任黎明:黄原胶稳定氧化石墨烯负载纳米铁去除地下水中六价铬污染的研究论文

任黎明:黄原胶稳定氧化石墨烯负载纳米铁去除地下水中六价铬污染的研究论文

本文主要研究内容

作者任黎明(2019)在《黄原胶稳定氧化石墨烯负载纳米铁去除地下水中六价铬污染的研究》一文中研究指出:随着工业化的快速发展,重金属在各种产品中的应用需求旺盛。由于储存及处置不当,使其成为地下水中最为常见的污染物。重金属离子难以降解,在地下环境中长期存在,严重威胁生态环境和人类健康。几十年来,有毒重金属污染的土壤和地下水的修复一直是一个重大的环境挑战。其中,Cr(Ⅵ)是土壤和水中最常见的重金属污染物之一。纳米铁以其经济、高效等特点在Cr(Ⅵ)污染地下水修复中备受青睐。但其在原位应用中存在易失活、易钝化、易团聚、稳定性及迁移性差等问题,限制了此技术的进一步发展和应用。而石墨烯具有比表面积大、优异的导电性、导热性和机械强度等优良性能。因此,将二者结合充分发挥优势,拓展其在环境修复领域中的潜在应用价值。基于此,本文利用氧化石墨烯(GO)为载体,研发了具有高反应活性、抗钝化作用和持久有效的氧化石墨烯负载纳米铁复合材料(nZVI/rGO),并利用黄原胶(XG)对其加以稳定,以Cr(Ⅵ)作为目标污染物,考察其作为原位反应带修复材料的反应性、迁移性及修复效果。阐明nZVI/rGO对Cr(Ⅵ)的去除机理,XG稳定nZVI/rGO的机制,以及XG稳定的nZVI/rGO(XG-nZVI/rGO)在饱和多孔介质中的迁移沉积机制。建立了预测多分散性XG-nZVI/rGO沉积参数的先验模型,有效地预测了多分散性胶体颗粒的迁移行为。研究成果对Cr(Ⅵ)污染地下水修复具有一定的指导意义。本论文主要得出以下研究成果:(1)制备一种nZVI/rGO复合材料,nZVI作为电子供体将电子传递到石墨烯表面,使得整个石墨烯表面作为还原Cr(Ⅵ)的活性位点,增强了还原Cr(Ⅵ)的能力,同时具有巨大比表面的rGO又可以分散纳米铁及还原产物,有效缓解还原产物包覆nZVI而造成的钝化,提高了Cr(Ⅵ)的去除速率和效率,能长期有效去除地下水中Cr(Ⅵ)污染。材料最优投加量与初始Cr(Ⅵ)浓度呈线性关系。在地下水环境pH(69)及硬度范围内,nZVI/rGO具有较好的Cr(Ⅵ)去除活性;NO3-和HCO3-对nZVI/rGO去除Cr(Ⅵ)起抑制作用,且HCO3-的抑制作用大于NO3-。(2)nZVI/rGO在饱和多孔介质中的迁移分布表明nZVI/rGO大部分截留在模拟柱注入端附近,其沉积量的对数与距离呈线性负相关,且具有明显的分段沉积现象。注入速度和介质粒径为nZVI/rGO应用的限制性因素。介质粒径与注入速度存在交互作用,共同影响nZVI/rGO的沉积。统计学方法获得了沉积速率系数Kdep和最大迁移距离Lmax的预测模型,用以预测和评估nZVI/rGO在实际场地的适用性。(3)XG的添加显著增强了nZVI/rGO的稳定性,吸附相XG改善了nZVI/rGO的静电稳定性,自由相XG抑制了XG-nZVI/rGO的团聚和沉降。XG在nZVI/rGO表面的吸附密度是一定的。当nZVI/rGO注入浓度为0.83 g/L时,存在一个临界注入速度1.39 cm/min,当注入速度小于此值时,增加注入速度引起的团聚阻碍XG-nZVI/rGO的迁移;当注入速度大于这此值时,较大的水动力剪切导致的解团聚作用促进XG-nZVI/rGO的迁移。(4)XG-nZVI/rGO在饱和多孔介质中的沉积机制受DLVO、布朗扩散、水动力剪切及拦截作用共同控制。粒径大于V2的XG-nZVI/rGO,拦截作用使颗粒截留在多孔介质中;粒径小于V1的XG-nZVI/rGO,其所受布朗动能小于二次能量极小时,则沉积在介质上;粒径在V1和V2之间的XG-nZVI/rGO,其所受水动力剪切扭矩小于粘附力矩时,则沉积在介质上。本文建立了计算Kdep的先验模型,并且通过一维模拟柱实验验证了其适用性,有效地预测了多分散性胶体颗粒在含水层中的沉积行为。(5)XG-nZVI/rGO浆液单井注入Cr(Ⅵ)污染含水层后,在注入井附近及下游形成稳定反应带覆盖区,实现对Cr(Ⅵ)污染地下水的有效去除并持续一段时间。XG-nZVI/rGO浆液注入后,注入井及下游的DO和ORP迅速下降,创造有利Cr(Ⅵ)去除的还原环境。并且不会显著改变水环境条件,如pH、Fe2+等,具有环境友好性。此外,含水层中NO3-作为竞争电子受体而消耗部分XG-nZVI/rGO,损失部分活性。

Abstract

sui zhao gong ye hua de kuai su fa zhan ,chong jin shu zai ge chong chan pin zhong de ying yong xu qiu wang cheng 。you yu chu cun ji chu zhi bu dang ,shi ji cheng wei de xia shui zhong zui wei chang jian de wu ran wu 。chong jin shu li zi nan yi jiang jie ,zai de xia huan jing zhong chang ji cun zai ,yan chong wei xie sheng tai huan jing he ren lei jian kang 。ji shi nian lai ,you du chong jin shu wu ran de tu rang he de xia shui de xiu fu yi zhi shi yi ge chong da de huan jing tiao zhan 。ji zhong ,Cr(Ⅵ)shi tu rang he shui zhong zui chang jian de chong jin shu wu ran wu zhi yi 。na mi tie yi ji jing ji 、gao xiao deng te dian zai Cr(Ⅵ)wu ran de xia shui xiu fu zhong bei shou qing lai 。dan ji zai yuan wei ying yong zhong cun zai yi shi huo 、yi dun hua 、yi tuan ju 、wen ding xing ji qian yi xing cha deng wen ti ,xian zhi le ci ji shu de jin yi bu fa zhan he ying yong 。er dan mo xi ju you bi biao mian ji da 、you yi de dao dian xing 、dao re xing he ji xie jiang du deng you liang xing neng 。yin ci ,jiang er zhe jie ge chong fen fa hui you shi ,ta zhan ji zai huan jing xiu fu ling yu zhong de qian zai ying yong jia zhi 。ji yu ci ,ben wen li yong yang hua dan mo xi (GO)wei zai ti ,yan fa le ju you gao fan ying huo xing 、kang dun hua zuo yong he chi jiu you xiao de yang hua dan mo xi fu zai na mi tie fu ge cai liao (nZVI/rGO),bing li yong huang yuan jiao (XG)dui ji jia yi wen ding ,yi Cr(Ⅵ)zuo wei mu biao wu ran wu ,kao cha ji zuo wei yuan wei fan ying dai xiu fu cai liao de fan ying xing 、qian yi xing ji xiu fu xiao guo 。chan ming nZVI/rGOdui Cr(Ⅵ)de qu chu ji li ,XGwen ding nZVI/rGOde ji zhi ,yi ji XGwen ding de nZVI/rGO(XG-nZVI/rGO)zai bao he duo kong jie zhi zhong de qian yi chen ji ji zhi 。jian li le yu ce duo fen san xing XG-nZVI/rGOchen ji can shu de xian yan mo xing ,you xiao de yu ce le duo fen san xing jiao ti ke li de qian yi hang wei 。yan jiu cheng guo dui Cr(Ⅵ)wu ran de xia shui xiu fu ju you yi ding de zhi dao yi yi 。ben lun wen zhu yao de chu yi xia yan jiu cheng guo :(1)zhi bei yi chong nZVI/rGOfu ge cai liao ,nZVIzuo wei dian zi gong ti jiang dian zi chuan di dao dan mo xi biao mian ,shi de zheng ge dan mo xi biao mian zuo wei hai yuan Cr(Ⅵ)de huo xing wei dian ,zeng jiang le hai yuan Cr(Ⅵ)de neng li ,tong shi ju you ju da bi biao mian de rGOyou ke yi fen san na mi tie ji hai yuan chan wu ,you xiao huan jie hai yuan chan wu bao fu nZVIer zao cheng de dun hua ,di gao le Cr(Ⅵ)de qu chu su lv he xiao lv ,neng chang ji you xiao qu chu de xia shui zhong Cr(Ⅵ)wu ran 。cai liao zui you tou jia liang yu chu shi Cr(Ⅵ)nong du cheng xian xing guan ji 。zai de xia shui huan jing pH(69)ji ying du fan wei nei ,nZVI/rGOju you jiao hao de Cr(Ⅵ)qu chu huo xing ;NO3-he HCO3-dui nZVI/rGOqu chu Cr(Ⅵ)qi yi zhi zuo yong ,ju HCO3-de yi zhi zuo yong da yu NO3-。(2)nZVI/rGOzai bao he duo kong jie zhi zhong de qian yi fen bu biao ming nZVI/rGOda bu fen jie liu zai mo ni zhu zhu ru duan fu jin ,ji chen ji liang de dui shu yu ju li cheng xian xing fu xiang guan ,ju ju you ming xian de fen duan chen ji xian xiang 。zhu ru su du he jie zhi li jing wei nZVI/rGOying yong de xian zhi xing yin su 。jie zhi li jing yu zhu ru su du cun zai jiao hu zuo yong ,gong tong ying xiang nZVI/rGOde chen ji 。tong ji xue fang fa huo de le chen ji su lv ji shu Kdephe zui da qian yi ju li Lmaxde yu ce mo xing ,yong yi yu ce he ping gu nZVI/rGOzai shi ji chang de de kuo yong xing 。(3)XGde tian jia xian zhe zeng jiang le nZVI/rGOde wen ding xing ,xi fu xiang XGgai shan le nZVI/rGOde jing dian wen ding xing ,zi you xiang XGyi zhi le XG-nZVI/rGOde tuan ju he chen jiang 。XGzai nZVI/rGObiao mian de xi fu mi du shi yi ding de 。dang nZVI/rGOzhu ru nong du wei 0.83 g/Lshi ,cun zai yi ge lin jie zhu ru su du 1.39 cm/min,dang zhu ru su du xiao yu ci zhi shi ,zeng jia zhu ru su du yin qi de tuan ju zu ai XG-nZVI/rGOde qian yi ;dang zhu ru su du da yu zhe ci zhi shi ,jiao da de shui dong li jian qie dao zhi de jie tuan ju zuo yong cu jin XG-nZVI/rGOde qian yi 。(4)XG-nZVI/rGOzai bao he duo kong jie zhi zhong de chen ji ji zhi shou DLVO、bu lang kuo san 、shui dong li jian qie ji lan jie zuo yong gong tong kong zhi 。li jing da yu V2de XG-nZVI/rGO,lan jie zuo yong shi ke li jie liu zai duo kong jie zhi zhong ;li jing xiao yu V1de XG-nZVI/rGO,ji suo shou bu lang dong neng xiao yu er ci neng liang ji xiao shi ,ze chen ji zai jie zhi shang ;li jing zai V1he V2zhi jian de XG-nZVI/rGO,ji suo shou shui dong li jian qie niu ju xiao yu nian fu li ju shi ,ze chen ji zai jie zhi shang 。ben wen jian li le ji suan Kdepde xian yan mo xing ,bing ju tong guo yi wei mo ni zhu shi yan yan zheng le ji kuo yong xing ,you xiao de yu ce le duo fen san xing jiao ti ke li zai han shui ceng zhong de chen ji hang wei 。(5)XG-nZVI/rGOjiang ye chan jing zhu ru Cr(Ⅵ)wu ran han shui ceng hou ,zai zhu ru jing fu jin ji xia you xing cheng wen ding fan ying dai fu gai ou ,shi xian dui Cr(Ⅵ)wu ran de xia shui de you xiao qu chu bing chi xu yi duan shi jian 。XG-nZVI/rGOjiang ye zhu ru hou ,zhu ru jing ji xia you de DOhe ORPxun su xia jiang ,chuang zao you li Cr(Ⅵ)qu chu de hai yuan huan jing 。bing ju bu hui xian zhe gai bian shui huan jing tiao jian ,ru pH、Fe2+deng ,ju you huan jing you hao xing 。ci wai ,han shui ceng zhong NO3-zuo wei jing zheng dian zi shou ti er xiao hao bu fen XG-nZVI/rGO,sun shi bu fen huo xing 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自吉林大学的任黎明,发表于刊物吉林大学2019-06-25论文,是一篇关于氧化石墨烯负载纳米铁论文,原位反应带论文,迁移沉积论文,先验预测模型论文,地下水修复论文,吉林大学2019-06-25论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自吉林大学2019-06-25论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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