张以增:新型Bi4Ti3Q12和g-C3N4可见光催化剂制备及性能研究论文

张以增:新型Bi4Ti3Q12和g-C3N4可见光催化剂制备及性能研究论文

本文主要研究内容

作者张以增(2019)在《新型Bi4Ti3Q12和g-C3N4可见光催化剂制备及性能研究》一文中研究指出:半导体光催化技术已被广泛应用于环境污染物的降解,转化和矿化,以及太阳能的转换利用。科学界普遍认为光催化是解决环境污染和能源短缺问题的有效方法。在本论文中,研究了两种新型可见光响应型催化剂,分别是铁电材料钛酸铋(Bi4Ti3O12)和非金属有机半导体石墨相氮化碳(g-C3N4)。由于钛酸铋和石墨相氮化碳固有的局限性,对太阳光的吸收能力有限,并且光生载流子的复合率高,因此可见光下催化性能较差。本论文从提高半导体的光激发和抑制光生电子-空穴对复合两个方面考虑,采用了一系列简单改性手段制备高效的光催化剂。主要取得如下研究成果:(1)采用自催化反应法成功制备了具有暴露{001}面的单晶Bi4Ti3O12纳米片。样品合成过程在酒石酸的辅助下,利用氧化释放的大量热量,驱动Bi2O3和TiO2在280℃下反应生成Bi4Ti3O12纳米片。所获得的Bi4Ti3O12光催化剂表现出对甲基橙的高可见光降解率,其降解速率是熔盐法制备的Bi4Ti3O12纳米片的3.92倍。在自催化反应过程中引入表面氧空位,使价带上移,提高了光生电荷的分离和迁移效率,同时带隙的减小拓宽了光响应范围。(2)采用简便的固态化学还原法制备具有丰富氧空位的Bi4Ti3O12-x纳米片光催化剂。该方法操作简单,反应时间短,可在温和的温度(300400℃)下进行。调节温度和还原时间可控制氧空位类型和浓度。最佳Bi4Ti3O12-x样品是在350℃下还原处理60分钟,在可见光照射下裂解水析氢速率为129μmol·g-1·h-1,约为原始Bi4Ti3O12的3.4倍。表面氧空位导致价带上移和带隙变窄,这种能带结构的优化提高了光生载流子的分离效率,增强了Bi4Ti3O12-x的光催化析氢活性。(3)在温和条件下采用固态化学还原法制备具有可调氮缺陷的g-C3N4-x。结合傅立叶变换红外光谱、固体核磁共振碳谱、X射线光电子能谱和电子顺磁共振结果证明,氰基和氮缺陷可通过调节化学还原温度来控制。在400℃下化学还原处理1个小时后得到最佳g-C3N4-x光催化剂,在可见光照射下析氢速率高达3068μmol·g-1·h-1,是原始g-C3N4的4.85倍。氮缺陷可导致价带的上升和导带的下移,这有利于吸收更长波长的光子和光生电子的捕获,因此抑制了光生电子-空穴对的复合。(4)在柠檬酸的辅助下,水热-煅烧两步法成功制备氧掺杂g-C3N4纳米管。氮化碳结构形态受柠檬酸用量和水热时间的影响,我们提出了柠檬酸诱导形成棒状超分子中间产物和氮化碳纳米管的合成机理。氧掺杂g-C3N4纳米管在可见光下析氢速率达到3692μmol·g-1·h-1。良好的管状结构提高比表面积,缩短光生载流子的迁移距离,提高了光生电子-空穴对的转移和分离效率。氧原子掺杂优化氮化碳的电子能带结构,引起价带的上移和导带的下移,带隙减小拓宽了光响应范围,从而提高光催化活性。

Abstract

ban dao ti guang cui hua ji shu yi bei an fan ying yong yu huan jing wu ran wu de jiang jie ,zhuai hua he kuang hua ,yi ji tai yang neng de zhuai huan li yong 。ke xue jie pu bian ren wei guang cui hua shi jie jue huan jing wu ran he neng yuan duan que wen ti de you xiao fang fa 。zai ben lun wen zhong ,yan jiu le liang chong xin xing ke jian guang xiang ying xing cui hua ji ,fen bie shi tie dian cai liao tai suan bi (Bi4Ti3O12)he fei jin shu you ji ban dao ti dan mo xiang dan hua tan (g-C3N4)。you yu tai suan bi he dan mo xiang dan hua tan gu you de ju xian xing ,dui tai yang guang de xi shou neng li you xian ,bing ju guang sheng zai liu zi de fu ge lv gao ,yin ci ke jian guang xia cui hua xing neng jiao cha 。ben lun wen cong di gao ban dao ti de guang ji fa he yi zhi guang sheng dian zi -kong xue dui fu ge liang ge fang mian kao lv ,cai yong le yi ji lie jian chan gai xing shou duan zhi bei gao xiao de guang cui hua ji 。zhu yao qu de ru xia yan jiu cheng guo :(1)cai yong zi cui hua fan ying fa cheng gong zhi bei le ju you bao lou {001}mian de chan jing Bi4Ti3O12na mi pian 。yang pin ge cheng guo cheng zai jiu dan suan de fu zhu xia ,li yong yang hua shi fang de da liang re liang ,qu dong Bi2O3he TiO2zai 280℃xia fan ying sheng cheng Bi4Ti3O12na mi pian 。suo huo de de Bi4Ti3O12guang cui hua ji biao xian chu dui jia ji cheng de gao ke jian guang jiang jie lv ,ji jiang jie su lv shi rong yan fa zhi bei de Bi4Ti3O12na mi pian de 3.92bei 。zai zi cui hua fan ying guo cheng zhong yin ru biao mian yang kong wei ,shi jia dai shang yi ,di gao le guang sheng dian he de fen li he qian yi xiao lv ,tong shi dai xi de jian xiao ta kuan le guang xiang ying fan wei 。(2)cai yong jian bian de gu tai hua xue hai yuan fa zhi bei ju you feng fu yang kong wei de Bi4Ti3O12-xna mi pian guang cui hua ji 。gai fang fa cao zuo jian chan ,fan ying shi jian duan ,ke zai wen he de wen du (300400℃)xia jin hang 。diao jie wen du he hai yuan shi jian ke kong zhi yang kong wei lei xing he nong du 。zui jia Bi4Ti3O12-xyang pin shi zai 350℃xia hai yuan chu li 60fen zhong ,zai ke jian guang zhao she xia lie jie shui xi qing su lv wei 129μmol·g-1·h-1,yao wei yuan shi Bi4Ti3O12de 3.4bei 。biao mian yang kong wei dao zhi jia dai shang yi he dai xi bian zhai ,zhe chong neng dai jie gou de you hua di gao le guang sheng zai liu zi de fen li xiao lv ,zeng jiang le Bi4Ti3O12-xde guang cui hua xi qing huo xing 。(3)zai wen he tiao jian xia cai yong gu tai hua xue hai yuan fa zhi bei ju you ke diao dan que xian de g-C3N4-x。jie ge fu li xie bian huan gong wai guang pu 、gu ti he ci gong zhen tan pu 、Xshe xian guang dian zi neng pu he dian zi shun ci gong zhen jie guo zheng ming ,qing ji he dan que xian ke tong guo diao jie hua xue hai yuan wen du lai kong zhi 。zai 400℃xia hua xue hai yuan chu li 1ge xiao shi hou de dao zui jia g-C3N4-xguang cui hua ji ,zai ke jian guang zhao she xia xi qing su lv gao da 3068μmol·g-1·h-1,shi yuan shi g-C3N4de 4.85bei 。dan que xian ke dao zhi jia dai de shang sheng he dao dai de xia yi ,zhe you li yu xi shou geng chang bo chang de guang zi he guang sheng dian zi de bu huo ,yin ci yi zhi le guang sheng dian zi -kong xue dui de fu ge 。(4)zai ning meng suan de fu zhu xia ,shui re -duan shao liang bu fa cheng gong zhi bei yang can za g-C3N4na mi guan 。dan hua tan jie gou xing tai shou ning meng suan yong liang he shui re shi jian de ying xiang ,wo men di chu le ning meng suan you dao xing cheng bang zhuang chao fen zi zhong jian chan wu he dan hua tan na mi guan de ge cheng ji li 。yang can za g-C3N4na mi guan zai ke jian guang xia xi qing su lv da dao 3692μmol·g-1·h-1。liang hao de guan zhuang jie gou di gao bi biao mian ji ,su duan guang sheng zai liu zi de qian yi ju li ,di gao le guang sheng dian zi -kong xue dui de zhuai yi he fen li xiao lv 。yang yuan zi can za you hua dan hua tan de dian zi neng dai jie gou ,yin qi jia dai de shang yi he dao dai de xia yi ,dai xi jian xiao ta kuan le guang xiang ying fan wei ,cong er di gao guang cui hua huo xing 。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自华南理工大学的张以增,发表于刊物华南理工大学2019-10-23论文,是一篇关于光催化论文,钛酸铋论文,氧空位论文,氮化碳论文,氮缺陷论文,华南理工大学2019-10-23论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自华南理工大学2019-10-23论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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