本文主要研究内容
作者孙媛（2019）在《低维铼基硫属化合物的电子结构调控及应用研究》一文中研究指出：过渡金属硫属化合物由于其丰富的化学组成与独特的电子结构引起了人们的广泛关注,其物理化学性质的多样性及带隙的可调性使得其在电子/光电子学、催化、能源存储、生物医学和传感器等多领域都具有广泛的应用前景。过渡金属硫属化合物另一广受欢迎的原因是其电子结构与性质的充分可调性,缺陷、掺杂、插层、构建异质/复合结构等手段都可以使其结构发生变化并引起多方面性能的改变。在过渡金属硫属化合物中,铼基硫属化合物(ReS2和ReSe2)由于其不同于钼钨硫属化合物的原子堆积方式而表现出更强的各向异性性质和更加优异的导电性,因此,在近年来在理论与技术方面都获得了广泛关注。本文旨在以低维铼基硫属化合物为基础模型,通过多种手段对其电子结构进行调控,并研究调控结果对其在电催化、电容器、气敏等方面性能的影响,探索电子结构变化与化学反应过程电荷传输之间的调控关系,也为过渡金属硫属化合物的电子结构调控设计与性能优化提供思路指导与方向指引。本论文主要包括以下几个方面的内容:1.发展了富含硒空位的寡层1T’相硒化铼纳米片(ReSe2-x)的液相合成方法。通过一锅热液法和前驱源比例调节硒空位含量的方法,实现了ReSe2-x纳米片结构的快速制备,硒空位诱导的电子结构变化使得纳米片具有相对于非缺陷结构更加优异的电催化析氢(HER)活性。HRTEM、Raman、PL、EPR、EDX、ICP-AES等表征表明ReSe2-x纳米片为三斜相结构,由含有Se空位的1～3个Se-Re-Se分子层的纳米片组成,高分辨的SRPES和UPS以及理论计算结果显示Se空位引起了硒化铼能带结构的改变,电化学测试证明Se空位的引入有效增加了纳米结构的孔体积和活性位点数量,因而其HER活性获得显著提升。ReSe2-x纳米片电极在达到10和100 mA cm-2的电流密度时仅分别需要102和249 mV的过电位,并且在250 mV过电位下100 mA cm-2的大电流密度能够保持长时间的稳定。2.发展设计了 ReS2/SnS2纳米复合结构的液相合成途径,实现了 ReS2纳米片均匀分散结构的制备。SEM与TEM显示复合物为多级片状结构,XPS和UPS分析表明异质结构中电子由SnS2转移至ReS2中。异质结构的构建提高了材料的比表面积,1T’相ReS2组分有效改善了复合结构的导电性能,促进了电化学过程中的电荷传输,因而ReS2/SnS2纳米复合结构在电容测试中表现出比单一组分更加优异的电容性能;异质结构中的电子转移促进了气敏检测过程中材料表面的分子吸附与反应,且多级结构形貌也为气体的有效扩散与吸附提供了大量的通道和活性位点,因此ReS2/SnS2纳米复合结构表现出检测NO的高灵敏度。3.发展了ReSe2-x/Pt纳米复合结构的一锅制备方法。在缺陷调控硒化铼电子结构的基础上,沿用热注入的方法,通过液相原位热解法建立了ReSe2-x/Pt纳米复合结构,进一步提高了缺陷态硒化铼的催化活性。XPS和UPS分析表明异质结构中电子由Pt组分转移至ReSe2-x中。电子转移作用使ReSe2-x纳米片的表面形成负的具有高导电性的空间电荷层,在酸性溶液HER的过程中能够促进其对溶液中氢离子的吸附及转化,TOF计算表明ReSe2-x/Pt纳米复合结构单个活性位点的反应活性明显高于ReSe2-x纳米片。结合ReSe2-x的良好导电性及Pt组分本身优异的HER性能,Pt含量为12%的ReSe2-x/Pt纳米复合结构表现出接近于20%Pt/C催化剂的活性。ReSe2-x/Pt纳米复合结构在达到10和100 mA cm-2的电流密度时仅分别需要的过电位为48和139 mV,并且在大电流密度下长时间连续工作仍然可以保持催化活性与材料结构的稳定性。
Abstract
guo du jin shu liu shu hua ge wu you yu ji feng fu de hua xue zu cheng yu du te de dian zi jie gou yin qi le ren men de an fan guan zhu ,ji wu li hua xue xing zhi de duo yang xing ji dai xi de ke diao xing shi de ji zai dian zi /guang dian zi xue 、cui hua 、neng yuan cun chu 、sheng wu yi xue he chuan gan qi deng duo ling yu dou ju you an fan de ying yong qian jing 。guo du jin shu liu shu hua ge wu ling yi an shou huan ying de yuan yin shi ji dian zi jie gou yu xing zhi de chong fen ke diao xing ,que xian 、can za 、cha ceng 、gou jian yi zhi /fu ge jie gou deng shou duan dou ke yi shi ji jie gou fa sheng bian hua bing yin qi duo fang mian xing neng de gai bian 。zai guo du jin shu liu shu hua ge wu zhong ,lai ji liu shu hua ge wu (ReS2he ReSe2)you yu ji bu tong yu mu wu liu shu hua ge wu de yuan zi dui ji fang shi er biao xian chu geng jiang de ge xiang yi xing xing zhi he geng jia you yi de dao dian xing ,yin ci ,zai jin nian lai zai li lun yu ji shu fang mian dou huo de le an fan guan zhu 。ben wen zhi zai yi di wei lai ji liu shu hua ge wu wei ji chu mo xing ,tong guo duo chong shou duan dui ji dian zi jie gou jin hang diao kong ,bing yan jiu diao kong jie guo dui ji zai dian cui hua 、dian rong qi 、qi min deng fang mian xing neng de ying xiang ,tan suo dian zi jie gou bian hua yu hua xue fan ying guo cheng dian he chuan shu zhi jian de diao kong guan ji ,ye wei guo du jin shu liu shu hua ge wu de dian zi jie gou diao kong she ji yu xing neng you hua di gong sai lu zhi dao yu fang xiang zhi yin 。ben lun wen zhu yao bao gua yi xia ji ge fang mian de nei rong :1.fa zhan le fu han xi kong wei de gua ceng 1T’xiang xi hua lai na mi pian (ReSe2-x)de ye xiang ge cheng fang fa 。tong guo yi guo re ye fa he qian qu yuan bi li diao jie xi kong wei han liang de fang fa ,shi xian le ReSe2-xna mi pian jie gou de kuai su zhi bei ,xi kong wei you dao de dian zi jie gou bian hua shi de na mi pian ju you xiang dui yu fei que xian jie gou geng jia you yi de dian cui hua xi qing (HER)huo xing 。HRTEM、Raman、PL、EPR、EDX、ICP-AESdeng biao zheng biao ming ReSe2-xna mi pian wei san xie xiang jie gou ,you han you Sekong wei de 1～3ge Se-Re-Sefen zi ceng de na mi pian zu cheng ,gao fen bian de SRPEShe UPSyi ji li lun ji suan jie guo xian shi Sekong wei yin qi le xi hua lai neng dai jie gou de gai bian ,dian hua xue ce shi zheng ming Sekong wei de yin ru you xiao zeng jia le na mi jie gou de kong ti ji he huo xing wei dian shu liang ,yin er ji HERhuo xing huo de xian zhe di sheng 。ReSe2-xna mi pian dian ji zai da dao 10he 100 mA cm-2de dian liu mi du shi jin fen bie xu yao 102he 249 mVde guo dian wei ,bing ju zai 250 mVguo dian wei xia 100 mA cm-2de da dian liu mi du neng gou bao chi chang shi jian de wen ding 。2.fa zhan she ji le ReS2/SnS2na mi fu ge jie gou de ye xiang ge cheng tu jing ,shi xian le ReS2na mi pian jun yun fen san jie gou de zhi bei 。SEMyu TEMxian shi fu ge wu wei duo ji pian zhuang jie gou ,XPShe UPSfen xi biao ming yi zhi jie gou zhong dian zi you SnS2zhuai yi zhi ReS2zhong 。yi zhi jie gou de gou jian di gao le cai liao de bi biao mian ji ,1T’xiang ReS2zu fen you xiao gai shan le fu ge jie gou de dao dian xing neng ,cu jin le dian hua xue guo cheng zhong de dian he chuan shu ,yin er ReS2/SnS2na mi fu ge jie gou zai dian rong ce shi zhong biao xian chu bi chan yi zu fen geng jia you yi de dian rong xing neng ;yi zhi jie gou zhong de dian zi zhuai yi cu jin le qi min jian ce guo cheng zhong cai liao biao mian de fen zi xi fu yu fan ying ,ju duo ji jie gou xing mao ye wei qi ti de you xiao kuo san yu xi fu di gong le da liang de tong dao he huo xing wei dian ,yin ci ReS2/SnS2na mi fu ge jie gou biao xian chu jian ce NOde gao ling min du 。3.fa zhan le ReSe2-x/Ptna mi fu ge jie gou de yi guo zhi bei fang fa 。zai que xian diao kong xi hua lai dian zi jie gou de ji chu shang ,yan yong re zhu ru de fang fa ,tong guo ye xiang yuan wei re jie fa jian li le ReSe2-x/Ptna mi fu ge jie gou ,jin yi bu di gao le que xian tai xi hua lai de cui hua huo xing 。XPShe UPSfen xi biao ming yi zhi jie gou zhong dian zi you Ptzu fen zhuai yi zhi ReSe2-xzhong 。dian zi zhuai yi zuo yong shi ReSe2-xna mi pian de biao mian xing cheng fu de ju you gao dao dian xing de kong jian dian he ceng ,zai suan xing rong ye HERde guo cheng zhong neng gou cu jin ji dui rong ye zhong qing li zi de xi fu ji zhuai hua ,TOFji suan biao ming ReSe2-x/Ptna mi fu ge jie gou chan ge huo xing wei dian de fan ying huo xing ming xian gao yu ReSe2-xna mi pian 。jie ge ReSe2-xde liang hao dao dian xing ji Ptzu fen ben shen you yi de HERxing neng ,Pthan liang wei 12%de ReSe2-x/Ptna mi fu ge jie gou biao xian chu jie jin yu 20%Pt/Ccui hua ji de huo xing 。ReSe2-x/Ptna mi fu ge jie gou zai da dao 10he 100 mA cm-2de dian liu mi du shi jin fen bie xu yao de guo dian wei wei 48he 139 mV,bing ju zai da dian liu mi du xia chang shi jian lian xu gong zuo reng ran ke yi bao chi cui hua huo xing yu cai liao jie gou de wen ding xing 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自中国科学技术大学的孙媛，发表于刊物中国科学技术大学2019-07-12论文，是一篇关于过渡金属硫属化物论文,硒化铼论文,硫化铼论文,纳米材料论文,电子结构调控论文,能带结构论文,电催化析氢论文,电容器论文,气体传感器论文,中国科学技术大学2019-07-12论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自中国科学技术大学2019-07-12论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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