层状阴离子粘土论文-潘国祥

层状阴离子粘土论文-潘国祥

导读:本文包含了层状阴离子粘土论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:层状阴离子粘土,设计合成,水相重整制氢,原位气相加氢

层状阴离子粘土论文文献综述

潘国祥[1](2008)在《层状阴离子粘土设计合成、催化性能及计算模拟研究》一文中研究指出层状阴离子粘土(LDHs)是一种具有特殊层状构型的功能材料,一直受到学术界和工业界的关注。其组成通式为:[M_(1-x)~(2+)M_x~(3+)(OH)_2](A~(n-))_(x/n)·mH_2O。因为LDHs层板M~(2+)和M~(3+)以及层间阴离子A~(n-)的可调配性,使得LDHs材料的结构与功能具有多变性,因此LDHs材料在催化、吸附分离、医药、PVC热稳定剂等领域得到广泛应用。本研究工作以“水相重整制氢”与“原位气相加氢”两类新型催化反应为功能导向,对LDHs材料进行设计合成、性能评价以及计算模拟研究。以“制氢/加氢”为功能导向进行LDHs材料设计合成根据“乙二醇水相重整制氢”与“苯甲酸(甲酯)原位气相加氢”催化反应要求,对催化剂活性组分进行设计调配。调变金属离子摩尔比,采用共沉淀法合成系列NiSnAl、NiMgAl以及CuMnAl-LDHs材料。然后用XRD、TG-DTA、BET、TPR-MS、SEM、EDS等手段对合成材料进行微观结构、热稳定性以及还原特性表征。本文首次将LDHs材料通过“直接H_2还原/活化”法构筑的金属负载型催化剂用于“制氢/加氢”催化反应,明显提高了催化性能。并依据XRD、TPR-MS表征结果,提出了LDHs材料构筑金属负载型催化剂的“直接H_2还原/活化”机制。生物质衍生物水相重整制氢研究以葡萄糖或多元醇等生物质衍生物作为原料制备清洁、高效的氢能,是目前国内外制氢研究的热点。本文以乙二醇水溶液作为反应物,以Ni基LDHs材料作为催化剂,于500K下通过水相重整反应制氢。研究表明,采用Sn或者Mg对NiAl-LDHs进行修饰,都能提高其制氢活性以及选择性。究其原因,前者主要形成了Ni_3Sn合金,而后者主要是增加了载体的碱性。综合制氢活性与选择性,Ni_(20)SnAl_7-LDHs衍生催化剂表现较佳,H_2选择性接近100%,H_2产率为292.01μmol/min。并且,该催化剂显示出良好的稳定性,稳定时间达到120 h以上。以LDHs为前躯体制备的新型催化剂与Dumesic等报道的Pt/γ-Al_2O_3以及Sn-Raney Ni催化剂活性及稳定性相当。苯甲酸(甲酯)原位气相加氢合成苯甲醛研究首次将“甲醇水蒸气重整制氢”与“苯甲酸(甲酯)气相加氢”进行反应耦合,高选择性地制备苯甲醛。为实现该新型“制氢/加氢”耦合反应,本文以CuMnAl-LDHs为前躯体制备了双功能催化剂。在最佳反应条件下,苯甲醛选择性可达到95.63%,其选择性要明显优于传统的外加氢方法。并根据产物分布提出了苯甲酸(甲酯)“原位”气相加氢反应机制。该反应体系由于不需要外加氢气,因此简化了反应工艺,避免了H_2在生产、运输、存储等环节存在的困难。LDHs材料结构与功能的计算模拟研究LDHs材料结构复杂:原子种类多、可调变性强、键型多样;层板中存在离子键和共价键,主客体又以静电、氢键和范德华作用力相结合。因此,采用单一模型和方法很难对LDHs材料结构与性能进行深入理论研究。本文采用密度泛函理论(DFT)、分子动力学模拟(MD)以及物理静电模型(EPM)相结合,从不同模拟尺度与精度对无机层状功能材料(LDHs)的结构与能量进行模拟计算。研究简单客体CO_3~(2-)、SO_4~(2-)、CrO_4~(2-)、F~-、Cl~-、Br~-、I~-、OH~-、NO_3~-以及复杂药物阴离子(DIF)插层LDHs材料的层间结构特点、主客体超分子作用细节以及电子转移状况;考察水分子在LDHs限域空间中的分布形态、氢键形成情况;关联其热稳定性、离子交换以及水合膨胀等重要物化特性;为新型LDHs材料的分子设计提供理论依据。(本文来源于《浙江工业大学》期刊2008-12-22)

郭志强[2](2004)在《层状双羟基阴离子粘土的合成及其对NO_x的吸附性能研究》一文中研究指出对于具有层状结构的材料和性能研究是近年来的研究热点。水滑石是一种典型的层状阴离子粘土,其结构和水镁石(Mg(OH)_2)相似,水镁石中的Mg~(2+)部分地被Al~(3+)同晶取代而形成的衍生物称作水滑石。类水滑石化合物通式可表示为:[M_(1-x)~ⅡM_x~Ⅲ(OH)_2]~(x+)(A~(n-))_(x/n)·mH_2O,由于M~(2+)与M~(3+)的比例在一定范围内可以调变,不仅可以维持其层状结构,而且可以调节它的酸碱性,甚至氧化还原性质。因此水滑石被众多的催化研究者所青睐。 本论文采用共沉淀法合成出了各类类水滑石样品,通过FT-IR,TG-DTA,XRD等表征手段,并在常温下对NOx的静态吸附进行了研究,以确定各类水滑石样品的制备条件,得到如下的研究结果。 合成了二元金属类水滑石化合物。经表征,样品具有典型的水滑石层状结构;作为前驱体对NO_x均具有良好的吸附性能,其中锌铝型类(Zn/Al摩尔比为3)水滑石对NO_x饱和吸附量最大,可达1851mg/g。 合成了铜钴铝等叁元的不同摩尔投料比的碳酸根型水滑石,Cu/Co/Al摩尔之比分别为1:1:1~1:7:1,用XRD、IR、TG-DTA分析对它们进行了表征,测定了对氮氧化物的吸附性能。结果表明,Cu-Co-Al的摩尔之比在1:1:1~1:7:1时合成的化合物都具有水滑石结构,Co的含量增加,水滑石层间高度略有增加,热稳定性减弱热重-差热分析结果显示合成样品的分解均有两个过程。二元的Co_3Al-HTlc吸附NO_x优于叁元的CuCoAl-HTlcs,叁元的CuCo_3Al-HTlc对NO_x吸附性能优于其它叁元的类水滑石化合物,二元的Co_3Al-HTlc和叁元的CuCo_3Al-HTlc吸附容量分别为1781mg/g、1286mg/g。 采用离子交换法,将具有Keggin结构的磷钨酸、硅钨酸引入到Mg-Al、Mg-Al-Cu类水滑石(Hydrotalcite-like compounds,HTlcs)层间,成功制备了层有序度高,结晶度好的杂多酸阴离子柱撑类水滑石,得到了通道高度达1.15nm的大层间的催化材料,并用红外、XRD表征了材料的结构.测定了对NOx的吸附性能.(本文来源于《浙江工业大学》期刊2004-05-01)

层状阴离子粘土论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

对于具有层状结构的材料和性能研究是近年来的研究热点。水滑石是一种典型的层状阴离子粘土,其结构和水镁石(Mg(OH)_2)相似,水镁石中的Mg~(2+)部分地被Al~(3+)同晶取代而形成的衍生物称作水滑石。类水滑石化合物通式可表示为:[M_(1-x)~ⅡM_x~Ⅲ(OH)_2]~(x+)(A~(n-))_(x/n)·mH_2O,由于M~(2+)与M~(3+)的比例在一定范围内可以调变,不仅可以维持其层状结构,而且可以调节它的酸碱性,甚至氧化还原性质。因此水滑石被众多的催化研究者所青睐。 本论文采用共沉淀法合成出了各类类水滑石样品,通过FT-IR,TG-DTA,XRD等表征手段,并在常温下对NOx的静态吸附进行了研究,以确定各类水滑石样品的制备条件,得到如下的研究结果。 合成了二元金属类水滑石化合物。经表征,样品具有典型的水滑石层状结构;作为前驱体对NO_x均具有良好的吸附性能,其中锌铝型类(Zn/Al摩尔比为3)水滑石对NO_x饱和吸附量最大,可达1851mg/g。 合成了铜钴铝等叁元的不同摩尔投料比的碳酸根型水滑石,Cu/Co/Al摩尔之比分别为1:1:1~1:7:1,用XRD、IR、TG-DTA分析对它们进行了表征,测定了对氮氧化物的吸附性能。结果表明,Cu-Co-Al的摩尔之比在1:1:1~1:7:1时合成的化合物都具有水滑石结构,Co的含量增加,水滑石层间高度略有增加,热稳定性减弱热重-差热分析结果显示合成样品的分解均有两个过程。二元的Co_3Al-HTlc吸附NO_x优于叁元的CuCoAl-HTlcs,叁元的CuCo_3Al-HTlc对NO_x吸附性能优于其它叁元的类水滑石化合物,二元的Co_3Al-HTlc和叁元的CuCo_3Al-HTlc吸附容量分别为1781mg/g、1286mg/g。 采用离子交换法,将具有Keggin结构的磷钨酸、硅钨酸引入到Mg-Al、Mg-Al-Cu类水滑石(Hydrotalcite-like compounds,HTlcs)层间,成功制备了层有序度高,结晶度好的杂多酸阴离子柱撑类水滑石,得到了通道高度达1.15nm的大层间的催化材料,并用红外、XRD表征了材料的结构.测定了对NOx的吸附性能.

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

层状阴离子粘土论文参考文献

[1].潘国祥.层状阴离子粘土设计合成、催化性能及计算模拟研究[D].浙江工业大学.2008

[2].郭志强.层状双羟基阴离子粘土的合成及其对NO_x的吸附性能研究[D].浙江工业大学.2004

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