衣晓虹:MOFs及其复合物光催化还原Cr(Ⅵ)及降解有机污染物性能研究论文

衣晓虹:MOFs及其复合物光催化还原Cr(Ⅵ)及降解有机污染物性能研究论文

本文主要研究内容

作者衣晓虹(2019)在《MOFs及其复合物光催化还原Cr(Ⅵ)及降解有机污染物性能研究》一文中研究指出:目前,重金属和有机污染物污染已成为对环境和生物的主要威胁。处理这些污染物的方法有物理吸附法、化学沉淀法、膜过滤法和光催化法等。在这些方法中,光催化法是一种很有前途的处理技术,它可以实现在光照下一步去除水中的污染物。传统的光催化剂TiO2、ZnO、CdS等存在光生载流子易复合以及稳定性差等问题,所以寻找新的高效光催化剂来还原重金属和降解有机污染物已成为当务之急。在本课题研究中,以重金属Cr(Ⅵ)及有机污染物为目标靶物,基于晶体工程学原理合成了2种新型金属-有机骨架材料,通过实验研究其光催化还原六价铬及降解染料废水的效果,同时探究其在Cr(Ⅵ)与染料共存时的光催化效果,对反应机理进行验证。在金属-有机骨架复合材料合成部分,挑选UiO-66、MIL-100(Fe)、g-C3N4和BiOI作为原材料进行复合,探究复合物在白光或者可见光照射下光催化还原六价铬的性能,并进行了相应的机理探究。本论文的主要工作如下:1.采用简单水热的方法合成了两种新型二维金属-有机骨架材料[Cd(bpy)(H2O)L]n(BUC-66)和{Co(bpy)(H2O)L]·H2O}2n(BUC-67)(H2L=顺-1,3-二苄基咪唑-2-酮-4,5-二羧酸,BUC取自北京建筑大学英文名称前三个首字母),并采用单晶X射线衍射、粉末X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和热重分析等对其进行了表征。催化性能探究结果表明,在紫外光照射下,BUC-66和BUC-67在30 min内均表现出优异的光催化还原Cr(Ⅵ)性能,还原效率均在98%以上,明显优于市售P25(24%)。此外,BUC-66和BUC-67还可光催化降解有机染料,如亚甲基蓝、罗丹明B、甲基橙和活性红X-3B。在紫外光的照射下,这两种MOFs也对Cr(Ⅵ)/有机染料混合体系表现出优异的光催化活性。提出了一种可能的光催化反应机理,并对其进行了详细验证。2.选择超稳三维金属-有机骨架材料UiO-66与二维非金属聚合物半导体g-C3N4为原料,采用球磨煅烧法制备了一系列直接Z型异质结g-C3N4/UiO-66(BGxUy)复合材料,并通过粉末X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱分析、N2吸脱附测试、热重分析、扫描电镜、透射电镜、高倍透射电镜、紫外-可见漫反射光谱、光致发光光谱和交流阻抗测试等手段对其进行了表征。探究了g-C3N4/UiO-66复合材料在白光照射下的光催化还原六价铬的性能,考察了各种小分子有机物(酒石酸、柠檬酸和草酸)、溶液初始pH(2-8)、真实太阳光及其外来离子(自来水、湖水、模拟海水、模拟皮革废水等水中离子)对BG60U40(g-C3N4与UiO-66的质量比为60:40)还原Cr(Ⅵ)的影响。结果表明,由于光生载流子复合率的降低导致BG60U40光催化还原Cr(Ⅵ)比单独的UiO-66和g-C3N4表现出更好的光催化还原效果,光致发光光谱和电化学交流阻抗谱测试对其提升的光催化性能予以证实。在循环实验中,BG60U40表现出良好的可重用性和稳定性。提出了光催化还原Cr(Ⅵ)的机理,并通过电化学分析、电子自旋共振测试、密度泛函理论计算和活性物质捕捉实验进行了验证。3.选择受可见光激发的铁基金属-有机骨架材料MIL-100(Fe)纳米球与铋系半导体材料BiOI为原材料,通过简单球磨的方法将两者进行复合,得到一系列直接Z型异质结,并通过粉末X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、热重分析、紫外-可见漫反射扫描、扫描电镜、透射电镜、高倍透射电镜、X射线光电子能谱分析、光致发光光谱以及交流阻抗扫描等手段对其进行了表征。在可见光照射下对其进行光催化还原六价铬的实验探究,发现当MIL-100(Fe)与BiOI的质量比为40:160时还原六价铬效率最高:在光照80 min时即将六价铬还原完全,明显优于纯的MIL-100(Fe)(4%)与BiOI(80%)。同时使用光致发光光谱和电化学交流阻抗谱测试对其增强的光催化性能予以证实。探究了pH、小分子有机物以及不同离子等因素对其光催化过程的影响。最后采用电子自旋共振和活性物质捕捉剂对光催化过程中活性物质进行捕捉,探究其光催化过程机理。

Abstract

mu qian ,chong jin shu he you ji wu ran wu wu ran yi cheng wei dui huan jing he sheng wu de zhu yao wei xie 。chu li zhe xie wu ran wu de fang fa you wu li xi fu fa 、hua xue chen dian fa 、mo guo lv fa he guang cui hua fa deng 。zai zhe xie fang fa zhong ,guang cui hua fa shi yi chong hen you qian tu de chu li ji shu ,ta ke yi shi xian zai guang zhao xia yi bu qu chu shui zhong de wu ran wu 。chuan tong de guang cui hua ji TiO2、ZnO、CdSdeng cun zai guang sheng zai liu zi yi fu ge yi ji wen ding xing cha deng wen ti ,suo yi xun zhao xin de gao xiao guang cui hua ji lai hai yuan chong jin shu he jiang jie you ji wu ran wu yi cheng wei dang wu zhi ji 。zai ben ke ti yan jiu zhong ,yi chong jin shu Cr(Ⅵ)ji you ji wu ran wu wei mu biao ba wu ,ji yu jing ti gong cheng xue yuan li ge cheng le 2chong xin xing jin shu -you ji gu jia cai liao ,tong guo shi yan yan jiu ji guang cui hua hai yuan liu jia ge ji jiang jie ran liao fei shui de xiao guo ,tong shi tan jiu ji zai Cr(Ⅵ)yu ran liao gong cun shi de guang cui hua xiao guo ,dui fan ying ji li jin hang yan zheng 。zai jin shu -you ji gu jia fu ge cai liao ge cheng bu fen ,tiao shua UiO-66、MIL-100(Fe)、g-C3N4he BiOIzuo wei yuan cai liao jin hang fu ge ,tan jiu fu ge wu zai bai guang huo zhe ke jian guang zhao she xia guang cui hua hai yuan liu jia ge de xing neng ,bing jin hang le xiang ying de ji li tan jiu 。ben lun wen de zhu yao gong zuo ru xia :1.cai yong jian chan shui re de fang fa ge cheng le liang chong xin xing er wei jin shu -you ji gu jia cai liao [Cd(bpy)(H2O)L]n(BUC-66)he {Co(bpy)(H2O)L]·H2O}2n(BUC-67)(H2L=shun -1,3-er bian ji mi zuo -2-tong -4,5-er suo suan ,BUCqu zi bei jing jian zhu da xue ying wen ming chen qian san ge shou zi mu ),bing cai yong chan jing Xshe xian yan she 、fen mo Xshe xian yan she 、fu li xie bian huan gong wai guang pu he re chong fen xi deng dui ji jin hang le biao zheng 。cui hua xing neng tan jiu jie guo biao ming ,zai zi wai guang zhao she xia ,BUC-66he BUC-67zai 30 minnei jun biao xian chu you yi de guang cui hua hai yuan Cr(Ⅵ)xing neng ,hai yuan xiao lv jun zai 98%yi shang ,ming xian you yu shi shou P25(24%)。ci wai ,BUC-66he BUC-67hai ke guang cui hua jiang jie you ji ran liao ,ru ya jia ji lan 、luo dan ming B、jia ji cheng he huo xing gong X-3B。zai zi wai guang de zhao she xia ,zhe liang chong MOFsye dui Cr(Ⅵ)/you ji ran liao hun ge ti ji biao xian chu you yi de guang cui hua huo xing 。di chu le yi chong ke neng de guang cui hua fan ying ji li ,bing dui ji jin hang le xiang xi yan zheng 。2.shua ze chao wen san wei jin shu -you ji gu jia cai liao UiO-66yu er wei fei jin shu ju ge wu ban dao ti g-C3N4wei yuan liao ,cai yong qiu mo duan shao fa zhi bei le yi ji lie zhi jie Zxing yi zhi jie g-C3N4/UiO-66(BGxUy)fu ge cai liao ,bing tong guo fen mo Xshe xian yan she 、fu li xie bian huan gong wai guang pu 、Xshe xian guang dian zi neng pu fen xi 、N2xi tuo fu ce shi 、re chong fen xi 、sao miao dian jing 、tou she dian jing 、gao bei tou she dian jing 、zi wai -ke jian man fan she guang pu 、guang zhi fa guang guang pu he jiao liu zu kang ce shi deng shou duan dui ji jin hang le biao zheng 。tan jiu le g-C3N4/UiO-66fu ge cai liao zai bai guang zhao she xia de guang cui hua hai yuan liu jia ge de xing neng ,kao cha le ge chong xiao fen zi you ji wu (jiu dan suan 、ning meng suan he cao suan )、rong ye chu shi pH(2-8)、zhen shi tai yang guang ji ji wai lai li zi (zi lai shui 、hu shui 、mo ni hai shui 、mo ni pi ge fei shui deng shui zhong li zi )dui BG60U40(g-C3N4yu UiO-66de zhi liang bi wei 60:40)hai yuan Cr(Ⅵ)de ying xiang 。jie guo biao ming ,you yu guang sheng zai liu zi fu ge lv de jiang di dao zhi BG60U40guang cui hua hai yuan Cr(Ⅵ)bi chan du de UiO-66he g-C3N4biao xian chu geng hao de guang cui hua hai yuan xiao guo ,guang zhi fa guang guang pu he dian hua xue jiao liu zu kang pu ce shi dui ji di sheng de guang cui hua xing neng yu yi zheng shi 。zai xun huan shi yan zhong ,BG60U40biao xian chu liang hao de ke chong yong xing he wen ding xing 。di chu le guang cui hua hai yuan Cr(Ⅵ)de ji li ,bing tong guo dian hua xue fen xi 、dian zi zi xuan gong zhen ce shi 、mi du fan han li lun ji suan he huo xing wu zhi bu zhuo shi yan jin hang le yan zheng 。3.shua ze shou ke jian guang ji fa de tie ji jin shu -you ji gu jia cai liao MIL-100(Fe)na mi qiu yu bi ji ban dao ti cai liao BiOIwei yuan cai liao ,tong guo jian chan qiu mo de fang fa jiang liang zhe jin hang fu ge ,de dao yi ji lie zhi jie Zxing yi zhi jie ,bing tong guo fen mo Xshe xian yan she 、fu li xie bian huan gong wai guang pu 、re chong fen xi 、zi wai -ke jian man fan she sao miao 、sao miao dian jing 、tou she dian jing 、gao bei tou she dian jing 、Xshe xian guang dian zi neng pu fen xi 、guang zhi fa guang guang pu yi ji jiao liu zu kang sao miao deng shou duan dui ji jin hang le biao zheng 。zai ke jian guang zhao she xia dui ji jin hang guang cui hua hai yuan liu jia ge de shi yan tan jiu ,fa xian dang MIL-100(Fe)yu BiOIde zhi liang bi wei 40:160shi hai yuan liu jia ge xiao lv zui gao :zai guang zhao 80 minshi ji jiang liu jia ge hai yuan wan quan ,ming xian you yu chun de MIL-100(Fe)(4%)yu BiOI(80%)。tong shi shi yong guang zhi fa guang guang pu he dian hua xue jiao liu zu kang pu ce shi dui ji zeng jiang de guang cui hua xing neng yu yi zheng shi 。tan jiu le pH、xiao fen zi you ji wu yi ji bu tong li zi deng yin su dui ji guang cui hua guo cheng de ying xiang 。zui hou cai yong dian zi zi xuan gong zhen he huo xing wu zhi bu zhuo ji dui guang cui hua guo cheng zhong huo xing wu zhi jin hang bu zhuo ,tan jiu ji guang cui hua guo cheng ji li 。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自北京建筑大学的衣晓虹,发表于刊物北京建筑大学2019-07-05论文,是一篇关于金属有机骨架论文,复合物论文,光催化论文,六价铬论文,有机污染物论文,北京建筑大学2019-07-05论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自北京建筑大学2019-07-05论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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