本文主要研究内容
作者胡家宁（2019）在《基于聚集诱导发光的铀酰离子荧光探针的研究》一文中研究指出：铀作为一种放射性金属元素,是核电能源和国防工业中的重要燃料。由于它具有放射性和化学毒性,必须对核设施周围水体及排放废水中铀酰离子(UO22+)浓度进行定期检测,以确保环境排放限值和公众健康安全。目前,荧光分析法是检测UO22+最常见的方法之一,它具有设备简单、操作便捷,具有高选择性和高灵敏度等优势,而荧光探针是荧光分析法的关键。但是,目前大多数有机荧光探针存在水溶性低和聚集荧光猝灭(ACQ)的缺点,不利于在环境水样中的实际应用。近年来,聚集诱导发光(AIE)分子由于在聚集态下表现出强的荧光发射、不存在ACQ问题,已经被广泛应用于金属离子的荧光检测,但是在UO22+检测方面的报道却并不多见。因此,本论文以四苯乙烯(TPE)为母体通过修饰不同取代基,制备了两种AIE型UO22+荧光探针,并据此研究了它们的光物理性能、对UO22+的荧光检测性能以及荧光检测机制等。主要研究内容如下:(1)按照UO22+与探针分子发生配位反应的作用机制,合成了一种新的AIE型荧光探针,1-[N,N’-2(邻羟基亚苄基)-(1,1’-联苯)-3,4-二胺]-1,2,2-三苯乙烯(TP-BSA),并利用质谱、核磁共振谱和红外光谱确认了其结构。利用荧光光谱探究了 TPE-BSA在H20/THF溶液中的光物理性能,发现它具有良好的荧光发射和典型的AIE性能。荧光滴定实验表明TPE-BSA可以荧光响应UO22+,随着UO22+的滴加,TPE-BSA会出现荧光猝灭,且在0～0.6 μM范围内具有稳定的线性响应能力。TPE-BSA的检测限达到3.9×10-8 M,低于世界卫生组织关于饮用水中UO22+浓度的限值(30 μg/L,ca 1.1×10-7 M)。同时,TPE-BSA对pH(3.0～9.0)和其他金属离子不敏感,具有良好的抗干扰性能。通过核磁、瞬态光谱、量子化学计算等手段研究发现,TPE-BSA对UO22+的荧光检测机制是TPE-BSA与UO22+的配位反应以及U的重原子效应共同造成体系荧光猝灭。TPE-BSA也成功测定了饮用水样品中UO22+的浓度。这表明TPE-BSA有望应用于环境水样中痕量UO22+的快速检测。(2)按照UO22+促进荧光探针分子发生化学反应的作用机制,合成了一种AIE型荧光探针,1-[N-邻羟基亚苄基-(1,1’联苯)-胺]-1,2,2-三苯乙烯(TPE-SA),并利用质谱、核磁共振谱和红外光谱等表征手段确认了 TPE-SA的结构。利用荧光光谱探究了 TPE-SA在H2O/THF溶液中的光物理性能,发现它具有优异稳定的AIE荧光。利用荧光滴定实验研究了 TPE-SA对UO22+的荧光检测性能,结果表明随着UO22+的滴加,溶液的荧光发射峰从540 nm蓝移到500 nm。在0～0.35 μM范围内,500 nm处的荧光强度与UO22+浓度呈线性增加关系。其检测限达到1.11×10-8 M,低于世界卫生组织关于饮用水中UO22+浓度的限值,可以用来定量检测痕量UO22+。在紫外灯照射下(365 nm),表现出明显的颜色变化(黄色到黄绿色),可以快速的视觉识别UO22+。同时,干扰实验结果表明TPE-SA的荧光强度受pH值(4.0～9.0)和其他金属离子的影响较小,具有良好的抗干扰性能。此外,利用核磁、质谱、瞬态光谱等手段研究发现,TPE-SA对UO22+的荧光检测机制是UO22+会促进TPE-SA水解生成化合物TPE-PA,TPE-PA的荧光发射最强峰在500 nm,从而表现为溶液光谱蓝移。这表明TPE-SA在环境水样中痕量UO22+的快速检测中具有良好的应用前景。(3)比较了 TPE-BSA 和 TPE-SA 的异同。TPE-BSA 和 TPE-SA 在 H2O/THF 溶液表现出相似的AIE性能,但TPE-SA的检测限(1.1×10-8 M)比TPE-BSA(3.9×10-8 M)更低,抗干扰能力也更好。原因在于它们对UO22+的荧光检测机制不同,TPE-BSA是基于TPE-BSA与UO22+的配位作用以及U的重原子效应共同造成体系荧光猝灭,而TPE-SA则是基于UO22+促进TPE-SA水解生成化合物TPE-PA,从而造成体系光谱蓝移。取代基个数不同造成作用机制出现差异的原因,还在进一步的研究中。上述研究既有一定的基础科学价值,又有重要的应用前景。对比研究两种AIE型荧光探针的检测机制,可以为进一步开发铀酰离子荧光探针提供借鉴。制备的两种AIE型荧光探针在选择性、灵敏度方面具有较大的优势,有望应用于环境水样中痕量UO22+的快速检测。
Abstract
you zuo wei yi chong fang she xing jin shu yuan su ,shi he dian neng yuan he guo fang gong ye zhong de chong yao ran liao 。you yu ta ju you fang she xing he hua xue du xing ,bi xu dui he she shi zhou wei shui ti ji pai fang fei shui zhong you xian li zi (UO22+)nong du jin hang ding ji jian ce ,yi que bao huan jing pai fang xian zhi he gong zhong jian kang an quan 。mu qian ,ying guang fen xi fa shi jian ce UO22+zui chang jian de fang fa zhi yi ,ta ju you she bei jian chan 、cao zuo bian jie ,ju you gao shua ze xing he gao ling min du deng you shi ,er ying guang tan zhen shi ying guang fen xi fa de guan jian 。dan shi ,mu qian da duo shu you ji ying guang tan zhen cun zai shui rong xing di he ju ji ying guang cu mie (ACQ)de que dian ,bu li yu zai huan jing shui yang zhong de shi ji ying yong 。jin nian lai ,ju ji you dao fa guang (AIE)fen zi you yu zai ju ji tai xia biao xian chu jiang de ying guang fa she 、bu cun zai ACQwen ti ,yi jing bei an fan ying yong yu jin shu li zi de ying guang jian ce ,dan shi zai UO22+jian ce fang mian de bao dao que bing bu duo jian 。yin ci ,ben lun wen yi si ben yi xi (TPE)wei mu ti tong guo xiu shi bu tong qu dai ji ,zhi bei le liang chong AIExing UO22+ying guang tan zhen ,bing ju ci yan jiu le ta men de guang wu li xing neng 、dui UO22+de ying guang jian ce xing neng yi ji ying guang jian ce ji zhi deng 。zhu yao yan jiu nei rong ru xia :(1)an zhao UO22+yu tan zhen fen zi fa sheng pei wei fan ying de zuo yong ji zhi ,ge cheng le yi chong xin de AIExing ying guang tan zhen ,1-[N,N’-2(lin qiang ji ya bian ji )-(1,1’-lian ben )-3,4-er an ]-1,2,2-san ben yi xi (TP-BSA),bing li yong zhi pu 、he ci gong zhen pu he gong wai guang pu que ren le ji jie gou 。li yong ying guang guang pu tan jiu le TPE-BSAzai H20/THFrong ye zhong de guang wu li xing neng ,fa xian ta ju you liang hao de ying guang fa she he dian xing de AIExing neng 。ying guang di ding shi yan biao ming TPE-BSAke yi ying guang xiang ying UO22+,sui zhao UO22+de di jia ,TPE-BSAhui chu xian ying guang cu mie ,ju zai 0～0.6 μMfan wei nei ju you wen ding de xian xing xiang ying neng li 。TPE-BSAde jian ce xian da dao 3.9×10-8 M,di yu shi jie wei sheng zu zhi guan yu yin yong shui zhong UO22+nong du de xian zhi (30 μg/L,ca 1.1×10-7 M)。tong shi ,TPE-BSAdui pH(3.0～9.0)he ji ta jin shu li zi bu min gan ,ju you liang hao de kang gan rao xing neng 。tong guo he ci 、shun tai guang pu 、liang zi hua xue ji suan deng shou duan yan jiu fa xian ,TPE-BSAdui UO22+de ying guang jian ce ji zhi shi TPE-BSAyu UO22+de pei wei fan ying yi ji Ude chong yuan zi xiao ying gong tong zao cheng ti ji ying guang cu mie 。TPE-BSAye cheng gong ce ding le yin yong shui yang pin zhong UO22+de nong du 。zhe biao ming TPE-BSAyou wang ying yong yu huan jing shui yang zhong hen liang UO22+de kuai su jian ce 。(2)an zhao UO22+cu jin ying guang tan zhen fen zi fa sheng hua xue fan ying de zuo yong ji zhi ,ge cheng le yi chong AIExing ying guang tan zhen ,1-[N-lin qiang ji ya bian ji -(1,1’lian ben )-an ]-1,2,2-san ben yi xi (TPE-SA),bing li yong zhi pu 、he ci gong zhen pu he gong wai guang pu deng biao zheng shou duan que ren le TPE-SAde jie gou 。li yong ying guang guang pu tan jiu le TPE-SAzai H2O/THFrong ye zhong de guang wu li xing neng ,fa xian ta ju you you yi wen ding de AIEying guang 。li yong ying guang di ding shi yan yan jiu le TPE-SAdui UO22+de ying guang jian ce xing neng ,jie guo biao ming sui zhao UO22+de di jia ,rong ye de ying guang fa she feng cong 540 nmlan yi dao 500 nm。zai 0～0.35 μMfan wei nei ,500 nmchu de ying guang jiang du yu UO22+nong du cheng xian xing zeng jia guan ji 。ji jian ce xian da dao 1.11×10-8 M,di yu shi jie wei sheng zu zhi guan yu yin yong shui zhong UO22+nong du de xian zhi ,ke yi yong lai ding liang jian ce hen liang UO22+。zai zi wai deng zhao she xia (365 nm),biao xian chu ming xian de yan se bian hua (huang se dao huang lu se ),ke yi kuai su de shi jiao shi bie UO22+。tong shi ,gan rao shi yan jie guo biao ming TPE-SAde ying guang jiang du shou pHzhi (4.0～9.0)he ji ta jin shu li zi de ying xiang jiao xiao ,ju you liang hao de kang gan rao xing neng 。ci wai ,li yong he ci 、zhi pu 、shun tai guang pu deng shou duan yan jiu fa xian ,TPE-SAdui UO22+de ying guang jian ce ji zhi shi UO22+hui cu jin TPE-SAshui jie sheng cheng hua ge wu TPE-PA,TPE-PAde ying guang fa she zui jiang feng zai 500 nm,cong er biao xian wei rong ye guang pu lan yi 。zhe biao ming TPE-SAzai huan jing shui yang zhong hen liang UO22+de kuai su jian ce zhong ju you liang hao de ying yong qian jing 。(3)bi jiao le TPE-BSA he TPE-SA de yi tong 。TPE-BSA he TPE-SA zai H2O/THF rong ye biao xian chu xiang shi de AIExing neng ,dan TPE-SAde jian ce xian (1.1×10-8 M)bi TPE-BSA(3.9×10-8 M)geng di ,kang gan rao neng li ye geng hao 。yuan yin zai yu ta men dui UO22+de ying guang jian ce ji zhi bu tong ,TPE-BSAshi ji yu TPE-BSAyu UO22+de pei wei zuo yong yi ji Ude chong yuan zi xiao ying gong tong zao cheng ti ji ying guang cu mie ,er TPE-SAze shi ji yu UO22+cu jin TPE-SAshui jie sheng cheng hua ge wu TPE-PA,cong er zao cheng ti ji guang pu lan yi 。qu dai ji ge shu bu tong zao cheng zuo yong ji zhi chu xian cha yi de yuan yin ,hai zai jin yi bu de yan jiu zhong 。shang shu yan jiu ji you yi ding de ji chu ke xue jia zhi ,you you chong yao de ying yong qian jing 。dui bi yan jiu liang chong AIExing ying guang tan zhen de jian ce ji zhi ,ke yi wei jin yi bu kai fa you xian li zi ying guang tan zhen di gong jie jian 。zhi bei de liang chong AIExing ying guang tan zhen zai shua ze xing 、ling min du fang mian ju you jiao da de you shi ,you wang ying yong yu huan jing shui yang zhong hen liang UO22+de kuai su jian ce 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自中国工程物理研究院的胡家宁，发表于刊物中国工程物理研究院2019-11-12论文，是一篇关于荧光探针论文,铀酰离子检测论文,聚集诱导发光论文,四苯乙烯论文,中国工程物理研究院2019-11-12论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自中国工程物理研究院2019-11-12论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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