导读:本文包含了醇的选择性催化氧化论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:选择性催化氧化SCO,催化剂,NO
醇的选择性催化氧化论文文献综述
张文伯,苏伟,邢奕[1](2019)在《工业烟气选择性催化氧化脱硝催化剂研究进展》一文中研究指出大气问题已成为了一个广泛关注的问题,工业烟气的脱硝成为一个较有工业前景的工艺类型。文章主要对工业烟气选择性催化氧化法催化剂的国内外研究现状进行了综述,主要从抗水抗硫性,不同制备方法,不同酸碱性环境等方面对贵金属类催化剂、分子筛类催化剂、活性炭类催化剂、过渡金属氧化物类催化剂进行了分类总结,并分析了各种催化剂的优劣。(本文来源于《《环境工程》2019年全国学术年会论文集》期刊2019-08-30)
徐新潮,田鹏飞,徐晶,韩一帆[2](2019)在《Ag表面乙醇选择性催化氧化的密度泛函理论研究》一文中研究指出采用密度泛函理论计算对Ag (111)和Ag (211)表面乙醇催化氧化过程进行了系统性研究。研究发现原子氧物种是常温下乙醇氧化的关键中间体。在表面原子氧物种辅助下,乙醇O—H键和α-C—H键依次断裂,生成乙氧基中间体和乙醛产物(活化能(E_a)<38.0 kJ/mol)。乙醛随后与表面原子氧和羟基氧物种作用,导致CCOO(在Ag(111)表面发生CCOO→C+CO_2)和CH_2COO (在Ag (211)表面发生CH_2COO→CH_2+CO_2)中间体C—C键断裂生成CO_2,该过程是速率控制步骤(Ea>95.5 kJ/mol)。计算结果表明乙醇在Ag表面催化氧化过程为结构敏感反应,降低表面缺陷位数量可提高产物中乙醛选择性。(本文来源于《化工学报》期刊2019年10期)
黄仁昆,梁若雯,陈峰,颜桂炀[3](2019)在《Fe基MOFs高选择性催化氧化苯乙烯和苯甲醇》一文中研究指出通过简单的溶剂热法合成两种Fe基金属有机骨架材料(MOFs),分别为MIL-101(Fe)和NH_2-MIL-101(Fe).同时通过低温NaBH_4还原法,将贵金属Pd负载到NH_2-MIL-101(Fe),得到复合材料Pd/NH_2-MIL-101(Fe),并将其应用于催化氧化苯乙烯和苯甲醇中.结果显示,这两种Fe基MOFs都具有一定的催化氧化苯乙烯和苯甲醇的能力,并且能高选择性地生成产物苯甲醛.负载贵金属后的复合材料可以一定程度提高苯甲醇的转化率,同时保持高选择性.(本文来源于《宁德师范学院学报(自然科学版)》期刊2019年02期)
刘文强[4](2019)在《溶液燃烧法制备Co/Al_2O_3及其选择性催化氧化环己烷的研究》一文中研究指出环己醇和环己酮(统称KA油)是化工生产中的重要中间体,而环己烷的选择性催化氧化是生产KA油的主要方法。现有的催化剂普遍存在环己烷的转化率低,KA油的选择性差,反应条件苛刻等问题。本论文旨在研制出一种应用于环己烷选择性催化氧化反应的催化剂,该催化剂具有优异的催化性能,并且反应条件温和。氧化铝是一种重要的无机非金属材料,其成本低廉,结构稳定,广泛应用于催化、吸附、陶瓷和电子等领域。二维纳米片状氧化铝的比表面积较大,暴露在表面的活性位点较多,具有优异的催化性能,所以受到人们的广泛关注。钴的氧化物和钴离子对于环己烷的选择性氧化具有高的催化活性,在二维纳米片状氧化铝表面负载钴的氧化物或钴离子可以有效解决目前环己烷氧化过程中存在的各种问题。本论文通过溶液燃烧法合成二维纳米片状氧化铝,并在其表面负载Co_3O_4或者CoAc_2,应用于环己烷的催化氧化反应。主要研究内容如下:首先,通过溶液燃烧法制备出五配位氧化铝,探究了燃料类型和负载活性金属等对产物中五配位Al的影响。然后,制备了以氧化铝为基体的复合金属氧化物催化剂,研究发现Co_3O_4/Al_2O_3复合催化剂能提高环己烷的催化氧化性能,其中Co_3O_4含量为5%的催化剂催化活性最好。其次,采用聚乙烯醇和甘氨酸混合燃料制备出二维纳米片状氧化铝,探究了煅烧反应温度对产物形貌、结构和催化性能的影响。研究发现,适当的煅烧反应温度有利于提高氧化铝产物的结晶性以及降低残留有机物的含量,且CoAc_2/SCS-Al_2O_3(1273)催化剂在环己烷的氧化反应中具有较高的催化活性。最后,采用尿素为燃料,在相对较低的温度下合成了二维纳米片状α-Al_2O_3,探究了燃料与金属盐的比例,煅烧反应温度以及前驱体中金属离子对氧化铝产物的影响,考察了二维纳米片状α-Al_2O_3负载CoAc_2在环己烷氧化反应中的催化性能。研究发现,提高燃料与金属盐的比例或者提高煅烧反应温度有助于提高氧化铝的结晶度,并且可以改变氧化铝中的物相组成;前驱体中的金属离子会抑制α-Al_2O_3相的生成;CoAc_2/α-Al_2O_3(673)催化剂因其高的比表面积,良好的分散性,无内扩散阻力,所以具有最高的环己烷催化氧化活性,环己烷转化率高达7.9%,环己酮选择性为42.7%。(本文来源于《青岛科技大学》期刊2019-06-05)
刘亚丽[5](2019)在《高效介孔纳米催化剂的构筑及其选择性催化氧化烃类性能研究》一文中研究指出在有机反应中,催化氧化是众多转化官能团途径中最为有效便捷的一类,其中将廉价易得的烃类转化成具有更高经济价值的醇类、醛类、酚类、酸类、酮类等化合物是催化化学领域中一项重要的研究课题。目前的生产工艺通常需要高温环境和过多的能量输入来激活烃类中C-H键,这往往会导致产品的选择性不受控制并且会产生多余的焦炭,如何在相对温和的条件下实现选择性氧化烃类C-H键成为石油工业面临的主要挑战。开发合成高活性、高稳定性催化剂是催化氧化法的关键。介孔金属氧化物具有孔隙大小和结构可调、密度低、吸附性好、比表面积高和孔结构丰富等特点,是良好的催化剂和载体材料。多孔结构一方面有利于降低反应物和产物之间的传质阻力,另一方面有利于活性组分在其表面的分散。金纳米粒子(Au NPs)有未填满的d电子轨道,其表面易于吸附有机物,有利于氧化过程的中间活性物质生成,因此金基催化剂在低温选择性催化氧化烃类反应中有很高的活性。在本论文中,我们结合介孔材料和金基材料的特点,分别设计构筑了一系列介孔金属氧化物及其负载的金基催化剂,揭示了材料的物化性质与催化活性的相关性,实现了在温和条件下选择性催化氧化烃类C-H键,并且深入研究了催化剂在烃类氧化过程中的活性机理。具体内容如下:1.尺寸小于5 nm的Au NPs具有很高的催化活性,但是Au的表面能比较高,热处理时特别容易发生团聚失去催化活性。为了解决Au NPs易烧结的难题,我们结合介孔金属氧化物纳米材料的结构特点,设计了一种简单、高效的相转移原位自组装方法,成功把一系列小尺寸Au NPs稳定到介孔金属氧化物的介孔孔道中。该方法的实质是十六烷基叁甲基溴化铵(CTAB)诱导的自组装过程。CTAB首先作为Au NPs的包覆剂将疏水Au NPs转移到水相中,之后作为Au NPs周围原位生成介孔金属氧化物纳米球的桥梁,最后在去除Au NPs表面的有机配体和表面活性剂过程中作为结构稳定剂。在界面效应和空间限域的共同作用下,Au NPs牢牢的锚定在金属氧化物纳米球的介孔内壁中。通过相转移法合成的负载型金基催化剂,具有Au NPs分散度高、金属粒子和载体之间相互作用力强的优点,即使经过高温煅烧金纳米粒子仍然能保持较小尺寸,有效的解决了小尺寸贵金属纳米粒子易烧结的难题。这种方法具有普适性,可以稳定其他金属粒子例如Pt、Pd等。在催化氧化有机小分子的C-H键方面,通过相转移法构筑的金@介孔金属氧化物催化剂具有特别高的催化活性,尤其表现在无溶剂氧化茚满的反应中。2.在金基催化剂中,降低金纳米粒子的尺寸有助于增加金原子利用率和提高催化活性。为了进一步增加金原子利用率、提高催化活性和深入研究催化机理,我们设计合成了金簇@介孔氧化铈催化剂(Au25/Au144@m Ce O2)。首先,我们通过相转移法把具有超小尺寸的金簇(Au25,Au144)稳定到介孔氧化铈的介孔孔道中。在惰性芳香烃甲苯、乙苯的选择性催化氧化反应中,Au25/Au144@m Ce O2催化剂表现出超高的催化活性(获得目前所知相同催化条件下最高的TOF值)。接着,我们通过一系列催化实验,结合材料表征和密度泛函理论计算(DFT),深入研究了Au25@m Ce O2催化剂在乙苯氧化反应中的催化机理。我们发现催化剂中存在带正电的金簇和大量的表面活性氧,正价的金簇能催化氧气分子解离成超氧自由基,由表面缺陷位点产生的活性氧有利于氧化反应过程中的电子传递,这些因素共同确保了催化剂优异的催化活性。3.尽管负载型金基催化剂在烃类氧化反应中表现出很高的催化活性,但是较高的催化剂经济成本和较低的产物选择性限制了其在实际中的应用。为了有效降低催化剂的经济成本,进一步提高产物的选择性,我们开发了无贵金属掺杂的高效介孔金属氧化物催化剂。我们首先通过简单的挥发诱导自组装方法合成了高结晶度的介孔Co_3O_4催化剂。在无溶剂选择性催化氧化乙苯反应中,m Co_3O_4-350样品表现出优异的催化活性和极高的苯乙酮选择性。此外,我们深入了解乙苯氧化过程中介孔四氧化叁钴的活性机制,发现介孔Co_3O_4的高比表面积可能导致其较弱的Co-O键被破坏以及使更多表面空位缺陷暴露。催化剂中丰富的表面氧空穴(Vo)可以降低O2的化学吸附能量,被吸附的氧分子接受材料中离域电子进一步转化为活性氧物质(O)。O/Vo和Co3+/Co2+之间的氧化还原协同效应,可以有效地加速乙苯氧化反应中的氧转移过程。在我们的催化体系中,介孔Co_3O_4不能催化氧化苯乙醇,主产物苯乙酮是直接从1-苯乙基氢过氧化物转化而来,我们的发现可能为设计选择性氧化烷烃成相应酮的催化剂开辟一种新途径。(本文来源于《吉林大学》期刊2019-06-01)
庄金亮,张宇,程琥,刘湘粤,毛会玲[6](2019)在《室温快速合成HKUST-1应用于醇选择性催化氧化》一文中研究指出利用溶剂诱导成核法,将HKUST-1前驱液滴加入甲醇溶液,在室温条件下即可快速合成HKUST-1晶体。X-射线衍射结果表明所合成的HKUST-1具有很高的结晶度;扫描电子显微镜显示该HKUST-1具有规则的八面体形貌,尺寸为2~3μm; N2吸附实验表明HKUST-1的BET比表面积高达1 100 m2/g。利用HKUST-1含有大量的未饱和Cu2+,以HKUST-1和2,2,6,6-四甲基哌啶氧自由基(TEMPO)组成的催化体系,研究了HKUST-1/TEMPO对苯甲醇选择性氧化成苯甲醛的反应。催化结果表明,HKUST-1/TEMPO体系在无外加碱添加剂时,在叁氟甲苯溶剂中,可将苯甲醇高效、高选择性氧化成苯甲醛。HKUST-1和TEMPO均是催化苯甲醇转化成苯甲醛的催化剂,两者缺一不可。HKUST-1催化前后结构未发生明显变化,催化剂循环利用4次后,对苯甲醇的转化率仍保持在80%以上,是优异的异相催化剂。(本文来源于《应用化工》期刊2019年07期)
郭晶晶,李俊华,彭悦,陈建军,熊尚超[7](2019)在《铜前驱体对Cu/SSZ-13催化剂选择性催化氧化NH_3性能的影响》一文中研究指出采用浸渍法制备了一系列Cu/SSZ-13(X)催化剂,考察不同铜前驱体对催化剂选择性催化氧化氨(NH_3-SCO)性能的影响,并通过ICP、N_2吸附-脱附、XRD、XPS、EPR、UV-Vis、NH_3-TPD和H_2-TPR等手段对催化剂进行物化性质表征.活性测试结果表明,不同铜前驱体制备的Cu/SSZ-13催化剂活性顺序为Cu/SSZ-13(N)> Cu/SSZ-13(AC)> Cu/SSZ-13(Cl)> Cu/SSZ-13(O).其中Cu/SSZ-13(N)具有最佳的低温活性,在200℃反应温度下NH_3转化率达85.5%,且N_2选择性达到80%以上.XRD、EPR和UV-Vis分析表明,CuO和孤立Cu~(2+)是Cu/SSZ-13催化剂的主要铜物种.NH_3-TPD分析表明,以硝酸铜为前驱体制备的Cu/SSZ-13(N)具有更多的酸性位点,有利于提高催化剂的NH_3吸附能力.H_2-TPR结果表明,Cu/SSZ-13(N)的氧化还原性最强,具有最优异的NH_3活化能力,从而使催化剂呈现最好的低温NH_3-SCO活性.(本文来源于《环境科学学报》期刊2019年11期)
鞠永伟[8](2019)在《选择性催化氧化α-羟基酯制备α-酮酸酯的研究》一文中研究指出选择性催化氧化α-羟基酯制备高附加值的α-酮酸酯具有重要的研究意义。本论文采用廉价广泛、绿色清洁的分子氧和双氧水作为氧化剂,开发出了VOC_2O_4/Zn(NO_3)_2以及Amberlyst-15/1,3-二溴-5,5-二甲基海因高效催化体系,温和条件下实现了α-羟基酯的高效催化转化。本论文报道了VOC_2O_4/Zn(NO_3)_2催化分子氧氧化α-羟基酯制备α-酮酸酯的新方法。在25℃,0.1 MPa O_2条件下反应48-72 h或80℃,0.2 MPa O_2条件下反应1.5 h,α-羟基酯的转化率大于99%,相应α-酮酸酯的选择性大于95%。所考察的硝酸盐对比实验结果表明,Zn(NO_3)_2作催化剂组分时表现出较佳的催化活性。本研究以Zn(NO_3)_2和Fe(NO_3)_3为例,研究了Zn(NO_3)_2和Fe(NO_3)_3作催化剂组分时催化体系活性差异的原因。通过FT-IR以及原位ATR-IR研究发现,VOC_2O_4/Zn(NO_3)_2、VOC_2O_4/Fe(NO_3)_3在乙腈溶剂中发生不同的相互作用并生成不同的NO_x气体,分别为HNO_3气体、N_2O_3和N_2O_4的混合气体。XPS研究结果表明VOC_2O_4/Zn(NO_3)_2催化体系相互作用后生成V~(5+)化合物,而VOC_2O_4/Fe(NO_3)_3催化体系相互作用后未检测到V~(5+)化合物的存在。原位ATR-IR以及XPS实验结果表明,VOC_2O_4与Zn(NO_3)_2相互作用所产生的HNO_3气体更易氧化低价钒(V~(4+))得到高价钒(V~(5+))活性物质。因此,相较于其它硝酸盐如Fe(NO_3)_3,Zn(NO_3)_2作催化剂组分时表现出较高的催化活性。本论文报道了Amberlyst-15/1,3-二溴-5,5-二甲基海因催化双氧水氧化α-羟基酯制备α-酮酸酯的新方法。在25℃二氯甲烷溶剂中反应8 h,α-羟基酯的转化率均大于99%,相应α-酮酸酯的选择性均大于95%。Amberlyst-15循环利用6次后,其催化活性基本保持不变。Amberlyst-15/1,3-二溴-5,5-二甲基海因催化剂在脂肪仲醇、苄醇等不同类型醇底物中同样表现出优异的催化性能,10例醇底物除正戊醇外均以较高的转化率转化为较高选择性的醛或酮,醇底物的转化率为72-99%,氧化产物醛或酮的选择性为81-99%,并探究了相应的催化反应机理。(本文来源于《西北大学》期刊2019-03-01)
王慧敏,宁平,张秋林,刘昕,张腾祥[9](2019)在《不同RuO_2含量对RuO_2-Fe_2O_3催化剂氨选择性催化氧化性能的影响》一文中研究指出采用溶胶-凝胶法(sol-gel)制备了一系列具有不同RuO_2含量的RuO_2-Fe_2O_3催化剂,并将其应用于氨选择性催化氧化(NH3-SCO)研究中。结果表明,所有RuO_2-Fe_2O_3催化剂都表现出较好的低温活性,且RuO_2含量对催化剂的NH3催化氧化活性影响显着。此外,利用BET、XRD、H2-TPR和DRIFTS等表征手段研究了催化剂的物理化学性质和催化活性之间的关系。结果表明,RuO_2的加入增大了催化剂的比表面积。RuO_2与Fe_2O_3之间存在的协同效应提高了催化剂的氧化还原能力,从而提高了催化剂的氨氧化活性。同时,RuO_2含量对催化剂表面酸性影响很大,且催化剂表面主要存在Lewis酸性位点。(本文来源于《燃料化学学报》期刊2019年02期)
陈传敏,贾文波,刘松涛,曹悦[10](2018)在《CuO改性商用选择性催化还原催化剂催化氧化单质汞性能》一文中研究指出燃煤烟气中单质汞(Hg~0)的高效氧化是提高燃煤电厂脱汞效率的关键,为提高传统选择性催化还原(SCR)催化剂氧化Hg~0的性能,本文采用溶液浸渍法制备了CuO-SCR催化剂,在固定床反应装置上考察了其脱硝协同氧化单质汞性能,并借助BET、XRD和XPS等分析技术对催化剂进行表征。结果表明,CuO的掺杂显着提高了商用SCR催化剂的Hg~0氧化性能和低温脱硝活性;在200~400℃内,随着反应温度升高和NO+NH_3浓度增大,NH_3对CuO-SCR催化剂的Hg~0氧化性能抑制作用加强;在350℃、模拟燃煤烟气条件下,随着空速比的减小,催化剂的Hg~0氧化性能显着提高,NH3对Hg~0氧化的抑制作用明显减弱。催化剂表征结果表明,CuO-SCR催化剂表面存在氧化还原反应V4++Cu2+V5++Cu+,增强了催化剂的催化活性。Hg~0在CuO-SCR催化剂表面的氧化过程遵循Mars-Maessen机制,能够有效增强催化剂的Hg~0氧化性能。(本文来源于《化工进展》期刊2018年10期)
醇的选择性催化氧化论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
采用密度泛函理论计算对Ag (111)和Ag (211)表面乙醇催化氧化过程进行了系统性研究。研究发现原子氧物种是常温下乙醇氧化的关键中间体。在表面原子氧物种辅助下,乙醇O—H键和α-C—H键依次断裂,生成乙氧基中间体和乙醛产物(活化能(E_a)<38.0 kJ/mol)。乙醛随后与表面原子氧和羟基氧物种作用,导致CCOO(在Ag(111)表面发生CCOO→C+CO_2)和CH_2COO (在Ag (211)表面发生CH_2COO→CH_2+CO_2)中间体C—C键断裂生成CO_2,该过程是速率控制步骤(Ea>95.5 kJ/mol)。计算结果表明乙醇在Ag表面催化氧化过程为结构敏感反应,降低表面缺陷位数量可提高产物中乙醛选择性。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
醇的选择性催化氧化论文参考文献
[1].张文伯,苏伟,邢奕.工业烟气选择性催化氧化脱硝催化剂研究进展[C].《环境工程》2019年全国学术年会论文集.2019
[2].徐新潮,田鹏飞,徐晶,韩一帆.Ag表面乙醇选择性催化氧化的密度泛函理论研究[J].化工学报.2019
[3].黄仁昆,梁若雯,陈峰,颜桂炀.Fe基MOFs高选择性催化氧化苯乙烯和苯甲醇[J].宁德师范学院学报(自然科学版).2019
[4].刘文强.溶液燃烧法制备Co/Al_2O_3及其选择性催化氧化环己烷的研究[D].青岛科技大学.2019
[5].刘亚丽.高效介孔纳米催化剂的构筑及其选择性催化氧化烃类性能研究[D].吉林大学.2019
[6].庄金亮,张宇,程琥,刘湘粤,毛会玲.室温快速合成HKUST-1应用于醇选择性催化氧化[J].应用化工.2019
[7].郭晶晶,李俊华,彭悦,陈建军,熊尚超.铜前驱体对Cu/SSZ-13催化剂选择性催化氧化NH_3性能的影响[J].环境科学学报.2019
[8].鞠永伟.选择性催化氧化α-羟基酯制备α-酮酸酯的研究[D].西北大学.2019
[9].王慧敏,宁平,张秋林,刘昕,张腾祥.不同RuO_2含量对RuO_2-Fe_2O_3催化剂氨选择性催化氧化性能的影响[J].燃料化学学报.2019
[10].陈传敏,贾文波,刘松涛,曹悦.CuO改性商用选择性催化还原催化剂催化氧化单质汞性能[J].化工进展.2018
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