物(MMSNs@MIPs)和非印迹磁性介孔聚合物(MMSNs@NIPs)。制备的该印迹聚合物不仅具有磁性分离特性,而且拥有较高的吸附容量和较快的吸附速率。运用SEM、TEM、FT-IR、TGA、VSM进行表征。等温线模型分析,MMSNs@MIPs和MMSNs@NIPs的吸附过程都符合Freundlich等温线模型;MMSNs@MIPs在318 K时的最大吸附量Q_e=69.54 mg/g,动力学研究表明,MMSNs@MIPs和MMSNs@NIPs对DCP的吸附在60 min内达到吸附平衡,两者的吸附过程符合准二级动力学模型。通过VSM分析,MMSNs@MIPs的Ms为1.02 emu/g,印迹材料可以较快的被磁性分离。再生实验证明吸附剂可以反复使用,有效减少实际应用中的经济成本。

Abstract

shuang lv fen (Dichlorophen,DCP)zuo wei lv fen lei wu zhi de yi chong ,zai hua gong 、nong ye he yi yao hang ye zhong jun you an fan de ying yong 。gai wu zhi zai huan jing shui ti zhong de can liu nong du di 、du xing jiang ju bu yi jiang jie ,hui dui shui sheng sheng wu ji sheng tai huan jing zao cheng wei hai ,shi yi chong qian zai de hen liang chi jiu xing you ji wu ran wu 。li yong xi fu cai liao dui wu ran wu jin hang xi fu fen li shi yi chong jing ji 、gao xiao 、fang bian yi hang de fang fa 。chuan tong xi fu ji dui wu ran wu de qu chu ju you yi ding xiao guo ,dan tian ran you ji wu de cun zai shi ji xi fu xiao lv jiang di ,bing ju dang wu ran wu fen zi liang jiao da shi ,xi fu zuo yong bian ruo ,xi fu ji de xi fu zhou ji ming xian bian duan 。mu qian ,you guan xi fu cai liao qu chu shui huan jing zhong shuang lv fen fang mian de yan jiu bao dao jiao shao 。fen zi yin ji ji shu yin ji ju you geng you yu yi ban tian ran shi bie (mei he de wu )fen zi de te xing ,yin ci ,li yong gai ji shu zhi bei chu yin ji xing de xi fu cai liao ,yong yu shuang lv fen de shua ze xing xi fu ju you ju da de ying yong qian li 。ben lun wen li yong ju you lian jia yi de 、zhi bei jian chan de ge cheng gui ji zuo wei biao mian yin ji de zai ti cai liao ,fen bie zhi bei chu er yang hua gui yin ji ju ge wu 、jie kong er yang hua gui yin ji ju ge wu he ci xing jie kong er yang hua gui yin ji ju ge wu ,tong guo SEM、TEM、FT-IR、TGAdeng biao zheng shou duan dui yang pin jin hang xing mao he jie gou fen xi 。yi mo ban fen zi shuang lv fen wei mu biao wu ran wu ,li yong ping heng xi fu shi yan 、shua ze xing he zai sheng xing shi yan ,yan jiu ji xi fu xing neng 。zhu yao yan jiu nei rong ru xia :(1)li yong zheng gui suan yi zhi wei gui yuan ,zai yi chun rong ye zhong jing jian xing cui hua shui jie ge cheng er yang hua gui 。DCPwei mo ban fen zi ,er yang hua gui zuo wei zai ti cai liao ,tong guo biao mian jia jie fang fa dui er yang hua gui cai liao biao mian jin hang hua xue gai xing ,bing cai yong liang bu chen dian ju ge fang fa zai ji biao mian cheng gong yin ji yao 50 nmhou de ju ge ceng ,zhi bei de dao er yang hua gui yin ji ju ge wu (MIPs)he fei yin ji ju ge wu (NIPs)。yun yong SEM、TEM、FT-IR、TGAjin hang biao zheng 。cong SEM、TEMkan chu ,ge cheng de yin ji ju ge wu che cun jun yi ,fen san xing liang hao ;re chong fen xi biao ming ge cheng de MIPsju you liang hao de re wen ding xing 。you xi fu deng wen xian he dong li xue fen xi jie guo ke zhi ,MIPshe NIPsde xi fu guo cheng dou fu ge Langmuirdeng wen xian mo xing ,bing ju zai 90 minnei ke yi da dao xi fu ping heng ,liang zhe de xi fu guo cheng fu ge zhun er ji dong li xue mo xing ,MIPszai 318 Kshi de zui da xi fu liang Q_e=56.0 mg/g,bing ju MIPsdui DCPde xi fu rong liang dou gao yu NIPs。shua ze xing xi fu shi yan zheng ming ,MIPsdui DCPde ju you xian zhe de shua ze xing shi bie he xi fu xing neng 。zai jing guo 6ci de chong fu shi yong hou ,MIPsde xi fu rong liang bi di yi ci de you qing wei de xia jiang ,ju you jiao hao de hui shou li yong xing neng 。(2)li yong shi liu wan ji san jia ji xiu hua an wei mo ban ji ,zhi bei de dao jie kong er yang hua gui 。DCPwei mo ban fen zi ,jie kong er yang hua gui zuo wei zhi cheng zai ti ,tong guo biao mian jia jie fang fa dui jie kong cai liao biao mian jin hang hua xue gai xing ,bing cai yong liang bu chen dian ju ge fang fa zai ji biao mian yin ji le yao 20 nmhou de ju ge ceng ,cheng gong zhi de biao mian yin ji xing de jie kong er yang hua gui yin ji ju ge wu (MSNs@MIPs)he fei yin ji jie kong er yang hua gui ju ge wu (MSNs@NIPs)。gai ju ge wu dui shuang lv fen bu jin you jiao gao xi fu liang ,hai neng jiao kuai de dao da xi fu ping heng 。yun yong SEM、TEM、FT-IR、TGAjin hang biao zheng 。cong SEM、TEMtu fen xi de dao ,ge cheng de jie kong er yang hua gui kong dao fen bu zhou ji xing liang hao ,ju ge wu yin ji ceng bao ju jun yun ,you li yu xi fu de jin hang 。xi fu xing neng shi yan biao ming ,jie kong jie gou de cun zai dui yin ji xi fu ji de xi fu xing neng you ming xian de di gao ,MSNs@MIPszai 318 Kshi de zui da xi fu liang Q_e=91.1 mg/g,xi fu zai 40 minnei kuai su da dao xi fu ping heng 。Freundlichdeng wen xian mo xing neng jiao hao de ni ge shi yan shu ju ,biao ming zai xi fu guo cheng zhong ,ju ge wu dui DCPde xi fu wei duo fen zi ceng xi fu ,ju xi fu ke neng shi zai bu jun yun de biao mian jin hang 。zhun er ji dong li xue fang cheng ye biao xian chu geng gao de ni ge cheng du 。shua ze xing shi yan he zai sheng shi yan jun zheng ming MSNs@MIPske yi bei cheng gong yun yong dao DCPde shua ze xing xi fu guo cheng zhong 。(3)li yong jie kong ji ti de you xu kong dao he jiao gao de bi biao mian ji ,zai jie kong kong dao nei xing cheng ci xing na mi li zi 。DCPwei mo ban fen zi ,ci xing jie kong er yang hua gui zuo wei yin ji zai ti ,tong guo biao mian jia jie fang fa dui ci xing jie kong cai liao biao mian jin hang hua xue gai xing ,bing cai yong liang bu chen dian ju ge fang fa zai ji biao mian cheng gong yin ji le yao 40 nmhou de ju ge ceng ,de dao ci xing fen zi yin ji ju ge wu (MMSNs@MIPs)he fei yin ji ci xing jie kong ju ge wu (MMSNs@NIPs)。zhi bei de gai yin ji ju ge wu bu jin ju you ci xing fen li te xing ,er ju yong you jiao gao de xi fu rong liang he jiao kuai de xi fu su lv 。yun yong SEM、TEM、FT-IR、TGA、VSMjin hang biao zheng 。deng wen xian mo xing fen xi ,MMSNs@MIPshe MMSNs@NIPsde xi fu guo cheng dou fu ge Freundlichdeng wen xian mo xing ;MMSNs@MIPszai 318 Kshi de zui da xi fu liang Q_e=69.54 mg/g,dong li xue yan jiu biao ming ,MMSNs@MIPshe MMSNs@NIPsdui DCPde xi fu zai 60 minnei da dao xi fu ping heng ,liang zhe de xi fu guo cheng fu ge zhun er ji dong li xue mo xing 。tong guo VSMfen xi ,MMSNs@MIPsde Mswei 1.02 emu/g,yin ji cai liao ke yi jiao kuai de bei ci xing fen li 。zai sheng shi yan zheng ming xi fu ji ke yi fan fu shi yong ,you xiao jian shao shi ji ying yong zhong de jing ji cheng ben 。

论文参考文献

  • [1].磁性雌二醇分子印迹聚合物的制备及吸附性能研究[D]. 毕蓝泊.哈尔滨工业大学2018
  • [2].辛基酚分子印迹聚合物的制备及其性能的研究[D]. 李锋.黑龙江大学2017
  • [3].新型表面分子印迹聚合物的制备及其电化学传感研究[D]. 李根根.长春理工大学2019
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  • [9].新型表面分子印迹聚合物的制备及分析应用[D]. 盛乐.南昌航空大学2018
  • [10].姜黄素分子印迹聚合物的制备及吸附性能研究[D]. 袁波.南京林业大学2017
  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自长安大学的余苗苗,发表于刊物长安大学2019-11-04论文,是一篇关于双氯酚论文,表面分子印迹聚合物论文,介孔二氧化硅论文,选择性吸附论文,磁性论文,长安大学2019-11-04论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自长安大学2019-11-04论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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