干重整论文-朱珉,陈时熠,马士伟,胡骏,向文国

干重整论文-朱珉,陈时熠,马士伟,胡骏,向文国

导读:本文包含了干重整论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:干重整,甲烷,化学链,氢气

干重整论文文献综述

朱珉,陈时熠,马士伟,胡骏,向文国[1](2019)在《Fe_2O_3/Al_2O_3氧载体化学链制氢联合甲烷干重整制备氢气和合成气》一文中研究指出化学链制氢联合甲烷干重整由还原、甲烷干重整、蒸汽氧化和空气氧化四个反应器组成,是一种连续的CO_2回收、氢气和合成气制备的新方法。在小型流化床实验台中,研究温度和CO_2/CH_4比对Fe203/Al_2O_3载氧体甲烷干重整、制氢和循环特性的影响。结果显示:还原后的Fe_2O_3/Al_2O_3载氧体具有优秀的甲烷干重整催化特性。CO_2/CH_4比为1时,甲烷干重整存在轻微的积碳,制氢纯度超过99%。十次循环后,载氧体发现轻微烧结,甲烷转化率保持稳定,二氧化转化率呈缓慢下降的趋势。(本文来源于《工程热物理学报》期刊2019年10期)

李怡诺,闫宇强,徐彬,曹发海[2](2019)在《甲烷干重整制CO全流程模拟及工艺优化研究》一文中研究指出提出了一种甲烷干重整制CO新工艺,在重整产物H_2和CO分离后,将H_2循环到甲烷燃烧系统,为重整反应提供所需的热量,并采用RPlug和RGibbs反应器模型对新工艺进行了全流程模拟,在此基础上对该工艺的操作条件和能量回用进行了优化。研究结果表明最佳的进料配比CH_4/O_2/CO_2物质的量比为4/2/1,此时CH_4的转化率达到93%,CO和焦炭的选择性分别为98%和2%;水蒸气的加入会降低CO_2的转化率,但是能够促进消碳反应的进行,抑制催化剂反应活性的下降;随着循环H_2流率的增加,CO_2的转化率逐渐上升,同时CO的选择性也随之提高;而当操作压力增加时,CH_4的转化率会逐渐下降。(本文来源于《天然气化工(C1化学与化工)》期刊2019年04期)

徐凯迪,谢涛,王升,杨伯伦[3](2019)在《太阳能甲烷干重整复杂反应体系的热化学储能特性》一文中研究指出基于热力学第一和第二定律对太阳能甲烷干重整复杂反应体系的热力学特性进行建模分析,研究该体系在不同太阳光照强度时的反应器温度响应及热化学储能特性,以及副反应和各部分能量损失对整个体系能量效率的影响规律。通过平衡常数法计算反应器平衡状态时的物质组成,并进而利用热力学模型计算不同条件下入口气转化率、选择性、功效率和能量转换效率的变化规律。结果表明:进料比n(CO2)/n(CH4)的升高有助于提高甲烷转化率、选择性、功效率和能量转换效率;反应器温度的变化对系统热化学储能特性的影响显着,在较低温区(923~1123K),副反应较多,且随着温度的升高副反应逐渐受到抑制,积炭减少,功效率和能量转换效率逐渐升高,并在1123K时达到峰值;温度继续升高(>1123K),反应器辐射损失显着增加,导致功效率和能量转换效率随温度升高而降低;高温区(>1200K),副反应受到抑制,复杂反应体系的系统效率同单一反应体系趋于一致,副反应基本对系统性能无影响。(本文来源于《化工进展》期刊2019年11期)

田井清,李浩成,曾馨,王子春,黄骏[4](2019)在《限域Ni/MCM-41催化抗积碳和金属烧结的甲烷干重整反应(英文)》一文中研究指出干重整反应为同时转化两种主要的温室气体甲烷和二氧化碳为合成气(CO和H2).发展干重整高温反应是转化工业废气(如焦炉煤气、煤制油尾气等)为合成气平台分子的有效手段.由于廉价的金属镍具有良好的甲烷解离能力,因此干重整反应中二氧化碳的解离很关键,可添加如MgO, BaO, CaO等碱土氧化物来加强二氧化碳的吸附,或添加具有氧空位的CeO_2, ZrO_2, La_2O_3的氧化物来捕集二氧化碳.双金属Ni Fe催化剂中, Fe通过将CO_2还原为CO和FeO来激活CO_2,然后FeO可通过氧化还原反应将解离的C*转化为CO和Fe,从而实现高温下活化CO2和表面C去除的完美结合.干重整反应面临高温下催化剂金属中心烧结和催化剂表面积碳严重的问题,而将活性金属粒子限域是一种有效阻止金属高温烧结的方法.本文利用乙醇诱导的毛细管作用力,发展了均匀负载Ni纳米粒子于MCM-41直型孔道结构内的简易方法.该限域结构催化剂的Ni金属负载量为10 wt%, X射线粉末衍射(XRD)测试显示无明显的Ni衍射峰,表明Ni颗粒高度分散,透射电子显微镜(TEM)表征结果表明Ni颗粒大小为2 nm左右, Ni颗粒主要分布在MCM-41的孔道内.程序升温还原(TPR)表明该限域结构催化剂具有较高的还原温度,说明NiO与硅氧化物之间有较强的相互作用.在反应条件下(700℃,常压,空速为45000 mL/g/h),催化剂具有高的甲烷转化率(72%,接近该温度下的平衡转化率), TOF达到667 mol CH4/molsurf.Ni/h.经过200 h反应后,甲烷转化率未见明显下降, H2/CO摩尔比维持在0.87左右.反应后TEM结果显示, Ni颗粒未见明显团聚(其平均粒径为3-4 nm左右),没有观察到Ni颗粒被碳包覆的现象.同时,反应后催化剂的拉曼光谱测试结果表明,催化剂上积碳为无定型碳,程序升温氧化(TPO)测试说明这种无定型碳更容易被气化,不会导致催化剂失活,热重分析(TGA)表明其平均积碳速率为0.26 mg/g/h.对比Ni纳米粒子负载于MCM-41外表面的催化剂,其甲烷初始转化率为65%,并且在反应开始后的12 h内快速失活.反应60 h后催化剂的XRD测试结果表明, Ni的衍射峰变强, Ni晶粒尺寸增大,并且出现了明显的石墨化碳的衍射峰.进一步TEM结果显示,平均Ni颗粒尺寸增大到16.7 nm,且催化剂表面布满积碳生成的碳纳米管,从高分辨TEM结果可以看出,大颗粒的Ni表面被多层石墨化碳覆盖.TPO测试结果显示,这种碳更难被气化, TGA分析得出平均积碳速率达到3.2 mg/g/h,是限域结构催化剂的12倍.这种石墨化碳阻断了金属中心和反应物分子间的接触,导致催化剂失活.(本文来源于《Chinese Journal of Catalysis》期刊2019年09期)

李乐[5](2019)在《改性Ni基核壳催化剂制备及用于甲烷干重整研究》一文中研究指出当今,温室效应现象因温室气体(如CH_4和CO_2)的过量排放而变得日益严峻,清洁无污染能源的开发和充分利用已成为我国解决能源问题紧张的策略之一,氢能作为清洁燃料具有潜在的应用价值。甲烷干重整反应可以有效减少温室气体(CH_4和CO_2)的排放,高效制备可循环利用且零污染的氢能及合成气(H_2和CO),Ni基催化剂被认为是最有可能应用于工业生产的甲烷干重整的高效催化剂,该催化剂具有高的反应活性且成本较低,但是Ni基催化剂常因Ni活性组分烧结或积碳两大问题而使催化活性降低甚至失活。本论文通过掺杂金属氧化物ZrO_2和金属In改性Ni@SiO_2催化剂,合成得到ZrO_2-Ni@SiO_2和In_xNi@SiO_2两类催化剂分别用于甲烷干重整反应:(一)多核核壳结构ZrO_2-Ni@SiO_2催化剂制备及用于甲烷干气重整反应研究。采用反相微乳液法合成了具有多核核壳结构的ZrO_2-Ni@SiO_2及Ni@SiO_2催化剂,同时采用等体积浸渍法制备了ZrO_2-Ni/SiO_2负载型催化剂,并用于甲烷干气重整反应,结果表明ZrO_2-Ni@SiO_2催化剂在该反应中有表现出最好的催化反应性能,在240h持续反应过程中保持较高的CH_4和CO_2转化率,没有失活迹象,而两种对比催化剂活性下降速率较快。随后利用多种表征手段对ZrO_2-Ni@SiO_2催化剂进行了表征,TEM结果表明反应前后的催化剂仍保持良好的核壳结构,SiO_2包裹着多核的Ni或Ni-ZrO_2活性组分,且催化剂反应240小时后Ni颗粒基本没有长大,仅为3.4nm。XPS结果表明大部分的Ni或Ni-ZrO_2活性组分分布在SiO_2核壳的中间位置。CO_2-TPD结果证明了ZrO_2的加入可以为催化剂提供更多的碱性位点。H_2-TPD结果表明ZrO_2的改性使催化剂中的Ni活性组分具有更好的分散度。TGA-DSC和Raman结果均表明加入ZrO_2改性后的催化剂有效提高了抗积碳能力,这也是催化剂活性和稳定性提高的主要原因。(二)二氧化硅限域In-Ni合金催化剂制备及用于甲烷干重整性能研究。采用反相微乳液法合成一系列掺杂不同In含量的In-Ni@SiO_2催化剂用于甲烷干重整反应并结合多种表征方法对催化剂的物理化学性质进行了表征。TEM和XRD结果表明催化剂中有Ni_2In合金的形成,XPS结果表明In的掺杂增加了Ni上的电子云密度,甲烷深度裂解副反应因活性相金属Ni上电子云密度的增多可以得到不同程度的控制,减少反应过程中积碳的生成数量。活性测试结果表明,催化剂中少量In的掺杂几乎不影响反应活性但能有效提高催化剂的抗积碳性能,进而使得催化剂具有良好的稳定性。但In的过量掺杂,导致甲烷活化性能显着降低,进而使其反应活性明显降低。掺杂In含量最多的In_(7.0)Ni@SiO_2催化剂,基本没有活性。TGA-DSC和Raman结果表明In_(0.5)Ni@SiO_2催化剂能有效抑制积碳的生成。即使在800~oC反应430h仍保持了良好的催化性能,积碳仅有4.3%。(本文来源于《南昌大学》期刊2019-06-30)

陈楠,岑洁,姚楠[6](2019)在《适用于甲烷干重整反应的镍基催化剂》一文中研究指出Ni基催化剂常用于甲烷干重整(DRM)反应,但是在反应过程中易因积碳和烧结而失活,影响催化剂的性能。在DRM反应机理、反应温度与积碳的关系、Ni基催化剂烧结团聚、优化Ni基催化剂的制备方法等方面综述了适用于DRM反应的Ni基催化剂的研究进展,以期为设计具有更佳抗积碳和抗烧结性能的Ni基催化剂提供理论和研究依据。(本文来源于《石油化工》期刊2019年06期)

张国霞[7](2019)在《Gd/Ru掺杂的Ni/Al_2O_3-CeO_2催化剂用于甲烷干重整反应的性能研究》一文中研究指出基于能源结构和改善生态环境的双重目的,甲烷干重整工艺备受关注,用于该反应的催化剂多采用廉价并具有高活性的Ni基催化剂,但是该催化剂容易失活。因此,增强Ni基催化剂活性、还原性及抗积碳性一直是研究热点。本文探究了反应体系的热力学,并以Ni/Al_2O_3-CeO_2为基础展开研究。首先掺杂助剂Gd设计合成Ni/Al_2O_3-CeO_2-x%Gd_2O_3(x=0,0.8,1,1.2,1.4,2)催化剂,并探究了Gd掺杂量、焙烧温度&反应温度、反应空速及Ni/Al_2O_3-CeO_2-1.2%Gd_2O_3的焙烧温度等对催化活性的影响。然后掺杂活性组分Ru合成Ni-x%Ru/Al_2O_3-CeO_2(x=0,0.1,0.3,0.5,1)催化剂,并考察了Ru引入方式、Ru掺杂量及反应空速/温度对催化活性的影响。最后,由X射线光电子能谱(XPS)、N_2等温吸附脱附(BET)和热重(TG)等表征分析合成的催化剂。主要结论如下:(1)由溶胶凝胶一锅法合成介孔新型Ni/Al_2O_3-CeO_2-x%Gd_2O_3(x=0,0.8,1,1.2,1.4,2)催化剂,探究了Gd负载量的影响,发现引入Gd之后Ni/Al_2O_3-CeO_2的活性得到提高,其中Ni/Al_2O_3-CeO_2-1.2%Gd_2O_3反应活性最好,CH_4与CO_2的转化率高达86%和93%,并且经过15 h的长时间活性测试,该催化剂的催化活性几乎没有下降。通过N_2吸附-脱附检测发现合成的催化剂均为介孔结构,通过XRD和H_2-TPR分析发现Gd掺杂量对催化剂晶型影响很大,添加适量的Gd可以消弱NiAl_2O_4的产生,提高Ni的还原能力而产生更多的活性位点数量,使得催化性能提升。结合XRD与TEM测试发现Gd降低了Ni的晶粒尺寸。由扫面电镜(SEM)与TG发现,Gd的引入降低了Ni/Al_2O_3-CeO_2的积碳量,且Ni/Al_2O_3-CeO_2-1.2%Gd_2O_3积碳量最少,这表明Gd对Ni/Al_2O_3-CeO_2催化活性和抗积碳性均具有促进作用。(2)探究了焙烧温度与反应温度同时改变对Ni/Al_2O_3-CeO_2-x%Gd_2O_3的影响,及单纯的焙烧温度对Ni/Al_2O_3-CeO_2-1.2%Gd_2O_3的影响,实验结果表明焙烧温度对镍晶粒尺寸和催化剂的晶格结构有重要的作用效果。结合XRD和BET结果表明随着焙烧温度的升高Ni与载体的相互作用加强进而发生晶型转变引起Ni/Al_2O_3-CeO_2-1.2%Gd_2O_3烧结或还原度低,并且得出结论800℃是催化剂的最佳焙烧与反应温度。(3)考察了Ru引入方式对Ni-0.3%Ru/Al_2O_3-CeO_2催化活性的影响,发现溶胶凝胶一锅法制备的Ni-0.3%Ru/Al_2O_3-CeO_2表现出优异的催化性能。接着探讨了Ru掺杂量的影响,发现引入Ru之后Ni/Al_2O_3-CeO_2催化剂的活性得到提高,其中Ni-0.3%Ru/Al_2O_3-CeO_2的CH_4与CO_2的转化率高达90%和96%。但是并不是Ru的掺杂量越多催化效果就越好,当Ru的掺杂量大于0.3%时Ni-x%Ru/Al_2O_3-CeO_2呈现出类似的催化效果。BET、XRD及TG结果表明引入Ru后,由于Ni与Ru之间的协同促进作用使得Ni晶粒尺寸、催化剂的比表面积和孔结构及还原性均得到有效改善,并且碳形成速率降低,最终导致Ni/Al_2O_3-CeO_2催化性能得到提升。(本文来源于《西北大学》期刊2019-06-01)

王赛,鲁娜,商克峰,姜楠,李杰[8](2019)在《大气压交流旋转滑动弧放电及其应用于促进甲烷干重整》一文中研究指出旋转滑动弧放电等离子体具有较高的能量密度和良好的化学选择性,在甲烷干重整方面有良好的应用前景。实验分析了大气压切向气流驱动的交流旋转滑动弧放电特性,并进行了甲烷干重整研究。交流旋转滑动弧放电过程中根据电流信号特征的不同分为击穿伴随滑动(B-G)模式和稳定滑动(A-G)模式;对电信号进行快速傅立叶变换(FFT)发现B-G模式下电流电压波形失真严重,且功率小于A-G模式;随着电弧的稳定滑动,电压升高,滑动弧消耗的功率持续增大。在甲烷干重整实验中,重整效果受到CH4含量、放电电压以及气体体积流量的影响;当CH4体积分数提高到40%时,甲烷干重整效果的能量效率达到3.58 mmol/kJ;增大电压可以提高反应物转化率,但能量效率有所下降;提高气体体积流量会降低反应物的停留时间,抑制甲烷干重整的效果。(本文来源于《高电压技术》期刊2019年05期)

陶青青,黄诗琳,闫常峰,郭常青,伊立其[9](2019)在《高活性Ni-Mo_2C/ZrO_2催化剂干重整甲烷制合成气》一文中研究指出用浸渍法结合程序升温碳化法制备1Ni-5Mo_2C/ZrO_2与Mo_2C/ZrO_2,作为CH4和CO_2干重整制合成气反应催化剂。采用X射线衍射(XRD)、BET比表面积(BET)、X显微镜(TEM)对催化剂的结构进行表征,在常压固定床反应器上测试1Ni-5Mo_2C/ZrO_2与Mo_2C/ZrO_2催化剂在900℃时(空速为8000 cm~3·g~(-1)cat·h~(-1))重整CH4/CO_2(CH4∶CO_2=1∶1)的催化活性。研究表明,在甲烷干重整(DRM)反应中,催化剂的催化活性在7 h内保持稳定。由于1Ni-5Mo_2C/ZrO_2催化剂具有合适的孔径,丰富的表面孔以及Ni基载体之间的相互作用,CH_4和CO_2的转化率均达96%以上,H_2和CO现出高催化活性、产率,兼具优良的稳定性能。(本文来源于《太阳能学报》期刊2019年03期)

徐艳,堵锡华,李靖,王鹏,朱捷[10](2019)在《SiO_2和Al_2O_3负载的Ni基催化剂在甲烷干重整中的催化性能差异(英文)》一文中研究指出CH4与CO_2干重整反应对于环境保护和天然气资源的合理利用具有重要意义。SiO_2和Al_2O_3是适用于甲烷干重整反应的两种典型的催化剂载体。为了阐明这两种载体对催化剂性能的影响,本研究采用等体积浸渍法制备了Ni/Al_2O_3和Ni/SiO_2催化剂,并利用BET、TEM、H2-TPR、XRD、TG和Raman等技术对还原和反应后的催化剂进行了表征。结果表明,由于载体的性质不同,Ni基催化剂在甲烷干重整中的催化性能也不同。Ni/SiO_2催化剂的初始活性较高,但由于其金属-载体相互作用较弱,催化稳定性较差,在800℃下反应15 h其催化活性急剧下降;较弱的金属-载体相互作用使得Ni/SiO_2催化剂上的Ni颗粒较大,有利于积炭前驱物种的生成,导致催化剂快速失活。而对于Ni/Al_2O_3催化剂,金属-载体相互作用较强,Ni颗粒较小,但由于Ni与Al_2O_3生成了NiAlxOy物种,有效活性位减少,其催化活性相对较低,但催化稳定性较好,干重整反应进行50 h其活性保持稳定; Ni与Al_2O_3之间较强的相互作用有利于形成小且稳定的Ni粒子,能减少积炭,因而具有优异的催化稳定性。(本文来源于《燃料化学学报》期刊2019年02期)

干重整论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

提出了一种甲烷干重整制CO新工艺,在重整产物H_2和CO分离后,将H_2循环到甲烷燃烧系统,为重整反应提供所需的热量,并采用RPlug和RGibbs反应器模型对新工艺进行了全流程模拟,在此基础上对该工艺的操作条件和能量回用进行了优化。研究结果表明最佳的进料配比CH_4/O_2/CO_2物质的量比为4/2/1,此时CH_4的转化率达到93%,CO和焦炭的选择性分别为98%和2%;水蒸气的加入会降低CO_2的转化率,但是能够促进消碳反应的进行,抑制催化剂反应活性的下降;随着循环H_2流率的增加,CO_2的转化率逐渐上升,同时CO的选择性也随之提高;而当操作压力增加时,CH_4的转化率会逐渐下降。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

干重整论文参考文献

[1].朱珉,陈时熠,马士伟,胡骏,向文国.Fe_2O_3/Al_2O_3氧载体化学链制氢联合甲烷干重整制备氢气和合成气[J].工程热物理学报.2019

[2].李怡诺,闫宇强,徐彬,曹发海.甲烷干重整制CO全流程模拟及工艺优化研究[J].天然气化工(C1化学与化工).2019

[3].徐凯迪,谢涛,王升,杨伯伦.太阳能甲烷干重整复杂反应体系的热化学储能特性[J].化工进展.2019

[4].田井清,李浩成,曾馨,王子春,黄骏.限域Ni/MCM-41催化抗积碳和金属烧结的甲烷干重整反应(英文)[J].ChineseJournalofCatalysis.2019

[5].李乐.改性Ni基核壳催化剂制备及用于甲烷干重整研究[D].南昌大学.2019

[6].陈楠,岑洁,姚楠.适用于甲烷干重整反应的镍基催化剂[J].石油化工.2019

[7].张国霞.Gd/Ru掺杂的Ni/Al_2O_3-CeO_2催化剂用于甲烷干重整反应的性能研究[D].西北大学.2019

[8].王赛,鲁娜,商克峰,姜楠,李杰.大气压交流旋转滑动弧放电及其应用于促进甲烷干重整[J].高电压技术.2019

[9].陶青青,黄诗琳,闫常峰,郭常青,伊立其.高活性Ni-Mo_2C/ZrO_2催化剂干重整甲烷制合成气[J].太阳能学报.2019

[10].徐艳,堵锡华,李靖,王鹏,朱捷.SiO_2和Al_2O_3负载的Ni基催化剂在甲烷干重整中的催化性能差异(英文)[J].燃料化学学报.2019

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